非线性啁啾波形优化获得超短阿秒脉冲

袁 泉， 冯立强

(辽宁工业大学理学院， 锦州 121001)

1 引 言

经过近20年的研究，阿秒光源的持续时间已经可以由几百阿秒降到几十阿秒[1-2]. 这对阿秒科学的发展起到至关重要的影响. 利用几十阿秒量级的孤立脉冲，尤其是近1个原子单位的阿秒脉冲我们可以有效探测原子、分子内超快电子的运动情况，进而可以对原子、分子电离进行调控[3].

高次谐波光谱是目前唯一可以获得孤立阿秒脉冲的方法. 其产生过程可以分为三步：首先，束缚电子在激光作用下发生电离；其次，被电离的自由电子可以在电场中获得能量；最后，电子有几率返回母核，并与之发生碰撞，进而发射高能光子. 发射的光子能量为主频场的倍数，并且其最大辐射能与激光光强和激光频率有关[4].

孤立阿秒脉冲是通过叠加傅里叶变换后的谐波光谱而获得的. 若想获得高强度、高光子能量的孤立阿秒脉冲，必须具备高强度的谐波光谱以及较大的谐波截止能量的条件. 因此，在三步模型理论指导下，许多有效的方法被提出来并且得以实施. 例如：(1) 增强激光强度的空间非均匀激光场，在该机制下，谐波截止能量可以有效延伸，但是谐波强度会有所下降[5-7]. (2) 调节激光瞬时频率的啁啾激光场，在该机制下，组合激光瞬时频率会减小，因此导致谐波截止能量延伸[8-9]. (3) 调节激光波形的组合场，在该机制下，组合场激光波形可以得到优化，进而使谐波截止能量和辐射强度得到增大[10-12].

虽然，人们对组合激光场的波形优化机制已经有所研究[10-12]，但是对于啁啾波形优化的方法目前却没有报道. 因此，本文在三色啁啾组合场下，通过调节不同啁啾参数、啁啾延迟以及其他激光参数获得了最佳的啁啾波形. 在该波形驱动下，谐波截止能量和谐波发射强度都明显增大，进而我们可以获得2个脉宽在39 as的孤立阿秒脉冲.

单电子近似和长度表象下外场下含时薛定谔方程可描述为[13]，

(1)

含时偶极加速度可描述为，

(2)

随后，高次谐波谱图可表示为，

(3)

本文三色激光场形式为，

cos(ω1(t-tdelay1)+φ1+δ1(t))+

cos(2ω1(t-tdelay2)+φ2+δ2(t))+

cos(4ω1(t-tdelay3)+φ3+δ3(t))

(4)

其中，E1,2,3为激光振幅，ω1为主频场频率，τ1,2,3为激光脉宽，φ1,2,3为激光相位，tdelay1,2,3为激光延迟，δ1,2,3(t)为啁啾形式. 具体来说，主频场频率为0.028 a.u. (即1 600 nm激光场)，三色场激光脉宽都为10周期激光场，总激光强度为300 TW/cm2. 本文啁啾形式分为二阶啁啾和三阶啁啾，即δ1,2,3(t) =c1,2,3(t-tc1,2,3)2和δ1,2,3(t) =c1,2,3(t-tc1,2,3)3. 其中，c1,2,3为啁啾参数，tc1,2,3为啁啾延迟.

3 结果与讨论

谐波光谱的优化是通过大量的计算选择出来的. 选择过程可分为三步：首先，调节啁啾参数获得最佳谐波光谱；其次，调节啁啾延迟获得最佳谐波光谱；最后，调节其他激光参数(例如：相位、延迟和光强)获得最终的最佳谐波光谱. 这里定义上述三次调节过程的激光波形分别为波形一(waveform 1)、波形二(waveform 2)和波形三(waveform 3). 二阶啁啾和三阶啁啾的最佳激光参数如表1和表2所示. 同时，图1给出了最佳二阶啁啾和三阶啁啾波形驱动下的高次谐波光谱. 如图1所示，在最佳啁啾波形下，不仅谐波截止能量得到延伸；并且谐波强度得到增强.

