外壁涂覆介质层的微泡谐振腔热响应特性数值模拟分析*

夏龙飞， 胡舜迪， 史振志， 赵 鹏， 闻路红

(宁波大学 高等技术研究院，浙江 宁波 315211)

0 引 言

由于回音壁微腔[1～5]具有高品质因子和模式体积小等优势，近几年来，回音壁模式(whispering gallery mode, WGM)光学微泡谐振腔(micro bubble resonator, MBR)广泛用于温度、压力、折射率、表面物质密度等方面的测量[4～6]。温度传感机理为随着温度的改变引起谐振腔的半径和有效折射率发生改变，使得谐振腔的谐振谱发生偏移，因此，通过检测谐振谱的模式偏移量，即可获得温度变化量。2010年，Ma Q L等人用微球腔实现了110K到室温之间的温度测量，温度传感灵敏度为4.5～11 pm/K[7]。2013年，Ward J M在微泡腔内部填充不同的液体或聚合物实现了不同程度的调谐，其中，液芯为乙醇时微泡腔的灵敏度最高可达100 GHz/K，这是目前微腔温度传感灵敏度的最高纪录[8]。2015年，Socorro A B在微盘表面涂覆了一层260 nm厚的氧化铟锡(ITO)薄膜，使得微盘腔整体的温度灵敏度提升了近1倍[9]。为提高传统的二氧化硅(SiO2)光学微泡腔的热响应特性,提高微泡腔的温度传感灵敏度，最直接有效的方法为改善热光效应和线性热膨胀效应对微腔的影响。线性热膨胀效应无法人为控制，热光效应可通过调节光学模式进行改善，在不改变微腔结构的前提下，常利用涂覆介质层的方法调节光学模式[9，10]。

本文通过有限元数值模拟分析方法对外壁涂覆介质层的光学微泡腔的模式特征和传感特征进行了数值模拟分析，计算结果表明：通过在微泡腔外壁涂覆特定的介质层，可以大幅提高传感器的温度灵敏度。

1 理论模型

在微泡腔外壁涂覆介质层后，构成4层结构如图1所示。4层结构微泡腔置于空气中，要求最外层的涂覆介质层折射率要与二氧化硅接近，且具有高透光率的特性，以保证倏逝光最大程度的进入微泡腔中形成回音壁模式。当微泡腔内部微流通道流过不同的样品或微泡腔整体的有效折射率发生变化时，回音壁模式的谐振频率发生偏移。由于低阶径向模式下光场集中在微泡腔外壁附近，因此，4层结构微泡腔的腔壁厚度需尽量薄，以保证光场耦合进入微腔内部。

图1 4层微泡腔理论模型

当融锥光纤与微泡腔耦合激发WGM时，利用麦克斯韦方程组可以得到光场模式的解析解，光场在径向上的电场分布可写为[11]

(1)

一般4层结构微泡腔的谐振模式满足[12]

2πneffReff=mλm,J

(2)

式中neff为有效折射率；Reff为谐振腔的有效半径；λm,l为角量子数为m，径向量子数为l模式的谐振波长。

基于式(2)，考虑微腔的热响应，由于材料的热膨胀效应和热光效应，当温度发生变化时同时导致材质的尺寸和折射率发生变化，引起整个微腔系统谐振波长的偏移，对于外壁涂覆介质层的微泡腔，同样如此。有效折射率法是分析WGM微腔最常用的方法[13]，该方法同样适用于本模型。

1)热膨胀效应:由于涂覆层的折射率与二氧化硅层近似，不会对光场能量分布造成较大改变，因此，仍可认为有效半径与谐振波长之间呈线性变化关系[14]。考虑二氧化硅层和涂覆层同时膨胀，热膨胀效应波长偏移量为

(3)

式中αs为二氧化硅微泡腔的线性热膨胀系数；αf为涂覆层的线性热膨胀系数；R2为二氧化硅微泡腔的外半径；h为涂覆层的厚度；δT为温度变化量。

2)热光效应：有效折射率可以表述为

neff=f(ncore,nwall,nfilm,nair,t)

(4)

式中t为二氧化硅微泡腔的壁厚t0和涂覆层厚度h之和。

由于热膨胀效应引起的壁厚变化量非常小，因此,可以在极小的范围内近似认为厚度变化与谐振波长偏移之间呈线性关系，将式(4)可写成

χ1δt0+χ2δh

(5)

对于式(5)，由于光场在空气中仅占极小一部分(通常在1 %左右)，并且各材质的线性热膨胀系数一般为10-6量级，因此，温度变化所引起的材质厚度变化量要远远小于材质初始厚度,即

δt0～o(1),δh～o(1)

(6)

综合式(5)和式(6)，可得热光效应波长偏移量

(7)

得到外壁涂覆介质层光学微泡腔的热响应为

(8)

式(18)主要适用于与二氧化硅折射率近似的涂覆层，这是因为过高折射率的涂覆层会在径向上强烈的束缚光场，使得光场主要分布在高折射率涂覆层中，当温度变化时，热膨胀效应会使高折射率涂覆层中的光场发生极大的变化，从而使上述公式产生较大的误差，而涂覆低折率介质层并不具有实际意义。

