厦门市冬季PM2.5污染情境识别及其与气象条件的关系

王一楷, 张明锋, 陈志彪*, 林广发, 蒋冬升

1.福建师范大学, 湿润亚热带生态地理过程教育部重点实验室, 福建 福州 350007 2.福建师范大学地理科学学院, 福建 福州 350007 3.福建省环境监测中心站, 福建 福州 350003

随着快速的工业化和城市化进程，城市大气污染问题日趋严重[1-2]. PM2.5因其特殊的物理性质，在大气环流作用下易于长距离传输扩大影响区域[3]，过量的PM2.5悬浮聚集在空中形成霾，影响气候和自然环境[4]，同时在近地面易被吸入体内引发呼吸道疾病[5-6]. 厦门市地处台湾海峡西岸，是重要的滨海旅游城市且享有“国际花园城市”称号，2018年空气优良率达98.6%[7]，但受本地排放和冬季北方污染气团输送影响，近年来区域性颗粒物污染问题仍有出现且以冬季为主[8-9]，冬季雾霾天气ρ(PM2.5)平均值曾达(213.3±16.9)μg/m3[10]. 作为一个空气质量整体较好而对空气污染事件又十分敏感的旅游城市，研究厦门市PM2.5污染的变化规律及影响条件对于厦门市持续吸引外来游客和维护本地居民健康具有重要意义.

环境空气质量评价方法众多，为了更好地反映环境空气质量的客观状况，需要选择合适的评价方法[11]. 不同国家和组织有针对性地制定了符合相应环境目标的空气质量评价标准，如我国的GB 3095—2012《环境空气质量标准》、美国的《国家空气质量标准》(National Ambient Air Quality Standards)、世界卫生组织的《大气质量导则》(Air Quality Guidelines)等. 而对于空气质量相对清洁地区，上述标准筛选空气质量相对污染情境的能力较弱，结合本地观测数据确定相对污染与非污染情境进行评价和分析显然更具有研究意义. AGAGE (Advanced Global Atmospheric Gases Experiment)统计方法由 O′Doherty 等[12]提出，用来识别本地高频率观测氯仿(CHCl3)气体的基线值和污染值情境，而后被应用在PM2.5[13]、CO2[14]、氢氯氟烃(HCFCs)[15]等空气污染物的情境划分. 在本地排放一定的情况下，气象条件通过影响污染物的扩散、传输和聚集，成为影响空气质量的主要因素[16]. 研究表明，中国台湾北部冬季ρ(PM2.5)对特定气象条件存在响应，低温、低相对湿度、高气压和高风速易导致雾霾事件的发生[13]；扩散条件差的静稳天气形势导致成都市污染物的累积，形成一次空气重污染过程，而冷空气活动是改变当地天气形势，降低当地空气污染的关键[17]. PM2.5污染的形成受到内源排放影响的同时，外源输入对其也具有重要作用，后向气团轨迹研究能够对颗粒物传输路径和源地进行定性和定量的分析. 研究[18]发现，安徽省的水平低空输送，以及河北省、河南省向南传输至安徽省、湖北省等地区后的北向高空输送，是泰安市污染物的主要来源. 厦门市春季、秋季、冬季颗粒物输送路径以偏北和局地路径为主，夏季以偏南和局地路径为主，偏西和局地路径下ρ(PM2.5)较高[19]. 金砖国家领导人厦门会晤期间，厦门市一半以上的污染物由东北方向的泉州市和莆田市等地区输入，呈典型的外源输送特征[20]. 在分析城市颗粒物污染的影响因素时，多数研究直接将观测数据与影响因素建立关系，较少进行污染情境识别，或污染情境划分标准比较单一，未能结合本地空气质量现实状况进行污染情境分类.

该研究以厦门市冬季PM2.5观测数据为基础，使用统计方法确定厦门市冬季PM2.5污染值与基线值情境的阈值，分析厦门市冬季PM2.5观测值、基线值和污染值情境下空气质量的变化趋势、气象条件和气团轨迹路径的特征与差异，探究冬季南方空气清洁地区颗粒物变化规律和气象特征，以期为区域颗粒物污染预报和防治提供参考依据.

