耐事故燃料控制棒备选材料的燃耗分析

刘 勇，李满仓，于颖锐，肖 鹏，娄 磊

(中国核动力研究设计院核反应堆系统设计技术重点实验室，成都 610213)

近年来，以改善核燃料在严重事故下保持结构完整性能力为目标，国际核燃料领域出现了耐事故燃料(accident tolerant fuel，ATF)这一新的核电燃料研究方向。采用新的燃料材料、包壳材料和结构设计的ATF，可以减少或避免可燃气体的产生，尽量减少裂变产物的泄漏，保持严重事故下核燃料结构的完整性，从而降低核电站发生大量放射性物质泄漏的风险[1]。

目前，压水堆中常用的控制棒为不锈钢导向管装载Ag-In-Cd(AIC)材料。AIC合金的熔点小于800 ℃，且远小于Zr合金燃料包壳在多种事故下发生强烈氧化现象时的温度1 300 ℃，这意味着发生事故时，燃料棒还处于完整状态，但控制棒已开始熔化。一旦控制棒受到破坏，将导致不可控的反应性引入，产生一系列后续事故[2-3]。由此可见，控制棒材料的选取在ATF研究中具有重要意义。随着反应堆技术的发展，新型控制棒材料不断出现[4-5]，研究人员从材料熔点、稳定性及控制棒价值等方面对ATF控制棒备选材料进行了研究和筛选[6-7]，但对备选材料的中子学特性研究尚不充分，如对控制棒价值随燃耗的变化研究较少。备选的ATF控制棒材料应与传统的压水堆控制棒材料具有相当的控制棒价值，且控制棒价值不能随燃耗加深出现较大的衰减，这样才能满足反应堆设计及反应性控制要求。本文选择稀土元素的倍半氧化物(Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3)、Hf及HfO2等材料，研究了其控制棒价值随燃耗的变化，为控制棒材料选型提供数据支持。

1 ATF控制棒材料的选取条件

为保证事故工况下的堆芯安全性，考虑到ATF控制棒所处的环境，ATF控制棒材料必须具备3种性质[6]：1)有效的中子吸收性，可保证反应堆有效的反应性控制和停堆裕量；2)高温稳定性，可保证在事故工况下控制棒晚于燃料熔化，防止不可控的反应性引入；3)与燃料材料的可混合性，应与燃料具有接近的熔点，确保在燃料熔化时能与燃料混合熔化，保证对反应性的控制。基于这些条件，文献[6]给出了多种良好的ATF控制棒备选材料，如Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf，HfO2及这些材料的不同混合材料。

本文从中子学角度出发，提出ATF控制棒吸收体材料选取应遵循2个原则：1)ATF控制棒价值需与传统控制棒价值相当，以保证适用于目前的堆芯设计。本文以AIC控制棒价值作为参考，要求ATF控制棒价值不小于AIC控制棒价值。2)在较长时间的辐照条件下，控制棒价值能保持相对稳定，适合长期处于堆芯环境中。本文设定控制棒所处燃料组件的累积燃耗为200 GW·d·t-1，在该燃耗下，若某材料的控制棒价值与AIC控制棒价值相比更大或基本相当，则认为该材料的反应性价值较好，具有较好的燃耗行为。

2 分析方法

为研究控制棒价值的燃耗行为，本文将Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf，HfO2控制棒材料置于全陶瓷微胶囊封装燃料(fully ceramic microencapsulated fuel，FCM)组件中进行充分燃烧，使燃耗达到2 GW·d·t-1，再将燃烧后的控制棒放入新组件中重新燃烧到燃耗为2 GW·d·t-1，以此重复计算100次，使得控制棒所在组件的累积燃耗达到200 GW·d·t-1。采用蒙特卡罗程序RMC对FCM燃料组件进行建模计算[8]。

控制棒价值为控制棒插入所引入的反应性变化，计算公式为

(1)

其中，Δρ为控制棒价值；ρ1，ρ2分别表示无棒、有棒时的反应性；kinf,1，kinf,2分别表示无棒、有棒时的无限增殖因子。为便于对计算结果进行分析说明，定义控制棒价值衰减为当前燃耗下的控制棒价值与零燃耗时的控制棒价值之差。定义控制棒价值相对当量为当前燃耗下的控制棒价值与零燃耗时的控制棒价值之比。

图1为本文采用的FCM燃料组件结构示意图[9]。

图1 FCM燃料组件结构示意图Fig.1 Diagram of FCM fuel assembly structure

TRISO(tri-structural iso-tropic)颗粒的几何尺寸及材料层密度，如表 1所列。13×13组件中布置16根控制棒和中心测量仪器导向管。FCM燃料组件的主要参数如表2所列。控制棒吸收体材料属性，如表 3所列。由表3可见，与AIC相比，本文的控制棒吸收体材均具有较高的熔点， Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3具有更大的热中子吸收截面。

表1 TRISO颗粒的几何尺寸及材料层密度Tab.1Geometry and material density information of TRISO particle

