飞秒激光辐照双层金属薄膜损伤阈值的理论分析1

齐莹

（惠州学院 资产管理处，广东 惠州 516007）

随着啁啾脉冲放大技术的发展［1］，飞秒激光可以输出更高的能量，飞秒激光在各种应用中的重要性越来越大。其中，飞秒激光与金属的相互作用是这些应用中的一个重要的分支，研究飞秒激光与金属之间的相互作用对许多应用越来越重要。飞秒激光照射金属是一个复杂的物理过程，当金属表面被飞秒激光脉冲照射时，由于电子的比热容极低，电子温度在极短的时间内迅速上升，而晶格温度几乎保持不变，电子和晶格之间将产生巨大的温差［2］。考虑到电子晶格的耦合机制，电子和晶格的非平衡态能量传输过程将发生［3］。基于这个非平衡态的加热过程，许多学者研究了飞秒激光辐照多层金属薄膜的热行为过程［4-6］。另外，金属金镀层的光学多层金属镀膜是许多光电器件的重要制造手段，由于飞秒激光的峰值功率极高，当照射到这些金属薄膜时容易损伤金属薄膜［7］。因此，提高多层薄膜在飞秒激光照射下的损伤阈值就显得十分重要了［8-10］。在飞秒激光照射下，金薄膜表面将部分吸收激光辐射，而金薄膜底层的温度变化主要来源于顶层金薄膜的能量传递。因此，飞秒激光照射下的电子与晶格的热非平衡态过程将影响表层金薄膜吸收激光能量的再分配过程，从而影响顶层金沉积的激光能量，进而影响顶层金薄膜的损伤阈值。本文中，采用双层金属结构作为研究对象，利用双温方程计算飞秒激光辐照金属薄膜的能量吸收与传递过程。结果发现底层金属能有效地改变顶层金膜的能量再分配，从而改变顶层金膜的损伤阈值。

1 理论方法

研究金属薄膜表面受飞秒激光照射的热行为理论方法是Anisimov等人提出的双温模型（TTM）［11］，TTM描述了飞秒激光在金属表面的吸收而导致的温度升高的演变过程，可应用于模拟飞秒激光与金属相互作用时电子和晶格之间的能量转移［12］。一维双温方程如下［7］：

这里Ce是电子热容，Te是电子温度，ke是电子热传率，G是电子晶格耦合系数，Cl是晶格热容，Tl是晶格温度，kl是晶格热传导率，t是时间，x是深度，S是光源项。

由于激光脉冲在时间上是高斯型的函数分布，光源项S的表达式如下：

这里β=4ln（2），R是表面反射率，I是飞秒脉冲激光能量密度，tp是脉冲宽度，α是光吸收系数。

电子热容Ce是与电子温度成正比的，Ce=γTe。而当温度升高时候，晶格热容的变化是非常小的，认为晶格热容是一常量。电子热传导率ke=ke0BTe/（ATe2+BTl），ke0、A和B是材料相关的常量。由于金属中的热传导机制主要取决于电子，因此晶格热导率取金属热导率的1%，［5］同时晶格热导率随着温度的变化较小，将其视为常数。电子晶格耦合系数G=G0（A（Te+Tl）/B+1）是温度相关的函数。

图1 双层金属薄膜结构示意图，顶层厚度为l，总厚度为L

图1 给出了对于双层结构示意图，TTM格式如下［2］：

双层结构的初始条件为

边界条件为

接口位置的边界条件为

表1 金和铜两种金属的物理参数［7］

2 结果与讨论

图2 表面处电子温度（a）和晶格温度（b）随着延迟时间的变化，激光能量密度为100 mJ/cm2

我们设定薄膜的总厚度L为200 nm，也就是单层金薄膜厚度为200 nm，双层金属为100 nm厚度的金和100 nm厚度的铜组成的金/铜薄膜。在计算中，采用的飞秒激光波长为800 nm，脉冲宽度为100 fs，对应的金表面的反射率R=0.974［7］，表1给出了计算所需的金和铜两种金属的物理参数［7］。图2给出了单层Au与Au/Cu双层薄膜表面处电子温度和晶格温度随着延迟时间的变化关系，激光能量密度为100 mJ/cm2。从图2（a）可以看出，在激光照射下电子温度在极短的时间内迅速升高，激光脉冲结束后，基于电子热扩散效应电子温度随着时间逐渐降低。同时，对于不同的金属薄膜，电子温度的衰减趋势是不同的，Au/Cu双层金属薄膜的衰减明显地快于单层Au薄膜，双层金属薄膜的热平衡时间被大大缩减了。从图2（b）可以看出，单层Au的晶格温度明显高于Au/Cu双层薄膜的晶格温度。

图3 热平衡时晶格温度随着深度的变化关系，延迟时间为20 ps，激光能量密度为100 mJ/cm2

图4 电子热流随着延迟时间的变化激光能量密度为100 mJ/cm2

热平衡时晶格温度随着深度的分布如图3所示，延迟时间为20 ps，这里定义热平衡为电子和晶格温度随着延迟时间几乎保持不变。可以看出双层金属的晶格温度在两个层界面的位置（100 nm处）剧烈变化，类似于一个锯齿状。这是因为底层金属Cu的电子晶格耦合系数明显高于顶层金属Au的电子晶格耦合系数，表面处沉积的激光能量从Au层重新分配到底层Cu，在底层Cu中的电子能更有效地耦合到晶格振动，导致Cu层被优先进行晶格加热。如表1，Cu比Au有更大的电子晶格耦合系数。在从Au层到底层Cu的热传的过程中，在界面位置处（100 nm处）的电子热流如图4所示。对于0 ps到5 ps范围内的延迟时间里，Au/Cu的电子热流高于单层Au的电子热流。这说明双层情况下，电子的能量能更快地从顶层金属扩散到底层金属。因此，顶层的金属累积的热量大大降低，从而增加顶层金属的损伤阈值。

图5 表面最大晶格温度随着激光能量密度的变化关系

接下来，我们在前面提到的条件下计算了单层Au和双层Au/Cu表面处最大晶格温度随着激光能量密度的变化关系，如图5所示，图中虚线表示顶层Au的熔化温度。表面最大晶格温度是晶格温度随着延迟时间变化中的最大值，同时，这里定义Au的损伤阈值为顶层Au达到熔点温度（1337K）。从图5可以看出，薄膜表面最大晶格温度随着激光能量密度的增加而逐渐增加，单层Au的表面温度高于Au/Cu的表面温度。在高的激光能量密度下，单层Au和Au/Cu双层金属的晶格温度差也更大。另外，从图中也可以得到单层Au和Au/Cu双层金属的损伤阈值分别为1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相对于单层Au的损伤阈值提高了大约30%。因此，通过选择合适的底层金属的双层金属薄膜结构能明显提高了顶层金属薄膜的损伤阈值。

3 结论

我们通过TTM计算了单层Au和Au/Cu双层金属薄膜的电子和晶格温度随着时间和深度的分布。在同样飞秒激光能量密度照射下，Au/Cu双层金属的电子温度衰减明显快于单层Au的电子温度，同时，单层Au的晶格温度明显高于Au/Cu双层薄膜的晶格温度。这由于Cu的电子晶格耦合系数明显大于Au的电子晶格耦合系数，顶层Au的电子能量能更快地扩散到底层金属。另外，对于Au表面温度计算表明，所有激光能量密度下单层Au的表面温度明显高于Au/Cu的表面温度，单层Au和Au/Cu双层金属的损伤阈值分别为1450 mJ/cm2和1880 mJ/cm2，Au/Cu相对于单层Au的损伤阈值提高了大约30%。