1 数据与方法

1.1 数据来源

厦门市空气质量监测数据来自青悦开放环境数据中心(http://data.epmap.org)，包括2014—2018年冬季(12月—翌年2月)厦门市洪文、湖里中学、鼓浪屿3个国控站点的逐小时数据. 气象数据来自Weather Underground (https://www.wunderground.com)记录的厦门市高崎国际机场站点2014—2018年冬季逐小时数据，包括温度、相对湿度、气压、降水量、风速、风向等指标. 气团后向轨迹分析数据使用美国海洋大气管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)提供的全球数据同化系统(Global Land Data Assimilation System, GDAS)分析资料，该数据由观测时间点前后3 h时间窗口内的卫星、雷达和地面观测数据同化得到，包括每日00:00、06:00、12:00、18:00(UTC，协调世界时)共4个时间点的全球数据，时间分辨率为6 h，水平分辨率为1°×1°.

1.2 PM2.5情境的识别和定义

厦门市空气质量整体较好，根据GB 3095—2012[21]只能筛选出有限的PM2.5污染案例. 以2018年为例，厦门市空气质量为优的天数有171 d，为良的天数有189 d，为轻度污染的天数有5 d，轻度污染天数中PM2.5为首要污染物的天数为1 d[7]. 立足厦门市空气污染案例有限的现实背景，结合本地观测数据识别城市PM2.5相对清洁与污染情境，进行PM2.5污染特征评价和分析显然更具有研究意义. 该研究使用2014—2018年冬季厦门市PM2.5数据和AGAGE统计方法[22]进行PM2.5污染情境识别，情境划分标准和说明如表1所示，设定α〔见式(1)〕为基线值，代表区域空气质量的基准水平，m为观测值. AGAGE统计方法将PM2.5观测数据分为基线值、可能污染值和污染值3组数据集，其中可能污染值数据集仅作为对污染值数据集补全的一个辅助数据集，不单独划分为一个污染情境，因此划分出PM2.5基线值和污染值情境. 将2014—2018年冬季厦门市PM2.5数据集设定为PM2.5观测值情境，代表冬季PM2.5的整体特征.

表1 AGAGE统计方法分类标准和说明

(1)

式中，X为小于对象数据集中位数的数据集，Xi为数据集X的第i个数据，N为数据集X的元素个数，基线值α是数据集X的均方根(RMS).

受限于GDAS数据的时间分辨率，进一步分析每日4个时段的PM2.5污染情况. 将AGAGE统计方法得到的PM2.5污染情境结果的时间转换为世界时，如果00:00、06:00、12:00、18:00(UTC)前后3 h中超过半数的PM2.5观测值为污染值，那么定义该6 h时段为PM2.5污染时段，否则认为是污染波动.

1.3 气团后向轨迹的分析与聚类

气团轨迹呈现了一定时间内大气气团的运动路线，据此可以分析颗粒物气团的来源和路径. 该研究使用美国国家海洋和大气管理局开发的混合单粒子拉格朗日轨迹模型HYSPLIT[23]，结合GDAS资料计算不同情境下到达厦门市(118.14°E、24.51°N)的72 h 气团后向轨迹，设定初始高度为50 m. 轨迹聚类分析使用MeteoInfo中的TrajStat插件[24]计算，根据空间总方差(TSV)的大小确定具有代表性的轨迹分组.

