LEU启堆模式下的氯盐快堆Th-U与U-Pu循环特性研究

何燎原 夏少鹏 严 睿 邹 杨 刘桂民

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院先进核能创新研究院 上海 201800）

3（中国科学院大学 北京 100049）

核燃料循环是提高燃料利用率、解决能源危机的一种有效途径［1］，当前燃料循环主要有两种路线：Th-U循环和U-Pu循环。两种循环方式均有各自的优势：如Th-U循环中增殖核素钍在自然界中储量丰富，可以提供可持续的能源供应；而U-Pu循环在燃料回收、后处理等方面具有较好的技术基础［2］。

熔盐堆，作为第四代反应堆中的唯一的液态燃料堆，液态熔盐在堆中既为冷却剂也是燃料，熔盐堆无需复杂燃料组件制造且可在不停堆的状态下进行可在线添换料，因此相比于固态燃料堆，其在中子经济性、固有安全性、防核扩散、燃料利用率等方面均有显著优势，是现实闭式燃料循环的理想堆型［3-5］。

熔盐堆可使用的载体盐主要有氟盐和氯盐两种。氟在自然界没有同位素，天然氯中37Cl与35Cl的含量分别为24.23%、75.77%，35Cl在反应堆中易生成S与36Cl，其中S易腐蚀结构材料，令结构材料“脆化”，而36Cl有30万年左右的半衰期，易溶于水且其β射线强度为709 keV，一旦发生泄漏会对生存环境造成较大影响，因此氯盐需要对37Cl进行富集。另外由于在热谱区Cl的俘获截面远大于F，且氯的相对分子质量较大慢化能力更弱，因此从中子经济性角度，氯盐不适合用于热堆，一定程度上制约了氟盐堆的使用［6-7］。因此，大多数研究集中在氟盐堆，比如美国的先进高温堆（Advanced High Temperature Reactor，AHTR），其采用固态燃料，用FLiBe作为堆芯冷却剂，进行Th利用等研究［8］；日本的FUJI堆，采用FLiBe作为载体盐，结构简单，仅需要简单的操作即能实现燃料的自持［9］；俄罗斯的锕系核素嬗变堆（Molten Salt Actinide Recycler and Transmuter，MOSART）采用58NaF-15LiF-27BeF2（mol%）的氟盐作为载体盐，用以锕系核素的嬗变研究［10］；法国氟盐快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR），采用LiF作为载体盐，其主要目的是用以锕系核素嬗变以及Th燃料增殖研究［11］。

然而，氯盐快堆同样存在许多优势，值得深入研究：1）相比于氟盐快堆，氯盐快堆慢化能力更弱、能谱更硬，导致锕系核素俘获裂变比更小，堆芯的增殖嬗变性能更好；2）裂变产物的吸收截面更小，因此后处理要求更低；3）氯盐快堆重金属溶解度远大于氟盐，重金属装载量更大，不仅可以避免了重金属析出的问题，且较多的重金属装载量进一步降低了中子慢化，导致能谱更硬，进一步提高堆芯的增殖性能。4）氯盐的熔点更低，膨胀系数更大，从而降低了熔盐凝固的风险，增大了负的温度系数，进一步提高了堆芯的固有安全性［6-7］。

氯盐快堆的研究始于1956年的橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL），其采用NaCl+MgCl2+PuCl3+UCl3作为燃料盐，UO2+Na作为固态增殖材料，增殖比达到了1.09，验证了氯盐增殖的可能性［12］；在1964～1965年，英国原子能管理局也开展了对于氯盐快堆的研究工作，在堆芯采用了NaCl+UCl3+PuCl3作为燃料盐，而增殖层采用NaCl+PuCl3作为增殖盐，设计功率为2 500 MW，其增殖比达到了1.53，这进一步展现了氯盐堆良好的增殖性能［13］。美国阿贡国家实验室与瑞士反应堆研究机构分别于1967年和20世纪70年代提出了基于U-Pu循环的氯盐快堆，而瑞士反应堆研究机构更是通过评估不同结构的氯盐快堆，验证了氯盐快堆嬗变的性能［7，14］。近年来，随着熔盐堆研究的重新兴起，氯盐快堆的研究也掀起了热潮：法国2006年以核能可持续发展、固有安全性高、经济性好以及防核扩散性能强等为目标，提出了大型氯盐快堆的设计［15］；英国Moltex能源公司设计的Moltex熔盐堆，将燃料盐与冷却剂互相分离装载，满足了设计简单、造价便宜、安全性高的设计目标［16］；同年，德国固态物理研究所基于提高氯盐快堆的嬗变性能的目标，提出DFR（Dual Fluid Reactor）氯盐快堆预设计，其同样采用燃料与冷却剂相互分开的设计方式［17］；2015年，美国泰拉能源公司提出了结构简单、安全经济的氯盐快堆方案［18］。

