武夷岩茶土壤铬、锌、镍元素的生物有效性及其影响因素

叶宏萌 李国平 郑茂钟 袁旭音 徐晓敏 李少华

摘 要： 【目的】茶园土壤中适量的铬（Cr）、锌（Zn）、镍（Ni）有利于茶树的生长，为此，本文探讨武夷岩茶土壤Cr、Zn和Ni元素的生物有效性及其影响因素，以期指导生态茶园建设和提高茶叶品质。【方法】以武夷岩茶土壤和茶叶为研究对象，测定Cr、Zn和Ni在武夷岩茶土壤和茶叶中的含量及土壤中的化学形态，通过生物可利用性系数及富集系数两种方法评价各元素的生物有效性特征，并利用相关系数进行影响因素分析。【结果】研究区土壤Cr、Zn和Ni元素均以残渣态为优势形态，三者的生物可利用性系数与茶叶富集系数的均值大小顺序一致（Zn>Ni>Cr）。同时，土壤Ni的生物可利用性系数与土壤pH值和有机质呈显著负相关，茶叶对Zn元素的富集系数与土壤pH值表现出显著负相关，茶叶对Ni元素的富集系数与土壤有机质、海拔、树龄都呈显著负相关。【结论】研究区土壤Cr、Zn和Ni元素主要来源于土壤母质，它们的生物有效性特征直接影响着茶叶对其的吸收。此外，3种元素的生物有效性在不同程度上受土壤pH值、有机质、茶园海拔和茶龄的影响。

关键词：重金属;化学形态;生物有效性;茶园土壤;武夷岩茶

中图分类号：X 53文献标识码：A文章编号：1008-0384（2019）06-711-08

Abstract：【Objective】Bioavailability of chromium （Cr）， zinc （Zn） and nickel （Ni） as well as factors affecting it in plantation soil were studied as they closely relate to the growth of tea plants. 【Method】Contents and forms of Cr， Zn and Ni in the soil and the leaves on plants at rock tea plantations in Mt. Wuyi， Fujian were determined. Factors affecting the bioavailability of these elements were analyzed. 【Result】Majority of the elements in the sampled soils was residues from the native land， rather than accumulated from external sources. Both bioavailability and enrichment coefficients of Zn were the greatest followed by Ni， then Cr. The bioavailability of Ni inversely correlated to the pH and organic matters of the soil， and the enrichment coefficient of Zn to the pH only. Whereas， the Ni enrichment coefficient correlated inversely to the organic matters， altitude of plantation or age of plant. 【Conclusion】 Cr， Zn and Ni in the soil basically existed from the origin of the land. Their bioavailability directly governed the mineral absorption of the tea plants and could be affected to varying degrees by the pH and organic matters in soil， the elevation of plantation， and/or the age of tea bushes.

Key words：Heavy metals; chemical form; bioavailability; tea plantation soil; Wuyi rock tea