2 结果与分析

2.1 2014—2018年冬季不同污染情境下ρ(PM2.5)变化情况

图1 2014—2018年厦门市冬季不同情境下ρ(PM2.5)平均值和污染值情境时长占比Fig.1 Mean concentration of PM2.5 in different pollution scenarios and proportion of polluted scenarios duration in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

厦门市2014—2018年冬季不同污染情境下ρ(PM2.5)平均值变化如图1所示. 由图1可见：厦门市2014—2018年冬季PM2.5观测值情境下，除2014年12月和2015年1月ρ(PM2.5)平均值较高，分别为43.6、47.8 μg/m3外，其他各月ρ(PM2.5)平均值范围为23.2～39.9 μg/m3；在PM2.5观测值情境下，2014—2018年冬季ρ(PM2.5)平均值为26.3～42.2 μg/m3，除2016年ρ(PM2.5)出现回升外，其余年份ρ(PM2.5)呈下降趋势. 2014—2018年冬季在PM2.5污染值情境下，2014年12月、2015年1月、2016年12月、2017年1月ρ(PM2.5)平均值较高，范围为90.3～100.2 μg/m3，其余月份ρ(PM2.5)平均值为47.5～75.9 μg/m3；2014—2018年冬季PM2.5污染值情境下ρ(PM2.5)平均值为55.5～90.7 μg/m3，除2016年冬季ρ(PM2.5)出现回升，其余年份ρ(PM2.5)总体呈下降趋势. 2014—2018年冬季PM2.5基线值情境下，各月ρ(PM2.5)平均值为6.8～20.4 μg/m3，与观测值和污染值情境的ρ(PM2.5)变化一致，除2016年出现回升，其余年份PM2.5基线值情境的ρ(PM2.5)总体呈下降趋势. 综上，厦门市2014—2018年冬季PM2.5观测值、污染值和基线值情境下ρ(PM2.5)均呈波动中下降趋势，ρ(PM2.5)平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3. AGAGE统计方法计算得到厦门市2014—2018年冬季PM2.5观测值、污染值、基线值情境的ρ(PM2.5)平均值分别为33.7、13.9和74 μg/m3，3种情境ρ(PM2.5)差异明显，有效识别了厦门冬季PM2.5污染情境. 2014—2018年冬季PM2.5污染值情境时长占PM2.5观测值情境时长的占比如图1所示，除2014年冬季1月PM2.5污染值情境时长占比为16.4%外，其他月份PM2.5污染值情境时长占比范围为0.8%～9.7%；2014—2018年冬季PM2.5污染值情境时长占比的平均值为1.7%～10.2%，2016年和2018年冬季污染值情境时长占比出现回升，但总体呈下降的趋势，冬季PM2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.

2.2 PM2.5污染与气象条件关系

2014—2018年厦门市冬季PM2.5基线值和污染值情境的气象要素频数分布如图2所示. 由图2可见：在PM2.5基线值情境下，风速、气压、温度、相对湿度的高频数分布区间分别为2～6 m/s、1 012～1 022 hPa、15 ℃、60%～90%；在PM2.5污染值情境下，风速、气压、温度、相对湿度的高频数分布区间分别为2 m/s、1 012～1 018 hPa、15～20 ℃、70%～90%. 风速、气压、温度、相对湿度的平均值在PM2.5基线值情境下分别为4.4 m/s、1 019.7 hPa、15.2 ℃、72.7%，在PM2.5污染值情境下分别为2.6 m/s、1 017.8 hPa、16.6 ℃、76.2%. 比较冬季PM2.5基线值和污染值情境各气象要素的高频数分布区间和平均值发现，PM2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.

图2 2014—2018年冬季厦门市不同污染情境下气象要素的频数分布Fig.2 The frequency histogram of meteorological elements in different scenario in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

2.3 冬季气团后向轨迹分析

厦门市2014—2018年冬季PM2.5观测值、污染值和基线值情境下气团后向轨迹聚类结果如图3所示.将3种PM2.5污染情境均归为6类轨迹，并根据聚类结果统计不同PM2.5污染情境下气团轨迹的途经地区、占比和距离等(见表2).