2011年，中国科学院启动了“先进核裂变能-钍基熔盐堆核能系统”专项研究，专项正在实施一座熔盐实验堆的建造工程，并解决熔盐堆中的关键技术性障碍，以及实现Th燃料的高效利用，该堆采用氟盐载体。此外，在专项支持下，对氯盐快堆的研究也逐步开展［19-22］。基于此，本文参考法国大型氯盐快堆预设计［15］，设计出了一种结构简单的双区氯盐快堆预概念模型。考虑到自然界中缺乏燃料循环所需的启堆燃料233U、239Pu，本文中采用富集度为19.75%的LEU作为启堆燃料，基于该模型分别研究了不同的过渡方式下Th-U循环和U-Pu循环的过渡态及平衡态的特点，为未来的氯盐快堆的燃料循环研究提供理论参考。

1 堆芯模型与计算工具描述

1.1 堆芯模型

堆芯模型如图1所示。堆芯半径为158.5 cm，高/直径为1.0，总体积为25 m3，堆芯的功率密度为100 MW·m-3。为提高增殖性能，在堆芯外轴向与径向均添加了60 cm厚的增殖层。为降低中子的泄露及对容器的辐照，堆芯活性区的外围设置了45 cm的石墨反射层及35 cm的B4C吸收层，最外层为TZM合金（Titanium-Zirconium-Molybdenum Alloy）包层。堆芯采用NaCl熔盐作为燃料载体盐，其中37Cl的丰度为97%，燃料区初始装料为NaCl-（HN）Cl4（55%-45%，HN为重金属），增殖区为NaCl-ThCl4（55%-45%），主要参数如表1所示。

图1 氯盐快堆几何模型Fig.1 The geometrical model of MCFR

表1 堆芯参数Table 1 Main parameters

1.2 计算工具

熔盐堆需要在线添换料以及去除裂变产物从而维持堆芯临界，因此其计算过程与压水堆等固态燃料反应堆明显不同，本文在氯盐快堆过渡态计算中所采用的工具为基于Scale 6.1开发的熔盐堆计算程序TMCBurnup［23］，程序计算流程如图2所示。程序采用C++开发，能精确追踪堆内和堆外核素演化，计算调用Scale程序中的截面加工和临界计算模块，燃耗模块采用MODEC程序进行计算，MODEC程序含切比雪夫有理近似方法（Chebyshev Rational Approximation Method，CRAM）以及改进线性子链（Transmutation Trajectory Analysis，TTA）两类基础高精度燃耗求解器，以确保燃耗计算的高保真［24］。测试表明：TTA算法计算结果精确，对于纯衰变问题具有较好的适应性，而由于存在大量的闭合回路需要解链，对于点燃耗问题来说显得低效很多，而在点燃耗问题中CRAM方法能够无需预处理强刚性的燃耗矩阵而直接求解燃耗方程，对于14或16阶的CRAM算法，其计算精度与解析法的TTA算法非常接近，但计算效率要高得多，因此对于堆芯燃耗问题选用16阶的CRAM方法求解。另外，程序考虑液态燃料堆独特燃耗特点：针对在线后处理，引入了伪衰变因子来描述后处理的速率，引入伪衰变因子后，燃耗方程仍然为齐次燃耗方程，可以直接采用CRAM方法求解；针对连续添料特性引入非齐次项，采用增广矩阵与数值积分方法扩展了CRAM求解器，采用伪核素法拓展了TTA求解器，从而更精确地求出带添料率燃耗方程的解［23-24］。