0 引言

【研究意义】茶作为全球性大众化传统饮料，有着丰富的营养成分，饮茶有利于人体健康，因此，茶叶品质也越来越受人们的关注[1-2]。茶园土壤是茶叶赖以生存的物质基础，在茶树种植过程中，土壤重金属（铬、锌、镍等）含量和形态组分对茶树健康和茶叶品质都会产生不同程度的影响[2]。例如，李晓林[3]在其研究中发现低浓度（≤50 mg·kg-1）的外源铬能够促进茶树生长，但是高浓度（≥75 mg·kg-1）的外源铬将进一步影响茶树的光合作用以及相关酶的活性。大量研究表明，仅仅研究土壤重金属全量并不能充分反映其环境效应，需要进一步分析其生物有效性及其影响因素，才能合理评价重金属的生物有效性和环境风险[2-7]，这对掌握重金属元素的潜在活性、化学行为和归趋，保障茶叶安全，提高茶叶品质和发展生态茶产业等具有重要意义。【前人研究进展】当前对茶园土壤重金属形态分析的报道还局限于生物有效性的评价，对其影响因素方面的关注较为缺乏[2]。茶园土壤中重金属生物有效性的影响因素是一个复杂体系，受到土壤理化性质、气候条件、地理环境、茶树年限和耕作方式等方面的影响[5-7]。因此，需要加强茶园土壤重金属全量和形态组分研究，并进一步探讨重金属元素的生物有效性及影响因素。【本研究切入点】 武夷岩茶是中国传统名茶， 具有品质特征。当前对武夷岩茶的有关报道集中对于岩茶栽培、工艺生产和品质成分的研究[8-9]，对土壤重金属含量组成和成因探究的研究也较多[5-7，10]，但是針对岩茶土壤铬、锌、镍等元素的全量与形态组分、生物有效性及其影响因素的系统性报道鲜见。【拟解决的关键问题】本研究通过测定铬、锌、镍元素在武夷岩茶的含量及土壤中的化学形态，并利用生物可利用性系数和富集系数来表征元素的生物有效性，分析土壤基本理化性质、海拔和树龄等因素对生物有效性的影响，以期更好地预防土壤重金属污染、指导生态茶园建设和提高茶叶品质。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

武夷山市地处中亚热带地区，为我国闽赣两省交界处，主要涵盖东经117°24′12″～118°02′50″，北纬27°32′36″～27°55′15″的范围，全市总面积为2 813 km2，总人口24.1万。该地区具有典型的丹霞地貌特征，其地带性土壤以红壤为主，具有较强的酸性，适宜茶树生长。该市为福建省的产茶大市，茶叶种植历史悠久、品种丰富、文化底蕴深厚，是世界红茶和乌龙茶的发源地，中国著名的茶乡。截至2017年，武夷山市共有茶园面积0.99万hm2，仅2017年的茶叶产量就达1.92万t，茶业总产值达到21.12亿元。

1.2 样品采集

2015年5月初，在武夷山主要产茶区（武夷山景区、自然保护区和从景区至自然保护区过渡的生态保护区）选取19个茶园样地，各样地分别按S形布设5个土壤取样点，用铁铲采集各点处表层（0～20 cm）近似方形的土壤样品，再用竹铲进一步缩小至相对标准的方形土壤样品，以保证土壤表层样品的均一性和代表性，如此多点混合均匀后形成一个茶园样地的土壤采样点，最后装入聚乙烯塑料袋并编号。同时，记录采样點的经纬度、海拔、成土母质、茶树品种和树龄等信息。茶叶样品采集对应土壤样点种植茶树上的鲜叶，采摘标准为1芽4叶，共约500 g。具体见表1。1.3 样品处理与测试

将土壤样品带回实验室内剔除石砾和动植物残体等异物，经自然风干后碾磨过20目尼龙筛，混匀、四分法缩分。取其中土壤样品的200 g，进一步粉碎过100目筛并装袋备用。茶叶样品用自来水冲洗多次，以去除黏附在茶叶表面的粉尘、杂物，再经去离子水清洗2～3遍，在室温下晾干后，放至烘干箱保持60℃以下烘至恒重，再粉碎过80目筛，备用。

土壤pH值以酸度计测定;有机质采用高温外热重铬酸钾氧化法。土壤和茶叶重金属Cr、Zn和Ni的全量和土壤形态的测试工作由安徽省地质实验研究所测试中心承担。其中，土壤重金属全量利用HF-HClO4-HNO3消解法测定，茶叶重金属含量利用HNO3-HClO4消解法测定。以上均用全谱直读电感耦合等离子发射光谱仪（ICP-OES，Varian 720ES，USA）测定。土壤重金属形态的测定根据中国地质调查局地质调查技术标准——生态地球化学评价样品分析技术要求（DD2005-03）进行，将形态划分为水溶态、离子交换态、碳酸盐结合态、腐殖酸态、铁锰氧化物结合态、强有机结合态和残渣态等7种形态[4]。测定元素Cr、Zn和Ni的标准样品分别为基准重铬酸钾、光谱纯氧化锌和光谱纯镍粉。实验控制加标回收率的范围为90%～110%，各形态加和的总量不应低于元素全量的80%，不得高于105%，以满足国家规定的形态分析测试要求。

