RBS法测量重元素衬底上轻元素薄靶厚度的方法研究

吴 笛，仇猛淋，王乃彦,,*，郭 冰,*，贺创业，王广甫，樊启文，党永乐,，刘伏龙,，付光永,，杨婉莎,，魏继红,

(1.中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413；2.北京师范大学 核科学与技术学院 射线束技术教育部重点实验室，北京 100875)

单能入射离子与靶原子核之间的大角度库仑散射称为卢瑟福背散射(RBS)，使用探测器对这些背散射离子进行测量，可得到有关靶原子的质量、含量和深度分布等信息[1-5]。由于RBS法不需对样品的宏观结构造成损伤，且实验装置结构简单、操作方便可靠，作为一种常用的杂质成分、含量、深度分布的分析手段及膜厚度的测量方法，被广泛应用于材料科学、表面物理、微电子学等领域[6-9]。

在核反应截面测量实验中，常使用称重法和RBS法对靶的厚度、质量分布等信息进行测量。与RBS法相比，称重法难以获得靶厚的分布情况，也难以在实验中实时监测靶厚的变化情况，在衬底远重于靶物质时，测量结果的相对不确定度可达10%左右[10]。而RBS法的测量不确定度通常在5%左右[11]，通过多点测量可得到靶物质的分布情况，实验中也可通过测量入射离子束的背散射离子来监测靶厚的变化。由于背散射离子的能量随靶原子质量的增大而增大，散射截面也随靶原子电荷量及质量的增大而增大，因此在测量轻元素衬底上重元素薄靶厚度时，待测靶的背散射离子能量高于衬底的背散射离子能量，在能谱中会形成几个独立的部分，相对易于分析[8]。而在测量重元素衬底上轻元素薄靶厚度时，待测靶的背散射离子能谱会叠加在衬底的背散射离子能谱上，甚至叠加在衬底能谱的边缘上，对数据分析极为不利。在核物理实验中，有些情况下不可避免地需将轻元素的靶物质制作在重元素的衬底上，因此需对这种情况下的RBS能谱进行可靠的分析。

本文对使用RBS法测量重元素衬底上轻元素薄靶厚度的能谱处理方式进行研究，测量蒸镀在181Ta衬底上薄74Ge靶的厚度，并使用SIMNRA软件[12]对实验能谱进行模拟验证。

1 实验原理

当能量E0的离子入射到靶上时，会与靶原子发生大角度的库仑散射(图1)，散射离子的能量和散射截面与靶原子的性质及散射角度θ相关。

图1 卢瑟福背散射示意图Fig.1 Schematic of Rutherford backscattering

通过金硅面垒探测器或其他重带电离子探测器测量散射离子的能谱，分析能谱中靶核散射离子能谱的前后沿能量和计数，便可得到薄靶的厚度。部分情况下轻元素薄靶的散射离子能谱叠加在衬底的散射离子能谱上，靶核散射离子能谱的前后沿可能难以分辨，只能通过分析计数的方式得到靶厚。在θ角上散射离子的计数Y为：

Y=NpNsσ(θ)Ω

(1)

式中：Np为入射离子数；Ns为靶上所测区域中单位面积靶核数；σ(θ)为所测角度内的平均微分截面；Ω为探测器所占立体角。

平均微分截面σ(θ)为：

(2)

微分截面即卢瑟福背散射截面为：

(3)

式中：ε0为真空介电常数；Z1、Z2分别为入射离子和靶原子的原子序数；e为单位电荷；m、M分别为入射离子和靶原子的质量。通过测量Y便可得到Ns，从而可得到薄靶的厚度。

2 实验方案

需要测量的靶在中国原子能科学研究院制作，使用蒸发器将丰度99.8%的74Ge蒸镀在直径18.6 mm、厚300 μm的Ta衬底上，要求厚度为300 μg/cm2左右。靶物质质量约为750 μg，181Ta衬底质量为1.4 g，信噪比几乎达到1∶2 000，由精度1 μg的分析天平通过称重法得到的靶厚为(295±30) μg/cm2。RBS实验在北京师范大学2×1.7 MV串列加速器上进行，使用的质子束流能量为1.5 MeV，束流强度约为450 nA。

实验设置示意图如图2所示，加速器引出的质子束进入靶室后通过直径为2 mm的准直孔1打到靶上。入射方向与靶的垂直面的夹角φ为10°以提高测量的分辨率，此时质子束在74Ge靶中的平均能损约为26.8 keV(假设74Ge靶厚为(295±30 ) μg/cm2)。将一灵敏区直径为5 mm的金硅面垒探测器放置在与入射束方向呈165°夹角、距靶中心点76 mm处，直径为6 mm的准直孔2放置在探测器前方10 mm处，以阻挡装置其他部分所散射的离子。靶与装置其他部分相绝缘，连接到束流积分仪上测量质子束流。

图2 实验设置示意图Fig.2 Schematic of experimental setup

实验时首先使用1.5 MeV的质子束测量蒸镀有74Ge的靶，所测能谱如图3所示。图3中能量最高处的峰是由74Ge靶散射产生的。若不考虑74Ge中质子束能损所带来的能量歧离，进入181Ta衬底的质子能量约为1.47 MeV，这部分质子所产生的背散射能谱会成为74Ge背散射能谱中的本底，即图3中的坪区部分。可看出，181Ta散射坪区右侧的边缘与74Ge靶的散射能谱叠加，这使得在能谱分析中既不能通过能谱前后沿能量来得到靶厚，也不能直接得到74Ge靶的散射离子数。为重现181Ta衬底产生的本底背散射能谱，使用能量1.47 MeV的质子束测量空白181Ta衬底，所测能谱如图4所示。