图2 TMCBurnup程序流程图Fig.2 The flow chart of TMCBurnup

液态熔盐堆燃耗深度较深，从启堆到平衡态所需时间较长，模拟整个燃耗过程耗时巨大。对于停堆放射性演化等，只需要进行平衡态分析，因此为直接对平衡态性能进行分析，采用熔盐堆平衡态快速搜索程序MESA进行了平衡态快速搜索［23］，其耦合MODEC与SCALE程序中的输运计算模块通过动态调整核素的添料率来实现快速的搜索临界运行的液态熔盐堆平衡态功能，验证结果表明该程序不论在熔盐热堆与熔盐快堆计算中，均保持较高的精确性。

1.3 后处理方式

在线后处理系统通常有两项组成：1）在线吹气系统，通过吹入氦气等惰性气体清除不溶性裂变产物；2）化学后处理系统，采用氟化挥发、还原萃取等高温化学技术在线去除其他可溶裂变产物，并采用相同的后处理速率提取Pa（Np），提取效率为100%。在B&B（Breeding and Burning）方案中提取到堆外的233Pa（239Np）衰变生成的233U（239Pu），一部分与232Th（238U）一起加入堆芯维持堆芯临界，而堆外剩余部分即为增殖得到的233U（239Pu）。而在PB&B（Pre-Breeding and Burning）方案中，堆外的易裂变核素不再返回堆芯，而是储存在堆外以便快速积累和部署，循环过程中通过添加LEU与232Th（238U）以维持堆芯临界。此外，在过渡态中，为防止熔盐的理化性质发生变化，在后处理过程中维持堆芯重金属的质量守恒。基于熔盐快堆的后处理难度和裂变产物等对氯盐快堆增殖性能的影响较小等因素考虑，模拟中采用的吹气周期为30 s，在线后处理速率为40 L·d-1［25］。

2 氯盐快堆燃料循环研究

研究首先基于氯盐快堆预设计模型，采用TMCBurnup分别对B&B与PB&B过渡方案下Th-U与U-Pu循环进行过渡态性能的分析，然后采用MESA程序对两种循环方式平衡态的特征进行分析。本文从核素演化、增殖特性、安全特性以及平衡放射性水平等方面对氯盐快堆Th-U循环与U-Pu循环性能进行了对比。

2.1 核素质量演化及质量流

初始临界计算结果表明：在该氯盐快堆模型下，若直接采用232Th+233U启堆则需要的233U的初始临界载量为5.2 t，而直接采用239Pu+238U启堆需要4.96 t239Pu即可达到临界。由于自然界缺乏Th-U与U-Pu循环所需的启堆核素233U与239Pu，因此在Th-U循环中，采用LEU与232Th作为启堆燃料，U-Pu循环中采用LEU与238U作为启堆燃料，堆芯运行过程中的核素的演化如图3、4所示。

可以看出，由于堆芯功率密度较小，因此核素需较长时间才能平衡，在B&B与PB&B过渡模式下Th-U循环产生的TRU的量均小于U-Pu循环产生的TRU的量，这是因为由232Th转化为TRU需要吸收更多的中子，因此其产生的TRU的量较小，同时这也导致Th-U循环重核需要更长的时间才能达到平衡。此外，可以发现，在Th-U与U-Pu循环中增殖核素占比逐渐增大，易裂变核素占比减小，这是由于在过渡过程中233U与239Pu逐渐替代235U成为堆芯的主要裂变核素，而233U与239Pu在快谱下的有效裂变中子数均大于235U，因此维持堆芯临界所需要的易裂变核素量减小。除此之外，Th-U循环模式，特别是B&B循环模式的堆芯含有较大量的232U，其主要来源于233U的（n，2n）反应，由于232U衰变子核具有较强的放射性，这对于防止核扩散有重要意义。