1.4 评价方法

生物有效性的评价主要采用生物可利用性系数和富集系数两种方法进行。

其中，生物可利用性系数（K）是指土壤中生物能直接或者较直接利用的元素形态的含量（即，生物有效态含量，主要包括水溶态、离子交换态和碳酸盐态3种活性形态的含量）与元素全量（指各形态含量的总和）之间的比值[6-7]。可以表达为：K=（水溶态+离子交换态+碳酸盐态）/全量。富集系数（TF）是指植物某部位的元素总量与对应土壤中该元素总量之间的比值，可以用来判断表生环境介质中元素的污染程度，或者反映元素由土壤迁移、转输至植物不同部位的能力强弱[7，11]。因此，茶叶中重金属的富集系数可以表达为：TF=茶叶中重金属元素总量/土壤中对应元素的总量。

1.5 数据处理

土壤理化指标的描述性统计分析和相关关系分别采用统计软件Excel 2010和SPSS 20.0进行。

2 结果与分析

2.1 武夷岩茶土壤铬、锌、镍元素的总量及形态的分布特征

2.1.1 土壤基本化学性质的描述性统计 由表2可知，武夷岩茶土壤整体呈酸性，pH值均值为4.87，与福建省土壤背景值[12]相接近。有机质（OM）为28.69～65.10 g·kg-1，达到了茶叶产地环境技术条件（NY/T 853-2004）的I级标准（有机质大于15 g·kg-1）[14]。根据我国土壤环境质量标准（GB 15618-2018）[13]中的二级标准判断研究区土壤铬、锌、镍的污染状况得出，研究区土壤样品中Ni元素尚未超标，Cr、Zn元素在研究样品中的超标率分别为10.53%和5.26%。同时，Cr、Zn和Ni在岩茶土壤的平均含量依次为福建省土壤对应元素背景值的0.82、2.90和1.14倍。2.1.2 土壤铬、锌、镍元素形态的分布特征 为了进一步分析不同元素的污染状况，表3列出了研究区土壤Cr、Zn、Ni形态组分的分布特征。由表3可见，岩茶土壤Cr、Zn、Ni元素均以残渣态（基本缺乏活性，被认为是惰性形态[5]）为优势形态，占各形态全量的平均值分别为83.459%、79.427%和69.047%。其中，Cr、Zn的腐殖酸态含量仅次于残渣态含量，平均含量占全量的比值分别为9.849%和6.289%，明显高于其余的化学形态。此外，Zn元素的离子交换态（活性最高的形态，最容易被植物吸收利用的组分[6-7]）含量也较高，占全量的平均比值为4.812%。同时，Ni元素形态分布规律基本表现为残渣态>铁锰结合态>腐殖酸态>强有机态>离子交换态>碳酸盐态>水溶态。

2.2 武夷岩茶土壤铬、锌、镍元素的生物有效性及影响因素

2.2.1 岩茶茶叶铬、锌、镍含量 由表4可知，元素Cr、Zn和Ni在武夷岩茶鲜叶中含量分别为：0.180～0.775、27.740～55.807和0.063～2.528 mg·kg-1。其中，所有样品的Cr含量都满足《茶叶中铬、 镉、 汞、 砷及氟化物限量》（NY 659-2003）[15]中规定Cr的限量标准（5 mg·kg-1）。对比颜明娟（2016）在福建省各地区茶园收集的茶叶样品Zn的含量范围（15.44～31.28 mg·kg-1）[16]，研究区茶叶中Zn含量相对较高。若以《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762-2017）标准中Ni元素的限值（1 mg·kg-1）[17]为参考，部分岩茶鲜叶样品中Ni的含量较高，整体鲜叶样品Ni的超标率（为超出限值的样品数量占总样品数量的比值）为15.79%。此外，从表4中的变异系数也可以看出，研究区茶叶Cr和Zn含量为中等变异，Ni则为强变异（变异系数超过100%）。

