低价值控制棒中子吸收体材料燃耗相关数据的制作及验证研究

杨伟焱，毕光文，杨 波，汤春桃

（上海核工程研究设计院堆芯设计所，上海200233）

第三代非能动核电站采用机械补偿（MSHIM，Mechanical SHIM）控制和运行策略。在MSHIM运行模式下，大部分时间反应堆内的燃耗补偿、快速反应性变化和功率调节都将由低价值控制棒（灰棒）实现自动控制。在进行堆芯物理设计分析时，需考虑长期控制棒长期在堆芯中接受辐照带来的灰棒吸收体的燃耗效应。灰棒吸收体材料的设计及其在堆芯物理分析中的燃耗计算成为MSHIM运行模式设计分析的关键。

为满足不同燃耗阶段MSHIM运行控制模式的精确性和稳定性，要求灰棒中子吸收价值随燃耗长期保持基本恒定，为此需对灰棒中子吸收体的材料和尺寸等进行特殊设计。本文对灰棒吸收体燃耗计算相关数据的制作和验证方法展开研究，以支持满足特殊吸收价值要求的灰棒中子吸收材料筛选，为新型灰棒设计及其在堆芯物理计算中的燃耗分析奠定基础。

1 燃耗计算相关数据的制作和验证方法

1.1 燃耗计算相关数据的内容

导致燃耗变化，即核素同位素成分变化的反应包括：裂变反应、俘获反应和衰变反应。可以用统一的燃耗方程进行描述。燃耗方程是个平衡方程，其表达式如下［1］：

其中，Nm（t）是核素m在t时刻的核子密度；核素m－1是核素m的俘获反应母核；核素k是核素m的衰变反应母核；λ是衰变常数。

式中，

Fm（t）＝：核素 m 的裂变生成项；

If，m′＝：核素 m 裂变母核m′的裂变反应率；

Ia，m＝：核素 m 的中子吸收反应率；

rm－1＝Ia，m－1－If，m－1：核素m－1俘获中子反应率。

由上式可知，求解燃耗方程需要的数据包括：裂变核素的裂变产物矩阵及裂变产额（Ym，m′）、裂变核素每次裂变释放的能量、核素的衰变常数（λ）、俘获分歧比、衰变分歧比和燃耗链。上述数据就是一般材料燃耗计算相关数据的内容。灰棒中子吸收体材料不涉及裂变反应，因此其燃耗相关数据只包括衰变常数、俘获分歧比、衰变分歧比和燃耗链。其中核素的衰变常数和分歧比已包含在核评价数据库中［2］。本文将重点对中子吸收体材料燃耗链的制作和验证方法作详细介绍。

铽和镝作为中子吸收体材料，均有较好的中子吸收能力。通过俘获和衰变反应母核与子核吸收截面的初步对比分析可知：铽的中子吸收价值在很长时期将保持上升，而其镝则将逐渐下降。因此，以铽镝合金作为中子吸收体材料的控制棒，通过适当的铽和镝含量、吸收体半径的设计，有可能实现控制棒价值长时间保持恒定。为此本文在后续具体方法介绍过程中将以铽和镝同位素燃耗相关数据的制作和验证为例。

1.2 燃耗链的简化原则

核素完整的燃耗链非常复杂，包含了所有核素（包括稳定和非稳定核素及核素的基态和激发态）由于各种反应而导致的变化情况。图1给出了铽和镝同位素的完整燃耗链（图中括号内数值为核素在中子能量为0.025 3eV的微观吸收截面，单位为靶恩）。如果在实际应用中把完整燃耗链的所有反应信息都包含其中，燃耗方程求解将变得极为繁复，从而大大降低燃耗计算的效率。因此在工业应用的计算程序中，必须对核素完整的燃耗链进行简化，保留对最终计算结果有重要影响的核素及其燃耗信息，而对最终结果影响微小的核素进行归并或省略处理。完整燃耗链的简化就成为燃耗链制作的关键。

本节以铽和镝同位素完整燃耗链的简化为例，介绍中子吸收体材料燃耗链简化的原则，具体如下：

1）选取并保留工程实际中有重要意义的核素

在燃耗链简化的过程中，一般选取并保留含量高、吸收截面大、半衰期长及对材料其他性能（如辐照性能）有重要影响的核素。在核素的选取过程中需参照工程经验及后续的数值验证计算分析。

2）次要核素的归并和省略

为了达到完整燃耗链简化的目的，需对含量很低、半衰期比较短或吸收截面比较小的中间核素进行归并和省略。如图1所示燃耗链中的156Dy和158Dy，其在天然镝同位素中的含量分别只有0.056%和0.096%；同时由于165Ho的吸收截面很小，也进行省略处理。

图1 铽和镝同位素完整燃耗链Fig.1 Original depletion chains of terbinium and dysprosium isotopes