图3 B&B过渡方案下核素演化Fig.3 Mass evolution of B&B transition scheme

图4 PB&B过渡方案下核素演化Fig.4 Mass evolution of PB&B transition scheme

2.2 增殖特性

在燃料循环研究中，堆芯的增殖性能决定着燃料循环能否顺利完成。而增殖比、净积累量及倍增时间为评价堆芯增殖性能的三个重要物理量。

在B&B过渡方案中，增殖比的定义如式（1）所示，其表示易裂变核素的生产量与易裂变核素消失量的比值，由于需维持临界，一部分堆外积累的233U（239Pu）需要返回堆芯，堆外剩余的233U（239Pu）的量即为净积累量；而在PB&B过渡方案中，净积累量即为从堆芯提取的233Pa（233U）与233U（239Pu）的总量。此外，当堆外净积累233U（239Pu）的量等于堆芯初始临界时233U（239Pu）初装量（233U：5.22 t，239Pu：4.96 t）时则完成了倍增，完成倍增所需的时间称为倍增时间。

B&B过渡方案中，堆芯增殖比与有效增殖因子的演化如图5（a）所示，相应的核素添加及净积累量演化如图5（b）所示。可以发现，运行过程中keff一直维持在1.000～1.006之间，两种循环对应的BR逐渐增大，这是随着燃耗的进行，易裂变核素233U（239Pu）逐渐替代235U，成为主要的裂变核素，而233U（239Pu）在快谱下有效裂变中子数大于235U，因此维持堆芯的临界所需的易裂变核素消耗较低，因此BR的值增大。由于快谱下238U的（n，γ）截面大于232Th，且239Pu有效裂变中子数大于233U，因此U-Pu循环对应的增殖比一直大于Th-U循环，并且由于Th-U循环增殖比较小，初始易裂变核素装载量较大，因此其堆外易裂变核素积累量较小，且倍增时间较长，Th-U与U-Pu循环的平衡态易裂变核素年产量分别为249 kg与443 kg，相应倍增时间分别为16.5 a和13.5 a。

在PB&B过渡方案下，由于目的在于快速生产所需要的易裂变核素233U（239Pu），为准确反应233U（239Pu）的生成率与易裂变核素消失率，因此定义了易裂变核素置换比（Replacement Ratio，RR）这一物理量，定义如式（2）、（3）所示，其表示233U（239Pu）生成率与总的易裂变核素消失率之比，该比值越大意味生成相同的量的易裂变核素，需要添加的易裂变核素量越小。图6（a）展示了在运行过程中keff与RR的演化，可以发现在运行过程中keff维持在临界附近，而U-Pu循环对应的RR值较大，其原因在于239Pu在快谱下的有效裂变中子数较233U更大，因此消耗其置换效率更高；图6（b）为核素添加与易裂变核素的净积累，可以发现虽然U-Pu循环对应的RR较大，但其239Pu净产量略小于Th-U循环中233U的净产量。为解释其原因，引入了易裂变核素再生比的概念（REgenerative Ratio，RER），其直接反应易裂变核素的生成和消失之间的关系，如式（4）、（5）所示，通过图6（b）可以发现，Th-U循环对应的233U的再生比更大，消耗的LEU的质量也更大，原因在于239Pu的增殖能力较强，而40 L·d-1的后处理速率对于U-Pu循环而言过慢，导致堆内生成的239Np、239Pu不能及时提取到堆外，因此大量的239Pu在堆内裂变，因此再生比较小，且LEU的消耗量较小，达到平衡时Th-U循环与U-Pu循环对应的易裂变核素的年净产量分别为558 kg与487 kg，相应的倍增时间分别为13 a与12.8 a，当后处理速率增加至80 L·d-1，则Th-U循环中233U的年净积累量增加至608 kg，而U-Pu循环对应的239Pu的年净积累速率增加至688 kg。

图5 B&B方案下BR与keff演化(a)和核素添加与净积累演化(b)Fig.5 Evolution of BR and keff(a),evolution of nuclides feeding and accumulation(b)of B&B transition scheme

图6 PB&B方案下RR与keff演化(a)和核素添加与积累演化(b)Fig.6 Evolution of RR and keff(a),evolution of nuclides feeding and accumulation(b)of PB&B transition scheme