2.2.2 岩茶土壤铬、锌、镍元素的生物有效性 表5汇总了武夷岩茶土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系数和茶叶对三者的富集系数的计算结果。从表中可以看出，研究区土壤Zn的生物可利用性系数范围为27.740～55.807，明显高于土壤Cr和Ni的生物可利用性系数（范围分别为：0.180～0.775和0.0632～2.528）。与此相对应，茶叶对Zn的富集系数最高（均值为0.402），Ni（均值0.026）次之，最后为Cr（均值0.006）。

2.2.3 岩茶土壤铬、锌、镍元素生物有效性的影响因素 通过土壤pH值、OM、茶园所在地的海拔、茶龄与土壤Cr、Zn、Ni元素的生物有效性的相关性分析（表6），进一步研究岩茶土壤铬、锌、镍元素生物有效性受土壤基本理化性质、茶园生态环境和茶树自身特征的影响。

其中，从土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系数的影响因素分析得出，土壤Ni的生物可利用性系数与土壤pH值在0.05水平上表现出显著负相关（相关系数为-0.548）。同时，Ni与OM也呈现显著负相关（相关系数在0.05水平上达到-0.439）。此外，3种元素的生物可利用性系数都与海拔和树龄负相关。

从茶叶对Cr、Zn、Ni元素富集系数的影响因素分析得出，茶叶对Cr元素的富集系数与土壤pH、OM、海拔和树龄等因素的相关性较弱。茶叶对Zn元素的富集系数与土壤pH值在0.05水平上表现出显著负相关（相关系数为-0.530）。茶叶对Ni元素的富集系数与土壤OM、海拔、树龄都呈显著负相关，其中茶叶Ni元素的富集系数与土壤OM含量的相关性最大，相关系数在0.01水平上达到0.595。

2.2.4 岩茶茶叶铬、锌、镍元素与土壤对应元素形态的相关性 由表7可知，茶叶中的Cr、Zn、Ni元素与土壤对应元素化学形态的相关性存在一定差异。其中，茶叶Cr元素与土壤中Cr元素的水溶态和离子交换态组分呈显著正相关;茶叶Zn元素与土壤中Zn元素的水溶态、离子交换态和腐殖酸态组分都呈显著正相关;其中，与离子交换态组分相关性最为显著，在0.01水平上的相关系数达到0.651;茶叶Ni元素与土壤中Ni元素的水溶态和铁锰结合态组分呈显著正相关。值得一提的是，研究区土壤Cr、Zn、Ni元素的碳酸盐态组分含量与茶叶对应元素含量的相关性不明显，可能是在一定土壤性质差异条件下，碳酸盐态组分已转化成其他形态（例如，离子交换态）组分。此外，土壤重金属元素的强有机态组分的生物有效性弱，它与残渣态组分一样都对茶叶对应元素含量的相关性较弱。

3 讨 论

3.1 土壤pH与有机质等对土壤锌、镍、铬形态的影响

武夷岩茶土壤酸度适宜茶树生长（茶园土壤适宜的pH值为4.0～6.5[18]），土壤肥力优良，重金属Cr和Ni元素接近福建省土壤对应元素背景值，但是Zn元素的累积倍数达到2.90倍，反映了研究区土壤不同重金属累积程度的差异显著。