3）次要反应类型的简化

在燃耗链中有些核素可能同时发生中子俘获反应和衰变反应，因此需对核素发生两种反应的概率进行评估，并忽略发生概率很小的反应。核素发生中子俘获反应和衰变反应的概率之比可由参数进行估算［1］。如图1所示燃耗链中同时发生两种反应的核素有160Tb、161Tb和165Dy等。以165Dy为例，其热中子吸收截面较大约为3 586靶恩，半衰期为2.3小时。假设反应堆中热群中子通量为1014cm－2·s－1，则10－3，说明165Dy发生衰变反应的概率远大于发生中子俘获反应的概率，因此可忽略其中子俘获反应。而对于160Tb因此衰变和俘获反应需同时保留。

4）缺少核评价数据核素的简化

在完整燃耗中可能包含缺少核评价数据的核素，需对其进行简化处理。如图1所示燃耗链中的162Tb和163Tb。省略162Tb和163Tb后，161Tb将直接生成162Dy。

5）对复杂的燃耗链进行线性化

在采用解析法求解燃耗方程时，需对简化后的燃耗链进行线性化。

使用上述原则，对铽和镝同位素的完整燃耗链进行简化，简化后的燃耗链如图2所示。需要特别指出的是，对于161Tb直接生成162Dy情况，由于省略了中间161Tb俘获生成162Tb，继而衰变成162Dy的过程，在求解燃耗方程时须直接指定161Tb的俘获产物为162Dy。

图2 简化后铽和镝同位素燃耗链Fig.2 Simplified depletion chain of Tb and Dy

1.3 燃耗链的制作和验证方法

完成完整燃耗链的简化后，需对其进行数值计算验证，并根据验证计算结果对简化燃耗链进行适当的调整，以确保简化燃耗链与完整燃耗链相比具有相似的计算精度。本文所采用的燃耗链制作和验证计算流程如图3所示，具体步骤如下：

1）使用截面加工程序NJOY［3］和核截面评价库ENDF／B－VI.8中截面数据制作组件计算程序所需的核素多群截面数据并作初步验证；

2）对核素完整燃耗链作合理的简化；

3）根据简化的燃耗链修改组件计算程序源程序，以添加简化后的新燃耗链；

4）计算典型的压水堆组件问题，得到反应性和核素质量随燃耗变化结果，并与基准程序MONTEBURNS［4］和 MVP－BURN［5］的结果进行比较；

5）如果计算误差在可接受的范围内，则说明燃耗链制作成功；如果误差较大，则分析误差来源，并对燃耗计算相关参数或核素截面做相应调整，再重复上述步骤直到误差满足要求。

图3 燃耗链制作和验证计算流程图Fig.3 Flow figure of depletion chain production and validation

上述燃耗链制作和验证过程需要进行迭代计算的原因：一、在多群截面制作过程中只验证了在有限工况下的精确性，并未做全面、完整的验证，特别是核素质量随燃耗变化的相关验证；二、燃耗链简化过程中可能引入不合理近似。

本研究所采用的参考程序为MONTENURNS和MVP－BURN程序。MONTEBURNS程序是美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开发的中子输运计算统计方法程序 MCNP［6］与燃耗计算程序ORIGEN［7］的耦合计算程序，具有很高的计算精度，可作为计算结果的参考。MVP－BURN程序是日本原子能机构开发的蒙卡燃耗计算程序，也使用统计方法求解中子输运问题。因此二者在中子输运问题求解上具有相似的计算精度。与MONTEBURNS程序使用核素完整燃耗链不同，MVP－BURN程序需输入自定义的燃耗链数据以计算燃耗相关问题。因此可以使用MVP－BURN的结果验证核素多群截面随燃耗变化的计算精度。

2 铽和镝燃耗链的数值分析

2.1 初始计算结果

表1 核素多群截面制作时的背景截面设置Table 1 Background cross section applied for multi－group cross section production

本研究所采用的组件计算程序为PARAGON程序［8］。按照2.3节介绍的流程制作了铽和镝同位素的燃耗计算相关数据和PARAGON程序70群截面数据（各核素截面制作时采用的背景截面见表1）。使用上述新制作的数据，计算了含铽吸收体的典型17×17压水堆组件问题，图4～图11给出了PARAGON、MONTEBURNS和 MVPBURN程序的计算结果。为了便于比较分析，MVP－BURN程序在计算时所用的铽镝燃耗链与PARAGON程序相同。

由计算结果可知，PARAGON程序与MONTEBURNS程序kinf计算结果吻合良好。对于具体的铽和镝同位素质量随燃耗变化计算结果，PARAGON程序与 MVP－BURN程序吻合较好，与MONTEBURNS程序相比误差较大。PARAGON程序与 MVP－BURN程序的燃耗链相同，均为简化后燃耗链，二者的计算结果吻合，表明铽和镝同位素的多群截面制作具有很高精度。因此PARAGON程序铽、镝同位素质量随燃耗变化计算结果与参考程序MONTEBURNS计算结果的偏差主要由燃耗链简化引起。

图4 含铽吸收体压水堆组件kinf计算结果Fig.4 The kinfresults of PWR assembly with Tb

图5 159 Tb质量随燃耗变化计算结果Fig.5 The calculation results of159 Tb weight

2.2 最终计算结果

图6 160 Tb质量随燃耗变化计算结果Fig.6 The calculation results of160 Tb weight

图7 160 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.7 The calculation results of160 Dy weight