由图3和表2可见：2014—2018年冬季PM2.5观测值情境下，到达厦门市的气团轨迹路径中局地路径占比最大(29.58%)，其次为偏北路径(25.19%)和沿海路径(23.86%)，西北路径和偏西路径占比较少，分别为13.37%、7.99%. 与冬季PM2.5观测值情境相比，PM2.5污染值情境下到达厦门市的气团轨迹路径中局地路径、西北路径(短距离)占比增大，分别为37.04%、22.75%，沿海路径分为两支，分别为沿海路径(沿岸)(12.70%)和东侧新增的沿海路径(海上)(11.11%)，偏西路径由于气团轨迹数量过少所以不进行分类；同时，在轨迹距离上，除西北路径(长距离)和沿海路径(海上)外，其他4条气团轨迹路径的距离均在 1 000 km以内. 与冬季PM2.5污染值情境下气团轨迹路径相比，冬季PM2.5基线值情境下沿海路径占比(51.57%)大幅提高，轨迹距离增加；西北路径和局地路径占比、轨迹距离均下降；偏西路径是PM2.5污染值情境中未出现的气团轨迹路径，与PM2.5观测值情境下气团轨迹路径相比，偏西路径占比(19.76%)和轨迹距离在PM2.5基线值情境中均增加；除局地路径外，其他5条气团轨迹路径的距离均超过 1 000 km.

图3 厦门市2014—2018年冬季不同污染情境下气团后向轨迹聚类Fig.3 Trajectory clustering of air mass in different pollution scenarios in the winter of 2014-2018 in Xiamen City

表2 厦门市2014—2018年冬季不同污染情境下气团后向轨迹聚类路径和占比统计

3 讨论

3.1 典型天气系统下气象条件特征影响PM2.5污染值情境

在一次污染过程中，当排放源的强度相对稳定时，天气系统成为影响污染状况的主要因素[25]. 海西城市群冬季颗粒物污染的出现与非降水天气系统下冷空气势力的影响存在关系，颗粒物污染主要出现在冷空气减弱后高压底部、高压后部、锋前暖区中[26]. 冬季PM2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征，本质上是受北方冷空气南下影响减弱后天气系统发展变化所致. 在该天气系统影响下，大气层结稳定，风速降低，降水条件不充分，形成易于导致颗粒物污染发生与发展的气象条件.

3.2 不同气团路径对PM2.5污染情境影响存在差异

大气环流反映了大范围内大气运动的基本状态，并孕育和制约着较小规模的气流运动[27]. 冬季中国大陆受大陆冷高压和冬季风的控制[28]，使厦门市冬季气团轨迹路径主要来自偏北、偏东方向，在冷空气活动势力较弱时期，相对稳定的大气环流条件使距离较短的局地路径、偏北路径和海上路径占比较高，与蒋永成等[19]对厦门市冬季气团后向轨迹聚类分析结果相近.

比较2014—2018年冬季PM2.5污染值与观测值情境气团轨迹路径发现，PM2.5污染值情境下轨迹距离较短，更容易造成颗粒物污染. 首先，PM2.5污染值情境中到达厦门市的气团轨迹路径主要发源并途经福建省周边地区，这些地区冬季PM2.5污染较为严重，如湖北省南部、江西省北部和长三角地区等[16,29-30]；其次，较短的轨迹距离表明气团运动速度较慢，此时比较稳定的气象条件更容易导致颗粒物的排放累积从而形成PM2.5污染，如局地路径占比较高；最后，较短的轨迹距离缩短了颗粒物从源地到厦门市的传输距离，气团更容易携带颗粒物在沉降前将其输送至厦门市，导致PM2.5污染，如西北路径(短距离)、沿海路径(沿岸)和偏北路径. 沿海路径(海上)和西北路径(长距离)在PM2.5污染值情境中占比较小，两条气团轨迹路径从发源地和途经地区携带颗粒物输入厦门市，可能是导致厦门市形成PM2.5污染值情境的原因，两条气团轨迹路径分别发源于空气质量较差的西北和东北地区[31]，且都经过上述短距离污染轨迹路径发源区域，易从气团轨迹路径的源地和途经地区携带颗粒物发生跨区域输送，从而影响厦门市的PM2.5浓度.

