基于核磁共振和分形理论的含铀泥砂岩渗透率预测方法——以新疆阿克苏地区为例

张利飞，沈媛，曾晟，徐华清

我国砂岩型铀矿资源丰富，其储量约占所有类型铀矿的1/4，是目前我国铀资源的主要来源，且绝大部分为原地浸出开采［1-2］。原地浸出采铀是通过将溶浸剂和氧化剂注入含矿层使之发生反应形成含铀浸出液，并从中提取铀元素，其本质为溶质在含矿层的运移扩散［3-4］。在原地浸出过程中，含矿层渗透性直接影响铀的浸出效率和溶质的运移扩散。因此，对含矿层渗透性的有效评价可为原地浸出采铀过程中井网的布置和井间距的确定提供理论依据，对实现砂岩型铀矿床的绿色、高效开采具有重要意义。

岩石微观孔隙结构和孔径分布是影响其渗透率的重要因素，对含矿层岩石孔隙结构和孔径分布的有效评价是进行含矿层渗透率预测的关键步骤。然而由于岩石孔隙结构和孔径分布的复杂性以及不规则性使得传统欧几里得几何难以对其进行定量表征。分形理论自被Mandelbrot 引入后便成为表征多孔介质物理几何性质、孔隙结构和表面性质的有力工具［5］，其搭建起了微观孔隙结构和宏观岩石物性参数之间的桥梁，为表征岩石孔隙结构的高度复杂性和不规则性提供了有效方法。近年来许多学者基于核磁共振T2谱利用分形理论建立了含矿层岩石的渗透率预测模型。如，李留仁等建立了孔隙结构分形特征与宏观渗透率的理论模型［6］；俞伯民等基于多孔介质孔隙分形特征建立关于弯曲分形维数、孔隙面积分形维数、颗粒和团簇尺寸、团簇内部微孔隙和介质有效孔隙的分形渗透率模型［7］；刘爽等通过调整颗粒孔隙半径和有效孔隙半径对Kozeny-Carman 方程进行改进，提高了该模型预测渗透率的精度［8］。李玉丹等结合分形及气体微观渗流理论建立介质变形和滑脱效应耦合作用下的微裂缝表观渗透率模型［9］。虽然上述分形渗透率预测模型在一定地区得到了很好的适用性，但是越来越多的学者研究表明含矿层岩石不同孔径的孔隙之间并不具有自相似性，而是呈现出多重分形的特征［10-11］。因此本文基于核磁共振T2谱对新疆阿克苏地区含铀泥砂岩孔隙结构进行多重分形分析并建立了渗透率预测的多重分形模型。

1 样品与实验方法

1.1 样品信息与物性测试

从新疆阿克苏地区某铀矿床采集矿石原样，进行仔细包装以保持其原始状态，然后立即送往实验室进行制样。所有样品均被制成直径25 mm长50 mm的圆柱体，分别标号N1～N6，如图1所示。使用美国CORETEST 公司研发的AP-608 型覆压孔隙度渗透率测量仪，以高纯度He 气为介质，保持围压500 psi 不变进行孔隙度渗透率测量。将岩样研磨至200 目，使用X 衍射仪（XRD）分析矿样矿物组成，X 射线衍射仪扫描角度范围为5°～90°，扫描间隔为0.02°。

图1 实验样品Fig.1 The test samples

1.2 核磁共振与离心实验

核磁共振实验使用的是由苏州纽迈公司生产的MesoMR12-025 型岩心核磁共振分析仪。设置核磁共振采集参数：等待时间TW=3.5 ms，回波间隔TE=0.08 ms，回波个数为8000，扫描次数为32。核磁共振与离心实验包括以下四个步骤。首先，将6个标准矿样用真空烘箱在378 K 温度下烘干12 h，烘干后的矿样用ZYB-2 型加压饱和装置抽真空两小时，加压饱水24 h，然后将矿样从水中取出擦干表面水分并立即测量饱水矿样的核磁共振T2谱。第三步，使用CSC-12 型超级岩心高速冷冻离心机以8 000 r/min 的转速将岩样离心两小时。最后，对离心后的矿样再次进行核磁共振测试。