2.3 安全参数

温度反应系数和缓发中子份额为两个重要的安全参数，对堆芯的安全具有重要意义，由于氯盐快堆中无慢化剂，因此温度反应系数主要由熔盐密度系数及其多普勒系数决定，其计算如式（6）所示。对LEU启堆下过渡态的熔盐多普勒系数、密度系数及其构成的总的温度反应系数进行了计算，结果表明：两种燃料循环模式在B&B及PB&B过渡方案下对应的多普勒与密度系数均为负，除B&B模式下的UPu循环对应的温度反应系数有所下降以外，其余循环方式温度反应系数均略有增加，但在运行过程中总的温度系数均在-8×10-5K以下，均保证了较大安全裕量。

造成这一现象的原因在于：在快堆中多普勒系数主要依赖于增殖核素的共振俘获驱动，温度升高，其共振俘获率增大，裂变反应率下降，总的有效增殖因子减小，而同时在运行过程中堆芯会积累裂变产物，而裂变产物的吸收截面随着温度的升高而降低，对于堆芯的多普勒系数为正效应。在B&B模式下的U-Pu循环中，由于连续在线添加239Pu与238U，而239Pu有效裂变中子数远高于启堆燃料235U，因此堆芯增殖核素的量增加，多普勒系数绝对值增加。而其余循环方式，由于裂变产物的多普勒正效应影响，在运行过程中多普勒系数恶化。在运行中，密度系数的变化较小，因此总的温度系数变化与多普勒系数变化一致。

图7 温度反应系数的演化Fig.7 Evolution of total temperature coefficient of reactivity

缓发中子份额（βeff）对于反应性控制起着重要作用，其值过小或运行中波动过大均会对反应性控制带来挑战，缓发中子份额的定义如式（7）所示，其中：代表每一裂变产生的缓发与瞬发中子数；Rf(i)表示裂变反应率。

总的缓发中子份额的变化及易裂变核素在氯盐堆能谱下缓发中子份额如图8（a）、图9（a）所示，其中虚线代表易裂变核素在氯盐堆能谱下对应的缓发中子份额，而实线代表氯盐快堆能谱下的Th-U与U-Pu循环对应的总的缓发中子份额。由于在Th-U循环中234U积累量较大且在快谱下裂变截面也较大，因此在计算中也考虑了234U的裂变贡献［2］。可以发现，两种循环方式在B&B与PB&B过渡方案中缓发中子份额均有较大幅度的减小，其中U-Pu循环降低较Th-U循环更为显著，主要原因在于初始堆芯主要依靠235U裂变维持堆芯临界，而燃耗过程中233U（239Pu）逐渐变成主要的易裂变核素，233U（239Pu）在氯盐快堆能谱下对应的缓发中子份额小于235U，因此总的缓发中子相比于初始态下滑较大，堆芯运行过程中易裂变核素的裂变占比的演化如图8（b）、图9（b）所示，由于234U主要来源于233U的（n，γ）反应，因此U-Pu循环中的233U、234U裂变贡献均低于10-4，因此图中未画出；U-Pu循环由于在平衡态主要由239Pu裂变维持临界，因此总缓发中子份额下降较Th-U循环更大，B&B方案Th-U循环和U-Pu循环对应的缓发中子份额分别为291×10-5、219×10-5，其值几乎等于氯盐堆能谱下的233U与239Pu的缓发中子份额，相比于初始态下降377×10-5与449×10-5；PB&B方案下Th-U循环和U-Pu循环对应的缓发中子份额分别为268×10-5、221×10-5，相比于初始时刻分别下降了400×10-5、447×10-5。

图8 B&B模式下缓发中子份额演化(a)和裂变占比演化(b)Fig.8 Evolution of βeff(a)and fission fraction(b)in B&B scenario

2.4 放射性分析

本节主要对Th-U循环与U-Pu循环平衡态堆芯燃料盐与核废料的放射毒性进行分析，为在线处理中辐射屏蔽以及核废料的储存等设计提供参考基础。

图10、11分别为Th-U与U-Pu循环平衡态的重核（Heavy Nuclides，HN）质量，以及5种长寿期裂变产物（126Sn，129I，135Cs，93Zr，79Se）与两种重要的短寿期裂变产物（90Sr，137Cs）的质量。可以发现，尽管Th-U循环积累的裂变产物的量略大于U-Pu循环，但次锕系核素含量（图中仅展示堆芯中Np含量，U-Pu循环在堆外积累了大量的Np）远小于U-Pu循环。原因在于Th需要俘获更多的中子才能转化为次锕系核素，次锕系废物的减少，降低了对核废物处置容量的要求，更具有经济性和安全性。