图3 74Ge靶实验及模拟RBS能谱Fig.3 Experimental and simulated RBS spectra of 74Ge target

图4 空白181Ta衬底实验及模拟RBS能谱Fig.4 Experimental and simulated RBS spectra of empty 181Ta substrate

与74Ge靶测量中的本底相比，空白181Ta衬底的背散射离子少通过了1次74Ge靶，为得到74Ge靶散射产生的离子数，需对空白背散射能谱进行能量修正。

3 数据分析

为在确定74Ge散射离子计数时，尽量提高信噪比，应分析74Ge散射能谱前后沿的位置，减小取数范围，但同时取数范围不能太小，以免丢失信号。在实验室坐标系下，能量E0的入射离子发生RBS后，散射离子的能量Es为：

Es=kE0

(4)

式中，k为运动学因子。

由靶前表面所产生的背散射离子能量Ef为：

Ef=kE0

(5)

而对后表面，发生散射时入射离子能量E1为：

(6)

出射时能量E2为：

(7)

式中：x为所测靶的厚度；dE/dx为离子在单位路程物质中的能量损失。

带电离子在物质中的能量损失主要由两部分构成：电子阻止及核阻止。由于散射离子的能量较高，而核阻止过程只有在射程末端才起主要作用，此时产生的能量损失可忽略不计[13]。而电子阻止造成的能量损失可由Bethe-Block公式[14-15]计算得到：

(8)

式中：v0为入射离子的即时速度；me为电子质量；Ne为靶材料中的电子密度；I为靶原子的平均电离能。

当使用1.5 MeV质子束测量74Ge时，由式(5)可得出前表面165°角度上散射质子能量约为1.41 MeV，由式(6)、(7)可得出后表面165°角度上散射质子能量约为1.34 MeV。考虑到质子束流的能散约为±10 keV，探测器所占的立体角中背散射质子的能量存在差异(<4 keV)，所用金硅面垒探测器对210Po衰变α粒子的能量分辨率为1%，这些因素均会使74Ge的能谱变宽。为了包括所有由74Ge靶产生的散射离子，选择1.20～1.50 MeV范围内的总计数进行分析。

为对空白181Ta衬底的背散射能谱进行能量修正，需得到散射离子再次通过74Ge靶时所产生的能损。由于靶厚是未知数，需先假设74Ge靶的厚度xi，通过Bethe-Block公式计算得到能量损失后，即可对能谱进行能量修正。修正后将1.20～1.50 MeV范围内的总计数作为181Ta衬底的背散射能谱本底计数，与74Ge靶能谱相同范围内的总计数相减便可得到由74Ge核所产生的背散射离子数Yi，计算可得到在此假设条件下的靶厚yi，运算过程使用Matlab软件进行自动分析计算。由于称重法的相对误差通常在10%左右，因此假设值xi的范围也设置在称重法测得靶厚的±10%之间，计算间隔设置为0.1 μg/cm2。当假设的xi与分析得到的yi相等时，即得到真实靶厚。

在本实验中，当假设靶厚为290.0 μg/cm2时，通过计算得到的靶厚为(289.8±16.0) μg/cm2，与称重法测得的结果符合较好。减去衬底所产生的本底后，RBS能谱如图5所示，此时74Ge的散射离子数为352，对应的本底计数为4 262，信噪比约为1∶12，与称重法相比提升了2个量级。靶厚的相对不确定度为5.51%，包括统计相对不确定度5.33%、系统相对不确定度1.41%及假设值的差异0.06%。

图5 减去本底后74Ge的RBS能谱Fig.5 RBS spectrum of 74Ge without background

为验证通过RBS法得到的靶厚结果，采用德国Max-Planck研究所开发的程序SIMNRA进行模拟验证[10]。该软件包含了常见入射离子在各种材料中的散射截面及电子阻止本领数据库，既可对部分实验能谱进行自动分析，也可对实验能谱进行模拟。在进行模拟验证时，输入的质子能量及能散、入射及出射角度、探测器相关特性等参数需尽量与实验保持一致。在与实验能谱有相同的入射离子数时，SIMNRA模拟结果如图3、4所示，可看出，模拟能谱与实验测量能谱符合较好。

4 结论

本文研究了通过RBS法测量重元素衬底上轻元素薄靶厚度的一种能谱处理方式，并以测量181Ta衬底上蒸镀的薄74Ge靶的厚度为例，对RBS法进行了介绍。通过在称重法测量结果的一定范围内不断假设薄靶的厚度对本底能谱进行能量修正，最终得到薄靶的厚度。

RBS法与称重法相比有效地提高了重元素衬底上轻元素薄靶厚度的不确定度，总相对不确定度可达5%左右，当衬底远重于靶物质时，信噪比可提升2个量级，所测结果与SIMNRA软件的模拟结果符合较好。通过RBS法得到的重元素衬底上轻元素薄靶厚度，可满足核反应测量和数据分析工作的需要。