2 实验结果

2.1 矿石物理性质

根据XRD 和孔隙度渗透率实验测量结果，矿石孔隙度、渗透率及矿物成分见表1。该含泥砂岩铀矿以石英和黏土矿物为主，石英的质量分数为56.7%～64.2%，黏土矿物的质量分数介于31.3%～34.6%，矿样孔隙度介于2.02%～5.58% 之间，平均值为3.165%，渗透率介于0.012～0.095 md 之间，平均值为0.035 md，表明该含矿层渗透率低于铀矿床地浸开采的标准，属超低渗、致密泥砂岩。

表1 矿石样品物理性质Table 1 Physical properties of ore samples

2.2 核磁共振T2分布

2.2.1 核磁共振原理

核磁共振是氢原子核和磁场相互作用而产生的物理现象。利用核磁共振对含铀泥砂岩孔隙中的氢核进行监测，得到的横向弛豫信号来自孔隙流体而非岩石骨架，观测到的横向弛豫时间T2可用下式表示［12］，

式 中，T2B、T2S和T2D分别为体积弛豫、表面弛豫和扩散弛豫。本研究中采用回波间隔小于1 ms 的Carr-Purcell-Meiboom-Gill（CPMG）脉冲序列和均匀磁场使扩散弛豫达到最小化［13］。对于水湿润性岩石，当磁场均匀且扩散系数不大时扩散弛豫和体积弛豫可以忽略不记，则T2横向弛豫时间可以简化为，

式中，ρ2为岩石表面弛豫率，μm/ms；V为岩石的孔隙体积，μm3；S为岩石孔隙表面积，μm2；FS为孔隙几何形状因子，圆柱形孔隙FS=2，球形孔隙FS=3；r为孔隙半径。若将FS和ρ2看作常数则岩石孔隙半径和T2弛豫时间的关系如式（3）所示，式中，n=FS×ρ2，μm/ms。因此，T2谱可以反映岩石微观孔隙的大小，大的T2值对应半径较大的孔隙，小的T2值则对应半径较小的孔隙。

2.2.2 核磁共振T2分布

对完全饱水和不可还原水条件下的矿样进行核磁共振实验得到各自的T2谱分布，如图2 所示。结果显示完全饱水条件下样品N1、N2、N4核磁共振T2谱呈单峰，峰值对应的弛豫时间介于0.64～1.95 ms，样品N3、N5、N6则呈现出明显的双峰结构，左峰弛豫时间为0.74～1.38 ms，右峰弛豫时间约为20.73～27.36 ms。通常认为，在核磁共振T2谱中弛豫时间小于1 ms 的孔隙为微孔，介于1～10 ms 的孔隙属于小孔，10～100 ms 的为中孔，100～1 000 ms的为大孔，大于1 000 ms 的为裂缝。由此可以得到各矿样不同类型孔隙的占比，其值见表2。结果表明，该铀矿床含矿层矿石内部孔隙类型以微孔和小孔为主，N1、N3、N5和N6中两者的总占比甚至达到90%以上，微孔和小孔的大量存在导致了极低的储层渗透率，严重影响了原地浸出过程中溶浸液在储层矿岩孔隙中的流通效率。与完全饱水条件相比不可还原水条件下的T2谱峰值有明显的减小，双峰结构中的第二个峰基本消失，这是由于在离心实验中，矿岩中较大孔隙的联通性较好，里面的自由水在离心力的作用下被分离出来。此外，在离心后所有岩样的左峰均发生向左移动，这是由于小孔中的毛细作用力大于大孔隙中的毛细作用力，因此在毛细作用力的吸引下一些流体滞留在小孔中。

图2 各样品（N1～N6）核磁共振T2分布Fig.2 NMR T2 distribution of sample N1～N6

表2 矿样不同类型孔隙占比Table 2 Percentage of pores in different types ore samples

3 讨论

3.1 含铀泥砂岩孔隙结构分形维数

大量研究表明，砂岩的微观孔隙结构具有较强的分形特征，分形维数可以定量表征岩石孔隙结构的复杂程度［14-15］。岩石孔隙结构分形维数越大则表示其孔隙结构越复杂，孔隙不均匀性越强［16］。