图8 161 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.8 The calculation results of161 Dy weight

图9 162 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.9 The calculation results of162 Dy weight

图10 163 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.10 The calculation results of163 Dy weight

图11 164 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.11 The calculation results of164 Dy weight

由上节分析可知，燃耗链简化是造成核素同位素质量随燃耗变化计算结果误差较大的原因。但由燃耗链简化过程可知，燃耗链简化的主要原因为核素评价截面数据的缺失，因此不能采用更加详细燃耗链的方法来提高计算精度。为此，本研究采用调整部分同位素截面的方法对燃耗链简化所引入的误差进行修正。由图5可知，PARAGON程序的159Tb计算结果大于参考程序MONTEBURNS的计算结果，而后续子核的计算结果又小于参考程序的计算结果。因此可通过增加159Tb的吸收截面，以加快159Tb在燃耗过程中的消耗，从而提高后续子核的产生量，最终使得计算结果与参考值吻合。

图12～图19给出了增加159Tb吸收截面后的计算结果。由图12可知，调整159Tb吸收截面对kinf结果影响很小，PARAGON与MONTEBURNS的结果仍然吻合良好。铽和镝同位素质量随燃耗变化计算结果相对于参考程序MONTEBURNS计算结果的偏差则大大减小。可见，减小159Tb吸收截面的修正方法是有效的，达到了预期的修正效果。调整159Tb吸收截面后的铽、镝同位素燃耗计算相关数据及多群截面数据具有很高的计算精度。

图12 含铽控制棒压水堆组件kinf计算结果Fig.12 The kinfresults of PWR assembly with Tb

图13 159 Tb质量随燃耗变化计算结果Fig.13 The calculation results of159 Tb weight

图14 160 Tb质量随燃耗变化计算结果Fig.14 The calculation results of160 Tb weight

图15 160 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.15 The calculation results of160 Dy weight

图16 161 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.16 The calculation results of161 Dy weight

2.3 铽镝合金灰棒的计算结果

图17 162 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.17 The calculation results of162 Dy weight

图18 163 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.18 The calculation results of 163 Dy weight

图19 164 Dy质量随燃耗变化计算结果Fig.19 The calculation results of164 Dy weight

使用新制作的铽、镝同位素燃耗计算相关数据及多群截面数据对铽镝合金灰棒设计方案进行核特性计算。通过对合金中铽镝含量和灰棒吸收体外径的设计，铽镝合金灰棒中子吸收价值随燃耗变化如图20所示。由图可知，以铽镝合金为中子吸收体材料的灰棒设计，能做到中子吸收价值长期保持恒定，满足灰棒的中子吸收特性要求。

图20 铽镝合金控制棒中子吸收价值随燃耗变化图Fig.20 The neutron absorption worth of Tb and Dy alloy control rod

3 结论

针对MSHIM运行控制模式的特点，燃耗分析是灰棒吸收体材料设计与分析的重要内容。本研究从燃耗方程出发，给出了燃耗计算相关数据的内容，并在此基础上提出了以MONTEBURNS和 MVP－BURN作为基准程序进行中子吸收体材料燃耗计算相关数据（特别是燃耗链）制作和验证的方法；利用该方法制作了新型灰棒中子吸收体材料铽和镝燃耗计算相关数据，数值计算结果表明，新制作的铽和镝燃耗计算相关数据和同位素多群截面数据具有很高的计算精度；最后，使用新制作数据对铽镝合金灰棒设计方案的控制价值进行了计算分析，结果满足灰棒控制价值的要求。

［1］ 谢仲生，吴宏春，张少泓 .核反应堆物理分析［M］.西安：西安交通大学出版社，2004.

［2］ ENDF－6Formats Manual，CSEWG Document ENDF－102Report BNL－90365－2009Rev.1，M.Herman and A.Trkov.

［3］ The NJOY Nuclear Data Processing System Version 91，LA－12740－M，R.MacFarlane，D.Muir，1994.

［4］ User’s Manual，Version 2.0for MONTEBURNS，Version 1.0，LA－UR－99－4999，D.I.Poston，H.R.Trellue，Sep.1999.

［5］ Development of Burn－up Calculation Code System MVPBURN Based on Continuoue Energy Monte Carlo Method and Its Validation，Proc Joint Int.Conf.on Mathematical Methpds and Supercomputing for Nuclear Application，Saratoga Springs，New York，Oct.5－9，1997.

［6］ MCNP：A General Monte Carlo Code for N－Particle Transport Code，New Mexico，1997：LA－12625－M.

［7］ ORIGEN－S：Scale System Module to Calculate Fuel Depletion，Actinide Transmutation，Fission Product Buildup and Decay，and Associated Radiation Source Terms，ORNL／TM－2005／39，I.C.Gauld，O.W.Hermann，and R.M.Westfall，OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY，Jan.2009.

［8］ PARAGON User Manual， Westinghouse Electric Company，Jan.2005.