图9 PB&B模式下缓发中子份额演化(a)和裂变占比演化(b)Fig.9 Evolution of βeff(a)and fission fraction(b)in PB&B scenario

图10 平衡态的重核质量Fig.10 Mass of heavy nuclides at equilibrium state

图11 平衡态裂变产物质量Fig.11 Mass of fission products at equilibrium state

核废料放射性分析是研究废料中间存储和最终存储的重要基础，在后处理过程中需要在线提取裂变产物（Fission Products，FPs），其为高放核废料的主要来源。此外，后处理过程也存在其他核素的损失，其中超铀核素（Transuranium，TRU）与铀同位素（Uranium isotopes，U）的损失率分别为 10-5及10-7［2］，其同样为高放核废物的重要来源。为了精确计算后处理过程中堆外的毒性等演化，综合考虑在线后处理过程中裂变产物和损失的重核的影响，计算得到了堆外放射毒性等演化，如图12所示。图中水平线代表天然铀矿的放射毒性水平［26］，可以发现，FPs是放射毒性的主要来源，而因为TRU与U后处理损失率较低，对放射毒性及衰变热等影响较小，且总的放射水平随90Se、137Cs（半衰期约30 a）等短寿命裂变产物的衰变而迅速减小，在300 a左右放射毒性就可衰减至天然铀毒性水平。后期由于U同位素与TRU同位素的高放射性衰变子核如229Th、225Ac产生，U和TRU的放射毒性水平等出现上升，然后随着高放子核的衰变又逐渐下降。总体而言，Th-U循环与U-Pu循环堆外损失的核废物放射毒性差异不大。

图12 后处理损失核素放射性毒性演化Fig.12 Evolution of radiotoxicity of losing isotopes

考虑到快堆中中子对容器结构材料的辐照较强，因此对平衡态堆内核素的放射性演化也进行了计算，以对停堆更换容器的辐射屏蔽提供参考。平衡态堆芯放射性毒性演化如图13所示（衰变热、放射活度与放射毒性演化相似，因此未画出），可以发现，因为U-Pu循环中堆内积累了更多的TRU废料，其是放射毒性的主要来源，因此其放射性在前104a一直高于Th-U循环。此外，由于Th-U循环平衡态还有较多的233U及234U，其衰变子体具有较大的放射性，因此Th-U循环对应的放射毒性在1 000 a后又有所上升，在105a达到第二次峰值，但其值远小于U-Pu循环的初始值。

图13 堆芯放射性毒性演化Fig.13 Evolution of radiotoxicity of core

3 结语

为研究氯盐快堆的燃料循环性能，基于热功率为2 500 MW的预概念氯盐快堆堆芯，在B&B与PB&B两种过渡方案下，采用LEU启堆，从核素演化、增殖特性、安全特性、放射性水平等方面对比分析了氯盐快堆Th-U循环与U-Pu循环的物理特性，得到以下结论：

1）U-Pu循环对应的增殖性能要优于Th-U循环。BB过渡模式下U-Pu循环和Th-U循环的平衡增殖比分别为1.56、1.24，相应的倍增时间分别为13.5 a、16.5 a；PBB过渡模式下U-Pu循环和Th-U循环的增殖比分别为1.58、1.08，相应的倍增时间为12.8 a、13 a。

2）Th-U循环安全性能略优于U-Pu循环。相同后处理条件下，Th-U循环的负温度反应性系数的绝对值更大，增加了反应堆固有安全性。过渡过程中Th-U循环的缓发中子份额变化更小，且平衡态缓发中子份额更大，降低了反应性控制难度。

3）U-Pu循环平衡态的放射毒性强于Th-U循环，因为Th-U循环长寿期次锕系核素的产量相对较少，这降低了废料后处理的难度和屏蔽设计要求。