根据分形理论，岩石孔隙半径大于r 的数目N 与孔隙半径r 满足幂函数关系［17］，

式中，rmax为最大孔隙半径；P(r)为孔径分布密度函数；a为常数；D为岩石孔隙结构分形维数。因此，核磁共振测量中累计孔隙体积SV可表示为［18］，

式中，T2max为最大横向弛豫时间，ms。将式（5）两边取对数则得到，

上式表明lg(SV)和log(T2)线性相关，通过对核磁共振T2谱进行线性回归分析可以得到岩石孔隙结构的分形维数。然而许多研究表明岩石孔隙的分形维数并不是一个恒定的值，即式（6）中所绘图形并非直线而是一条曲线［19-20］。

利用核磁共振T2谱对矿样微观孔隙结构的分形特征进行分析，并得到矿样lg(SV)与log(T2)之间的曲线关系，如图3 所示。结果显示绘制的图形并非直线而是一条曲线且存在明显的拐点，曲线在不同弛豫时间段内出现两个明显的线性段。因此，用单一的分形维数表征复杂的孔隙结构是不合理的。对两个线性段分别进行线性拟合得到两个分形维数Dmin和Dmax，其值见表3。笔者认为Dmin和Dmax分别代表较小孔隙结构的分形维数和较大孔隙结构的分形维数，即矿样微观孔隙结构呈现出明显的双重分形特征，这与其他学者的研究结果相一致［21-22］。

图3 各矿样（N1～N6）孔隙结构分形维数Fig.3 Fractal dimension of pores of ore sample N1～N6

表3 矿样孔隙结构分形维数Table 3 Fractal dimension of pore in ore samples

Dmin代表矿样中较小孔隙结构的分形维数，Dmax代表较大孔隙结构的分形维数。Dmin介于0.727～1.711 之间，平均值为1.206；Dmax介于2.961～2.989 之间，平均值为2.978。这与其他学者的研究结果相一致［21-22］，说明矿石微观孔隙结构具有双重分形特征，较小孔隙结构的分形维数一般小于2，较大孔隙结构的分形维数接近3。此外，Dmax明显大于Dmin，说明较大孔隙结构的复杂程度要远高于较小孔隙结构。

3.2 渗透率预测

3.2.1T2截止值的确定

在利用核磁共振T2谱进行渗透率预测时T2截止值的确定十分关键［23］。因为在T2频谱中通常将T2截止值作为划分不同类型孔隙的阈值，T2值大于T2截止值的代表较大孔隙，反之则代表较小孔隙，通常认为孔隙流体弛豫时间小于T2截止值为束缚水，大于T2截止值的孔隙流体为自由水。因此，T2截止值是区别岩石中自由水和束缚水的指标，是渗透率预测的关键。

1）离心法

离心法是确定T2截止值的常用方法，具体做法如图2 所示。首先将完全饱水和不可还原水条件下矿石的T2谱进行累积，并分别将累积曲线的最高点校准为矿样的总孔隙度和不可还原水孔隙度，则两者之差即为可移动孔隙度。在不可还原水条件下T2谱累计曲线的最高点做一条水平直线交于完全饱水条件下T2谱累计曲线，在交点向下做垂线，则垂线对应的值即为T2截止值。将离心法确定的T2截止值表示为T2C1，其结果见表4。

表4 核磁共振T2截止值Table 4 NMR T2 cut-off value

2）分形法

根据对核磁共振T2谱的分析，lg(SV)和log (T2)所绘图形中存在两个线性段，说明矿石孔隙结构具有双重分形特征并分别对应Dmin和Dmax两个分形维数。Dmin代表较小孔隙结构的分形维数，Dmax代表较大孔隙结构的分形维数。有学者以T2截止值为阈值，对曲线两侧进行拟合得到了很好的结果［24］。这说明Dmin可能代表束缚流体孔隙结构分形维数，而Dmax代表自由流体孔隙结构分形维数，孔隙结构分形的拐点代表两种孔隙流体的分界点即T2截止值。如图3 所示，我们将曲线中两个线性段拟合直线的交点向下做垂线，垂线对应的T2值即为T2截止值。将该方法确定的T2截止值记为T2C2，结果见表4。

