电源频率对介质阻挡放电等离子体放电特性与苯降解效率影响研究*

牟洪祥，李 超，赵乾斌，张树才，隋立华

(中石化安全工程研究院有限公司化学品安全国家重点实验室，山东青岛 266104)

0 前言

等离子体由大量的电子、原子、分子与激发态离子等粒子组成。近年来，低温等离子体技术快速发展，在石油化工、微电子、生物医学等方面表现出巨大潜力和广阔的市场潜能[1]。利用高频高压电源驱动进行气体放电是产生低温等离子体的主要途径，其中介质阻挡放电(DBD)是指在电极之间插入1层或者2层绝缘介质，阻止间隙放电从火花放电向弧光放电过渡，从而得到稳定气体放电，又称为无声放电[2,3]。由于温度低、活性成分丰富、适用范围广，DBD等离子体在石油化工行业污染治理、材料制备与改性、化学物质转化等方面有着广泛应用前景[4-7]。

研究表明，电源参数与反应器结构等诸多因素会对DBD等离子体特性产生影响。诸多影响因素中，电源电学参数对放电等离子体特性和机理影响较为显著，通过改变电学参数来调控等离子体的放电模式进而控制其理化特性和活性成分，对于低温等离子体技术发展具有重要意义[8,9]。现阶段高活性低温等离子体的产生与应用技术衔接不够紧密，相关研究成果尚不足以满足日益增强的发展需求[1]。这对高活性DBD等离子体的产生机理、参数诊断与特性调控等提出更高的要求[10-15]，同时，电源频率对DBD等离子体特性的影响是当前国内外研究的重点与热点[16,17]。本文基于平板DBD等离子体发生装置，深入研究电源频率对DBD等离子体放电模式及光电特性的影响，探讨电源频率改变时DBD等离子体降解苯效率的变化。

1 实验方法

实验系统包括电学参数测量系统和光学测量系统2部分，如图1所示。电学参数测量系统包括高压探头、无感电阻、电容、示波器等部分，能够实现输入输出电压、击穿电压、气隙电压及李萨如图形的测量。利用高压探头(Tektronix P6015A，分压比1000:1)测量DBD装置两端电压；采用电流互感器(1A/1V)测量放电的电流波形；串联电容测量放电电量；电能表测量DBD装置整体能耗；四通道示波器(Tektronix DPO4034)记录放电电压、电流、电量波形和李萨如图，通过李萨如图计算放电功率。光学测量系统主要包括单反数码相机、ICCD探测模块与发射光谱。宏观放电图像通过单反数码相机记录；通过ICCD探测模块得到周期性放电图像。

图1 实验系统

DBD等离子体发生器采用双阻挡介质模式平行平板结构。高压电极为316不锈钢材质，圆形直径50 mm，表面覆盖有绝缘介质，绝缘介质为石英玻璃，厚度2 mm；接地侧电极及绝缘介质选取ITO导电玻璃，透光率≥84%，便于进行放电图像拍摄；放电间隙可手动调节。

2 结果与讨论

2.1 DBD放电电学特性研究

调节平行平板式DBD发生装置放电间隙为4 mm并保持，电源频率调节范围为10～100 kHz，电压可调，测算不同频率下DBD放电功率变化趋势。

2.1.1 DBD放电气隙击穿电压

针对气隙电压包括首次击穿电压、稳态击穿电压以及最低维持电压开展研究。

首次放电脉冲电流通过电流信号对示波器进行触发的方法进行记录，如图2所示。首次气隙击穿时的外施电压峰-峰值Ubp-p为2.21 kV，进行分压计算，换算为气隙电压，即为首次击穿电压。每个频率下测量7次首次击穿电压，并取得统计结果。

图2 3类气隙电压随电源频率变化规律

气隙电压峰-峰值Ugpp的二分之一定义为稳态击穿电压值Us，不对正负放电的气隙击穿电压加以区分。图3为外施电压频率为50 kHz，峰-峰值约为2.1 kV时稳态单脉冲放电的电流电压波形。

图3 稳态单脉冲电流电压波形

将外施电压提升至气隙击穿，维持放电状态1 min后，缓慢降低外施电压至放电完全熄灭，记录放电熄灭时的外施电压。图4显示了3种电压在20～90 kHz的变化情况。其中，稳态击穿电压均在外施电压峰-峰值Upp为2.3 kV的情况下得到。