表2 FCM燃料组件的主要参数Tab.2The main parameters of FCM fuel assembly

表3 控制棒吸收体材料属性Tab.3The properties of control materials

3 数值结果及分析

控制棒价值随燃耗的变化曲线如图 2所示，控制棒价值相对当量随燃耗的变化曲线如图3所示。

图2 控制棒价值随燃耗的变化曲线Fig.2 Worth of control rod vs. burn up

图3 控制棒价值相对当量随燃耗的变化曲线Fig.3 Relative equivalent of control rod vs. burnup

由图2和图3可见，在燃耗初期，AIC的控制棒价值约为18 788 pcm，该值在整个寿期内下降较为缓慢；在组件燃耗为50 GW·d·t-1时，AIC控制棒价值相对当量下降为燃耗初期的90%，此后，随着组件燃耗的进一步加深，AIC控制棒价值相对当量缓慢下降，在燃耗为200 GW·d·t-1时，AIC控制棒价值相对当量为燃耗初期的86%。

Eu2O3的控制棒价值远大于其他材料的控制棒价值，且在整个燃耗期间，Eu2O3的控制棒价值均大于27 000 pcm。Eu2O3的宏观吸收截面并不是最大的，而Gd2O3和 Sm2O3的吸收截面较大，但其控制棒价值却小于Eu2O3的控制棒价值，这种现象可能与空间自屏现象相关。

Dy2O3和Hf的控制棒价值均比AIC的控制棒价值大；在整个燃耗期间， Dy2O3的控制棒价值几乎没有衰减。在燃耗小于140 GW·d·t-1时，Sm2O3的控制棒价值大于AIC的控制棒价值；Gd2O3，HfO2和 Er2O3的控制棒价值相对较小。

图4给出了燃耗过程中Eu2O3中主要中子吸收核素核子密度的变化情况。

图4 Eu2O3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线Fig.4 Nuclide densities of main isotopes forEu2O3 control rod vs.burnup

由图4可见，虽然151Eu和153Eu吸收中子不断消耗，但其吸收中子分别产生的152Eu和154Eu会衰变产生152Sm，154Gd，155Gd等核素。本文涉及的主要同位素的热中子微观吸收截面，如表 4所列。

表4 主要同位素的热中子微观吸收截面Tab.4Microscopic thermal neutroncapture cross sections of main isotopes

由表4可见，新产生的核素152Sm，154Gd，155Gd均具有较大的热中子微观吸收截面，能够补充151Eu和153Eu消耗产生的控制棒价值亏损。

图5给出了燃耗过程中Dy2O3中主要中子吸收核素核子密度的变化情况。由图 5可见，虽然161Dy和164Dy随燃耗增加而减少，但产生的162Dy、165Ho和166Er等核素具有较大的热中子微观吸收截面，在一定程度上补充了161Dy和164Dy消耗对控制棒价值的影响。

图5 Dy2O3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线Fig.5 Nuclide densities of main isotopes forDy2O3 control rod vs. burnup

Hf的控制棒价值比AIC大，且在整个燃耗过程中存在比较显著的线性递减。图6给出了Hf控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线。由图6可见，随着燃耗加深，177Hf的核子密度不断减少，而其他次要中子吸收核素，如178Hf，179Hf和180Hf，只能通过少中子的Hf同位素吸收中子产生，因此，新产生的核素核子密度增加缓慢，不足以补充177Hf减少带来的控制棒价值的衰减。在燃耗为200 GW·d·t-1时，Hf控制棒相对价值当量为燃耗初期的84%，与AIC控制棒的相对价值当量非常接近。由于HfO2中Hf的核子密度低于纯Hf材料，其控制棒价值更低，但控制棒价值随燃耗的变化曲线与Hf控制棒类似。

图6 Hf控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线Fig.6 Nuclide densities of main isotopesfor Hf control rod vs. burnup

在燃耗小于150 GW·d·t-1时，随着燃耗增加，Sm2O3的控制棒价值缓慢减小；燃耗为150 GW·d·t-1时，Sm2O3的控制棒价值相对当量减少为燃耗初期的82%；在燃耗大于150 GW·d·t-1时，随着燃耗增加，Sm2O3的控制棒价值逐渐增大；燃耗为200 GW·d·t-1时，Sm2O3的控制棒价值相对当量增大到燃耗初期的84%。图 7给出了Sm2O3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线。由图7可见，在燃耗150 GW·d·t-1时，由于149Sm几乎耗尽，而153Eu，154Eu和156Gd等仍不断增加，导致控制棒价值在燃耗大于150 GW·d·t-1后有一定的增加。

图7 Sm2O3控制棒的核子密度随燃耗的变化曲线Fig.7 Nuclide densities of main isotopes forSm2O3 control rod vs.burnup

Er2O3和Gd2O3的控制棒价值随燃耗加深有较大衰减，燃耗为200 GW·d·t-1时的控制棒价值只有初始控制棒价值的60%左右。主要原因是其他同位素的产生不足以补充主要中子吸收核减少造成的控制棒价值衰减，所以，这2种材料用作控制棒材料还有待进一步研究。考虑到Er2O3和Gd2O3的快速消耗现象，目前多将其应用于可燃毒物材料中。

4 结论

本文评价了Eu2O3，Gd2O3，Sm2O3，Dy2O3，Er2O3，Hf及HfO2用作ATF控制棒吸收体的中子学特性，分析了控制棒价值随燃耗的变化情况。结果表明，在本文采用的组件环境和控制棒几何条件下，Eu2O3，Dy2O3，Sm2O3和Hf的初始控制棒价值比AIC的初始控制棒价值高约1%～47%。随着燃耗加深，Eu2O3和Dy2O3的控制棒价值几乎无衰减，Sm2O3和Hf的控制棒价值逐渐衰减，但在燃耗为200 GW·d·t-1时，其控制棒价值仍能保持与AIC的控制棒价值相当。