对研究区重金属形态分析表明，研究区土壤Cr、Zn、Ni元素均以残渣态为优势形态，说明三者主要来源于自然地质风化和土壤侵蚀，并多数存在于硅酸盐、原生和次生矿物等土壤晶格中[5]。其中，Cr、Zn元素与土壤腐殖质成分具有较高的络合性，其腐殖酸态含量仅次于残渣态含量，明显高于其余的化学形态。此外，Zn元素的离子交换态含量也较高，很可能与研究区土壤的酸性有关，已有研究表明，土壤酸性越大，Zn的离子交换态组分所占的比例越大，活性越强[19]。同时，Ni元素的铁锰结合态含量明显高于其他非残渣的形态，这可能是因为镍与铁元素的亲和度较高，所以容易与铁锰氧化物结合，形成铁锰结合态的镍组分[20]。相比而言，武夷岩茶土壤Cr、Zn、Ni元素的生物可利用性系数均值大小顺序为：Zn>Ni>Cr，这与三者在土壤中的活性形态组分差异直接相关。元素生物有效性影响因素的研究结果表明，土壤的酸化容易导致Ni元素的活性升高，而随着有机质含量的增加可以有效降低Ni的生物活性。以往研究表明，土壤有机质是天然的吸附剂，随着有机质含量的增加还容易导致土壤的还原状况趋势加强，从而降低重金属的生物活性[2，21]。因此，研究区土壤Cr、Zn、Ni元素的生物有效性系数随着土壤OM的增加而降低。此外，3种元素的活性都随海拔的升高和树龄的增加而降低，这一方面与武夷山市随海拔越高，土壤OM含量越丰富有关[22];另一方面，也在一定程度上反映了茶树种植年限越久，其对应土壤重金属的生物有效性反而减弱。

3.2 茶叶锌、镍、铬富集差异原因及调控技术

武夷岩茶鲜叶样品的Cr元素含量都满足《茶叶中铬、镉、汞、砷及氟化物限量》（NY 659-2003）中规定的限量标准。研究区茶园茶叶的Zn含量（27.740～55.807 mg·kg-1）相对福建省各地区茶园茶叶样品Zn的含量（15.44～31.28 mg·kg-1）[16]更高，这可能与研究区土壤Zn的离子交换态组分高，促进了茶树（茶叶）对土壤Zn的吸收有关。茶叶Ni含量为强变异，说明该元素在茶叶中的累积存在有明显的区域差异性，可能很大程度上与部分茶园的差异化管理和耕作活动有关。

结合土壤和茶叶元素分析的结果得出，茶叶对Zn的富集系数最高，Ni次之，最后为Cr。从某种意义上反映了土壤重金属的活性组分对茶叶吸收程度的直接影响。其中，相比武夷山市荷塘莲子和荷叶对底泥Zn元素的富集系数（平均值分別为0.336和0.166）而言，研究区茶园茶叶对土壤Zn元素的富集性（平均富集系数为0.402）更强[11]。研究表明，Zn元素是茶树所必需的微量元素，被茶树吸收、迁移过程是一种需氧需能的主动运输;而Cr元素尚未证实为茶树所必需，往往被认为是一种较难通过土壤——茶树系统迁移的有害元素，茶树对Cr的吸收和迁移能力相对较弱[2，5]。此外，从茶叶Cr、Zn、Ni元素富集系数影响因素和对应土壤元素形态相关性的分析结果得出，土壤的酸化可以有效促进茶叶对Zn元素的吸收，尤其是土壤中Zn元素的水溶态、离子交换态和腐殖酸态等活性组分对茶叶Zn元素的含量累积影响最大，因此，可以通过调节土壤酸碱度来控制土壤Zn元素的生物有效性和茶叶对Zn的富集含量。而茶叶中Ni元素的含量受多因素影响较大，这很可能是研究区土壤Ni元素生物有效性和茶叶Ni元素含量呈现局部区域差异大的主要原因。其中茶叶Ni元素的富集系数与土壤OM含量和Ni元素的水溶态和铁锰结合态组分的相关性最大，所以，今后可以在局部地区（茶叶Ni元素含量较高的地区）通过增加土壤有机肥以降低茶叶中Ni的含量。

4 结 论

武夷岩茶土壤酸度适宜茶树生长，土壤肥力优良，重金属元素Cr、Zn和Ni的累积程度差异显著，它们的生物有效性和茶叶对其富集特征在不同程度上受土壤基本理化性质（pH值和OM）、茶园生态环境（以海拔为例）和茶树自身特征（如，茶龄）等影响。

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（责任编辑：黄爱萍）