2 数值模拟与分析

利用弱解型微分方程[15]对微泡腔进行二维数值计算。

对于二氧化硅光学微泡腔，当微泡腔内部填充负热光系数的液体并且壁厚小于1 μm时，即便是径向一阶模式，其绝大部分的光场均分布于液芯中，且由于液芯的高负热光系数使得系统整体的温度灵敏度大幅提高。而随着微腔的壁厚逐渐增加，便需要更高阶的模式才能使液芯区域存在足够的光场能量，特别是当壁厚超过一定值时，即便是高阶模式，光场的绝大部分能量亦依旧分布在二氧化硅腔壁中，极大限制了微泡腔的温度传感灵敏度。

基于式(8)，在液芯材质不变的情况下(以去离子水为例)，要提升微泡腔的温度传感灵敏度，可以从2个方面考虑：抑制二氧化硅腔壁的热光效应和增大光场在液芯区域的分布比。这是因为一般以去离子水为溶剂的液体其热光系数为-(100～400)×10-6/℃，意味着液芯区域的光场发生微小的变化便会对整个微泡腔的热响应产生较大的影响。本文考虑第一种方法。

考虑二氧化硅的热光系数是正值，且在低阶模式下，光场能量大部分都分布在二氧化硅腔壁中，因此，可以在二氧化硅外表面涂覆一层具有负热光系数、低热膨胀性的材料提高微腔性能。此外，要求这种材料不会对模式的光场分布产生较大的影响，需要所选材质的折射率与二氧化硅接近。本文选用氟化钙(CaF2)作为涂覆介质层。 CaF2是一种常见的光学材料，其机械强度好，在紫外、可见光和红外波段都有很高的透过率，最高可达95 %，且折射率与二氧化硅近似，非常合适微腔涂覆层。

2.1 数值模拟

在实心结构的WGM光学微腔中，1 550 nm是常用的实验中心波长，但由于微泡腔其内部空心的结构特点，通常在腔内部会填充以去离子水为基底溶剂的溶液进行试验，而水对该波段的光具有较强的吸收作用，因此，在数值模拟中，选用800～900nm波段的中心波长进行仿真，在这个波段内水对光的吸收作用较小。仿真过程的主要参数如表1所示。

表1 仿真模型主要参数

通过数值模拟，在中心波长为835 nm时，得到未涂覆介质层微泡腔(外径为130 μm，二氧化硅腔壁厚度为2 μm)和涂覆介质层微泡腔(外径为130 μm，二氧化硅腔壁厚度为1.7 μm，覆介质层厚度为300 nm)在横电波(transverse electric,TE)模式下径向一阶、二阶和三阶的光场能量归一化分布情况，如图2所示。

图2 未涂覆介质层与涂覆CaF2微泡腔径向一阶、二阶三阶模式场分布

由图2可以看出：2种微泡腔在相同阶数下径向电场整体分布情况非常类似，说明涂覆介质层并未对微泡腔的光场能量分布造成明显的改变。而对比2种微泡腔相同阶数下的液芯区域电场分布，可以看出：涂覆介质层微泡腔在液芯区域的光场能量占比和未涂覆介质层的微泡腔类似，进一步证明了涂覆介质层未对微泡腔的折射率传感性能造成明显的影响。

2.2 结果分析

对数值模拟结果进行径向积分运算，得到2种微腔在径向一阶、二阶、三阶时不同区域的光场能量分布情况，如表2～表4所示。

表2 2种微腔径向一阶光场分布情况 %

表3 2种微腔径向二阶光场分布情况 %

表4 2种微腔径向三阶光场分布情况 %

对比表2～表4的数据可以发现，对于未涂覆介质层的二氧化硅微泡腔，光场在液芯区域的占比随着模式阶数的提高而增加，相应地，二氧化硅层中的光场能量逐渐减少；而涂覆CaF2介质层后的微泡腔在液芯区域光场能量占比略大于未涂覆介质层的二氧化硅微泡腔，且其层的光场能量占比小于后者，这是因为，与二氧化硅层折射率近似的CaF2介质层束缚了部分光场，正是该部分光场使得涂覆介质层的微泡腔热相应特性优于未涂覆介质层的微泡腔。

根据上述相关数据以及式(8)，可以计算得到2种微泡腔不同径向模式的热响应曲线，如图3所示。

图3 不同模式下2种微腔的热响应曲线

图3中实线分别表示二氧化硅微泡腔在不同径向模式下的温度灵敏度，其中，径向一阶、二阶、三阶的温度灵敏度分别为4.66，2.04，-4.17 pm/K；虚线代表涂覆CaF2介质层微泡腔在不同模式下的温度灵敏度，其中，径向一阶、二阶、三阶的温度灵敏度分别为3.96，0.60，-6.48 pm/K。