将T2C1与T2C2进行比较，如图4 所示。所有数据点均匀分布在直线两侧，说明分形法与离心法确定的T2截止值十分接近，差值介于0.01～0.19 ms 之间。因此利用分形法确定T2截止值是切实可行的。与离心法相比，分形法省去了时间冗长的离心过程，能够更加方便快捷的确定含矿层T2截止值，为研究含矿层渗透率及矿石孔喉特征提供了依据。

图4 T2C1与T2C2关系图Fig.4 T2C1 and T2C2 relationship diagram

3.2.2 渗透率预测模型的建立

含铀泥砂岩孔隙结构分形维数与渗透率之间的关系，如图5 所示。渗透率随Dmax的增加而减小并在一定程度上与Dmax呈指数负相关。Dmin与渗透率之间并不存在明显的相关性。这与其他学者的研究结果有所不同［25］。这是由于含铀泥砂岩过于致密且孔隙之间连通情况较差从而导致小孔隙对渗透的贡献较小。同时，矿石中较大孔隙结构的分形维数与渗透率之间的强相关性表明，较大孔隙对含矿层渗透率具有显著影响。

图5 矿样孔隙分形维数与渗透率关系Fig.5 The relationship between fractal dimension of pores and permeability of mineral samples

因此利用矿岩中较大孔隙结构的分形维数进行渗透率预测是切实可行的。此外许多学者研究表明矿岩可移动孔隙度与渗透率之间具有很好的相关性［26］。基于此，本文构建出基于矿岩可移动孔隙度和多重分形维数的渗透率预测模型。如式（7），

式中，KT为预测渗透率，md；phiM为可移动孔隙度，%；Dmax为矿岩较大孔隙的分形维数。式（7）相关度系数达0.99，说明该模型能很好的反映矿岩渗透率特性。为验证建立的多重分形渗透率预测模型的有效性将其与经典的Coates模型和SDR模型进行比较。

Coates 模型基于Timur-Coates 方程［27］，

式中，Kc为预测渗透率，md；φT为核磁共振总孔隙度，%；C 为常数；FFI 和IVI 分别为自由流体和束缚流体体积指数，FFI/IVI 计算结果见表5。

SchlumbergerDoll Research Center（SDR）模型由Kenyon 等提出［27］，如式（9），

式中，KS为预测渗透率，md；C1为常数；φT为核磁共振总孔隙度，%；T2GM为饱水条件下核磁共振T2分布几何平均值，ms，其值见表5。

表5 NMR 测量的孔隙度Table 5 Measured porosity by NMR

利用实验中矿岩相关数据对Coates 模型和SDR 模型进行拟合，其结果如图6 和图7 所示。Coates 模型对含铀泥砂岩的拟合度仅为0.68，SDR 模型拟合度为0.83，两者均低于本文提出的多重分形渗透率预测模型，证明提出的多重分形渗透率预测模型相比于经典模型（Coates模型、Coates 模型）具有更高的准确度。

图6 Coates 模型拟合曲线Fig.6 The fitting curve of Coates model

图7 SDR 模型拟合曲线Fig.7 Fitting curve of SDR model

4 结论

本文利用核磁共振和分形理论对新疆阿克苏地区的含铀泥砂岩的孔隙结构进行表征并研究了分形维数与渗透率之间的相关关系。通过研究得到以下结论：

1）本次实验的含铀泥砂岩孔隙结构具有双重分形特征，较小孔隙结构分形维数一般小于2，较大孔隙结构分形维数接近于3。较大孔隙结构分形维数与渗透率呈指数负相关，而较小孔隙结构分形维数与渗透率之间并无明显的相关关系，矿石中较大孔隙对渗透率有显著影响。

2）以T2谱分形分析曲线中两个线性段拟合直线的交点为依据计算得出的T2截止值与离心法求得的值基本相等，该方法比离心法更加方便快捷。

3）利用可移动孔隙度和分形维数建立的多重分形渗透率预测模型能够实现对含矿层渗透率的准确预测，相比于传统的Coates 模型和SDR 模型具有更高的准确度，结合本文中提出的利用分形交叉点计算T2截止值的方法，该模型可仅利用饱水矿样的核磁共振T2谱即可对含矿层渗透率进行预测，从而为铀矿原地浸出开采过程中井网参数的优化设计提供理论依据。