表1 二阶最佳啁啾波形激光参数

图1 最佳啁啾波形下谐波光谱

表2 三阶最佳啁啾波形激光参数

为了了解啁啾波形对谐波的调节过程，图2和图3给出了二阶和三阶啁啾调节下，谐波发射过程. 首先，对于二阶啁啾情况(图2所示). 当激光波形为无啁啾调控时(见图2(a)和2(b))，谐波最大和第二大辐射能分别来自能量峰1和2. 由于能量峰2强度明显大于能量峰1强度，因此，可以在谐波光谱上观测到二阶谐波平台结构. 当引入啁啾参数和啁啾延迟后，即在波形一和波形二下(这里需要指出，在二阶啁啾下，零啁啾延迟的情况为最佳啁啾延迟条件，所示波形一和波形二是一样的)，t= 0.5T到t= 1.5T区域的激光频率小于无啁啾的情况(见图2(c)). 这导致电子在这一区域运动时会获得更多的能量，进而导致能量峰2得到延伸，如图2(d)所示. 当调控激光相位、激光延迟和激光强度后，即在波形三下，t= 0.5T到t= 1.5T区域的激光振幅得到增大，如图2(e)所示. 因此，电子加速会进一步增大，这导致谐波辐射能量峰2进一步增大，如图2(f)所示. 这也是谐波光谱截止能量在最佳二阶啁啾波形下得到延伸的原因.

分析三阶啁啾波形下谐波发射过程(见图3). 首先，当啁啾参数引入后，即波形一下，激光波形在t= 1.0T到t= 2.0T区间得到展宽(见图3(a))，这导致这一区域的谐波能量峰3得到延伸(见如图3(b)).当啁啾延迟引入后，即在波形二下，t=1.0T到t=2.0T区间激光振幅比波形一下激光振幅得到增大(见图3(c))，因此导致能量峰3进一步延伸(见图3(d)). 当调节其他激光参数后，即在波形三下，t= 1.0T到t= 2.0T区间激光振幅得到进一步增强(见图3(e))，进而导致能量峰3持续延伸(见图3(f)). 这是谐波截止能量延伸的原因. 但是，随着t= 1.0T到t= 2.0T区间激光振幅的增大，电子获得的动能持续增大，当其在t= 2.0T附近与母核发生回碰时，由于t= 2.0T附近激光振幅非常弱，这导致电子可以在激光驱动下获得下一次加速，进而获得更大的动能[14-15]. 这导致在能量峰3附近会产生一个光子能量更大的附加能量峰，如图3(f)所示. 但是，由于电子多重加速-回碰的几率比电子首次加速-回碰的几率小. 因此，附加能量峰强度要明显弱于能量峰3的强度. 这是谐波光谱上第二阶平台区强度低的原因.

图2 二阶啁啾激光波形和谐波辐射过程: (a，b) 无啁啾波形, (c，d) 波形一和波形二, (e，f) 波形三Fig.2 Laser profiles of two-order chirped pulses and time-profiles of harmonic generation for the cases of (a，b) chirp-free waveform, (c，d) waveforms 1 and 2, (e，f) waveform 3

图3 三阶啁啾激光波形和谐波辐射过程: (a， b) 波形一, (c， d) 波形二, (e， f) 波形三Fig.3 Laser profiles of three-order chirped pulses and time-profiles of harmonic generation for the cases of (a， b) waveform 1, (c， d) waveform 2, (e， f) waveform 3

经过上述研究可知，在最佳啁啾波形下，谐波截止能量和谐波强度都可以得到增大；并且，谐波平台区的高能区几乎由单一能量峰贡献产生，这非常有利于孤立阿秒脉冲的产生. 因此，在最佳二阶和三阶啁啾波形下将谐波光谱进行傅里叶变换，随后分别叠加700～800次谐波(二阶啁啾波形)和600～700次谐波(三阶啁啾波形)，可以获得2个脉宽在39 as的孤立阿秒脉冲，如图4所示.

图4 最佳啁啾波形下获得的阿秒脉冲: (a) 二阶啁啾波形; (b) 三阶啁啾波形

在二阶啁啾和三阶啁啾下，通过调节啁啾参数、啁啾延迟、激光相位、激光延迟和激光强度获得了最佳啁啾波形. 在该波形驱动下，谐波截止能量和谐波强度得到增大. 最终，通过叠加谐波平台区谐波获得了2个39 as的孤立阿秒脉冲.