结合微泡腔各材质的热光系数和线性热膨胀系数以及式(8)，可知，由于二氧化硅层具有正热光系数，温度升高会导致微泡腔的谐振频率发生红移，对液芯和CaF2介质层则会导致谐振频率蓝移，并且，微腔的线性热膨胀效应会进一步增加谐振频率的红移的程度。通过图3曲线可以发现，在径向一阶和二阶模式时，2种微腔温度升高均会导致微腔的谐振频率发生红移，这是因为这2种模式的光场能量大部分依旧位于二氧化硅层中，液芯及CaF2介质层引起的蓝移效应较弱。而当微腔处于径向三阶模式时，光场能量在液芯及CaF2介质层的占比大幅增加，2种微腔的谐振频率均随着温度升高发生蓝移，此时，二氧化硅微泡腔的温度灵敏度为-4.17 pm/K，涂覆CaF2介质层微泡腔的温度灵敏度为-6.48 pm/K，相比于前者，其温度灵敏度提升了约55 %，这是由于随着模式阶数的提高，光场能量在液芯(去离子水)中的占比越来越高，并且，涂覆在微腔外壁的CaF2介质层抑制了部分二氧化硅层引起的红移效应，最终提高了涂覆CaF2介质层微泡腔的温度灵敏度。

通过数值模拟的结果可以知道，涂覆CaF2介质层微泡腔能够大幅提升微泡腔整体的温度灵敏度，并且在径向一阶和径向二阶模式下，一定程度上减小了热噪声，进一步提高了微泡腔的传感潜力。

3 结 论

利用有效折射率法对涂覆CaF2介质层微泡腔进行了热响应分析，得到了关于外壁涂覆介质层微泡腔的热响应公式。并基于有限元数值模拟的方法对传统二氧化硅微泡腔和涂覆CaF2介质层微泡腔进行了光学模式数值模拟分析，利用热响应公式计算了涂覆CaF2介质层微泡腔的理论温度传感灵敏度，得出在低阶模式下，涂覆CaF2介质层微泡腔的温度灵敏度较传统二氧化硅微泡腔提高了约55 %。从理论上研究了涂覆介质层微泡腔的热响应特性，有助于涂覆介质层的选择以及微泡腔在温度传感领域的进一步研究。下一步将基于该模型开展涂覆介质层实验以及微泡腔在微流体温度传感方面的探索。

[1] Zhang X Z,Liu T G,Jiang J F,et al.Ultraprecise resonance wavelength determination for optofluidic sensing applications[J].IEEE Photonics Technology Letters,2015,27(4):399-402.

[2] Yuan G,Zhang M L,Gong C Y,et al.Sensitive optofluidic flow rate sensor based on laser heating and microring resonator[J].Microfluidics & Nanofluidics,2015,19(6):1497-1505.

[3] Zhi Y,Meldrum A.Tuning a microsphere whispering-gallery-mode sensor for extreme thermal stability[J].Applied Physics Letters,2014,105(3):2721.

[4] Ward J M,Yang Y,Chormaic S N.Liquid core microbubble resonators for highly sensitive temperature sensing[C]∥SPIE LASE,International Society for Optics and Photonics,2014:271-283.

[5] Lu Q J,Liao J,Liu S,et al.Precise measurement of micro bubble resonator thickness by internal aerostatic pressure sensing[J].Optics Express,2016,24(18):20855.

[6] Tang T,Wu X,Liu L Y,et al.Packaged optofluidic microbubble resonators for optical sensing[J].Applied Optics,2016,55(2):395.

[7] Ma Q L,Rossmann T,Guo Z X.Whispering gallery mode silica microsensors for cryogenic to room temperature measure-ment[J].Measurement Science & Technology,2010,21(2):25310-25317.

[8] Ward J M,Yang Y,Chormaic S N.Highly sensitive temperature measurements with liquid-core microbubble resonators[J].IEEE Photonics Technology Letters,2013,25(23):2350-2353.

[9] Socorro A B,Soltani S,Villar I D,et al.Temperature sensor based on a hybrid ITO-silica resonant cavity[J].Optics Express,2015,23(3):1930-1937.

[10] Rose B A,Maker A J,Armani A M.Characterization of thermo-optic coefficient and material loss of high refractive index silica sol-gel films in the visible and near-IR[J].Optical Materials Express,2012,2(5):671-681.

[11] Li H,Guo Y B,Sun Y Z,et al.Analysis of single nanoparticle detection by using 3-dimensionally confined optofluidic ring resonators[J].Optics Express,2010,18(24):25081.

[12] 李 明.高Q回音壁模式微泡光学谐振腔的光学特性研究[D].上海：复旦大学,2014.

[13] Lin N,Jiang L,Wang S M,et al.Thermostable refractive index sensors based on whispering gallery modes in a microsphere coated with poly(methyl methacrylate)[J].Applied Optics,2011,50(7):992.

[14] 董永超.回音壁模式微腔的耦合特性与封装技术研究[D].合肥：中国科学技术大学,2016.

[15] Oxborrow M.Traceable 2D finite-element simulation of the Whispering-Gallery modes of axisymmetric electromagnetic resonators[J].IEEE Transactions on Microwave Theory & Techniques,2007,55(6):1209-1218.