比较2014—2018年冬季PM2.5基线值与污染值情境气团轨迹，PM2.5基线值情境下局地路径占比减小，长距离气团轨迹路径占比增加. 研究[32]表明，较长的轨迹距离容易使气团携带的污染物在输送过程中发生沉降和扩散，从而降低污染气团对路径末端城市空气质量的影响. PM2.5基线值情境下长距离气团轨迹路径占比增加，表明大气条件偏向活跃，有利于本地污染的扩散和稀释；同时，我国中西部地形区有山岭阻挡，也有助于减弱气团的运输能力；最后，来自海上的清洁气团对空气质量的变好具有积极作用. 综上，厦门市冬季PM2.5基线值情境下ρ(PM2.5)较低.

比较2014—2018年冬季PM2.5观测值、污染值、基线值情境下气团轨迹路径的特征和差异发现：在PM2.5污染值情境下局地路径占比上升，表明较稳定大气条件下气团运动距离偏短，易导致颗粒物排放累积形成污染；西北路径在PM2.5污染值情境下占比上升，在PM2.5基线值情境下占比下降，表明西北临近省份是PM2.5污染的重要传输源地之一；偏北路径和沿海路径在台湾海峡西部沿海地区存在重合，在PM2.5污染值情境下偏北路径和沿海路径聚类为两条独立的气团轨迹路径，而在PM2.5基线值情境下偏北路径不再单独聚为一类，沿海路径占比升高，这表明长三角地区的PM2.5污染在气象条件作用下通过偏北路径输送到厦门市，沿海路径气团较为清洁，但容易在福建省北部与偏北路径重合加强偏北路径的污染物输送能力；偏西路径仅在PM2.5基线值情境下出现，表明该路径是清洁路径.

3.3 严格的环境政策对厦门市冬季PM2.5污染改善有积极影响

本地污染物排放、外来污染物输送和气象条件是影响PM2.5污染的主要因素[33]. 在冬季气象条件相似的背景下，本地污染物排放和外来污染物输送成为影响PM2.5污染的主要原因. 厦门市2014—2018年冬季不同PM2.5污染情境下，ρ(PM2.5)及PM2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降趋势，该变化特征可能主要受益于国家和地方日益严格的环境政策，如《大气污染防治行动计划》《福建省大气污染防治行动计划实施细则》和《厦门市清洁空气行动计划(2014—2017)》等空气质量改善计划和措施，以及厦门市举办金砖国家领导人会晤期间采取的空气污染防治措施，这些措施包括但不限于机动车限行、治理工地扬尘、整治排放不达标企业等[20]. 研究[34-35]表明，环境管控措施的实行具有一定的成效，金砖国家领导人厦门会晤期间，厦门市及周边地区采取相应的管控措施后，大气污染物浓度与历史同期水平相比出现明显下降，但会议结束后多项指标出现反弹[20]. 2014—2018年冬季厦门市不同污染情境下ρ(PM2.5)整体呈下降趋势，但个别年份ρ(PM2.5)出现反弹，除了气象条件和外来污染导致的影响外，不同时期环境管控措施力度的变化可能也是引起ρ(PM2.5)反弹的原因，这提示管理部门在制定环境污染防治措施时应重视措施的制度化、长效化.

4 结论

a) 厦门市2014—2018年冬季不同PM2.5污染情境下，ρ(PM2.5)以及PM2.5污染值情境时长占比均呈波动中下降的趋势，具体表现为在冬季PM2.5观测值、污染值和基线值情境下，ρ(PM2.5)平均值分别从2014年的42.2、90.7、16.4 μg/m3降至2018年的26.3、56.9、8.8 μg/m3，冬季PM2.5污染值情境时长占比从2014年的10.2%降至2018年的3.0%.

b) 冬季PM2.5污染值情境下气象要素呈低风速、低气压、高温度、高相对湿度的特征.

c) 冬季到达厦门市的气团轨迹路径中，局地路径下气象条件较为稳定，易于污染物累积形成PM2.5污染；偏北路径和西北路径是重要的外源污染输入路径；沿海气团路径本为清洁路径，但该路径后段在福建省北部与偏北路径重合，加强了偏北路径的污染物输送能力；偏西路径仅在PM2.5基线值情境下出现，属于清洁路径.