图4 首次击穿时外施电压和回路电流

可见在20～90 kHz范围内，最低维持电压随着电源频率变化的改变不大，均在0.68～0.76 kV内浮动。由于电源频率为50 kHz且外施电压较低时，DBD会出现较多的非线性现象，外施电压稳定性变差，无法获得较为准确的最低维持电压。因此，仅根据前后数据规律提出1个可能值。首次击穿电压随着频率的增加，由0.90 kV升高至1.05 kV左右，变化幅度不大。稳态击穿电压随频率的升高略有下降，由1.12 kV下降至1.01 kV左右。

2.1.2 DBD放电功率趋势

图5为电源频率分别为10，20，30，35，40，50，60，70，80，90 kHz时，单个脉冲内平板式DBD实际放电功率随电压变化的趋势，外施电压峰-峰值变化范围为1.4～2.4 kV。由图5可知，频率为20～40 kHz时，平板DBD放电功率较接近，未见明显差异；当频率升至50～90 kHz、可见外施电压值相同时，平板DBD放电功率随外施电压频率上升而增大。此外，当外施电压频率小于40 kHz时，平板DBD发生器放电功率随外施电压升高而线性增加；当外施电压频率大于40 kHz、外施电压较低时，平板DBD放电功率会出现一段快速上升；当外施电压较高时，平板DBD放电功率呈线性增加。通过对比国内外相似研究结果可以发现，驱动电源频率变化对于DBD等离子体放电功率变化趋势与电流变化趋势相似[9-13]。

图5 不同频率下DBD放电功率

2.2 DBD放电光学特性

本文实验条件下所有DBD等离子体放电模式均属于大气压辉光放电，放电形貌相似。设置曝光时间为3 μs，驱动电源输出电压峰-峰值为2.3 kV，电源频率为10～90 kHz，拍摄得到的单脉冲放电图像如图6所示。从图中可以观察到放电具有较高均匀度，在不同频率点放电均具有相似形貌，且随驱动电源频率上升放电均匀度增加，频率为50 kHz时达到均匀放电状态。

图6 放电脉冲曝光图像

2.3 DBD苯降解效率

DBD苯降解效率检测系统主要由配气与检测系统组成，如图7所示。配气系统主要由钢瓶、减压阀、质量流量控制器和相关阀件组成，处理目标为苯，稀释气体分别为空气和氮气。各路气体由气体质量流量控制调节，苯和稀释气体以一定比例进入混气瓶。气相色谱仪采用安捷伦7890B气相色谱仪，配置氢火焰离子化检测器；HP-PLOT毛细管色谱柱采用氧化铝为固定相，膜厚15 μm，内径530 μm，长度50 m，耐温范围-60～200 ℃。

图7 DBD苯降解效率实验系统

苯浓度为1 741 mg/m3，气速为2 L/min，驱动电源输出电压峰-峰值为2.5 kV，电源频率为10～90 kHz，进样口温度150 ℃，柱箱温度保持80 ℃恒温，检测器温度300 ℃。图8为电源频率分别为10，20，30，40，50，60，70，80，90 kHz时苯的降解率。由图可知，频率处于10 kHz至60 kHz时，DBD降解苯效率随外施电压频率上升而逐步增加；当频率上升至60 kHz至90 kHz范围内时，降解率较接近，未见明显差异。

图8 不同频率下 DBD苯降解效率

3 结论

针对DBD放电等离子体降解苯，研究不同驱动电源频率下DBD放电的放电形态、电学参数变化时，苯的降解效率，分析得出以下变化规律。

a) 单次脉冲内首次击穿电压随频率升高而增加，但变化幅度较小；稳态击穿电压随频率升高略有下降。提高外施电压频率有助于得到更稳定气体放电，从而提高DBD苯降解效率。

b) 电源频率较低时，单一脉冲内DBD功率主要受外施电压影响；外施电压频率大于40 kHz时，DBD功率受外施电压频率影响较大。

c) 外施电压维持稳定时，DBD放电均匀程度随外施电压频率升高而逐步增加，有助于DBD降解苯更高效进行。当苯浓度为1 741 mg/m3，气量为2 L/min时，综合考虑经济适用性，选择频率大于50 kHz的脉冲电源对于优化DBD苯降解技术具有较好效果。