大连市臭氧污染特征及典型污染日成因

包艳英，徐 洁，张明明，唐 伟，孟 凡

1.大连市环境监测中心，辽宁 大连 116023 2.中国环境科学研究院，北京 100012

大连市臭氧污染特征及典型污染日成因

包艳英1，徐 洁1，张明明1，唐 伟2，孟 凡2

1.大连市环境监测中心，辽宁 大连 116023 2.中国环境科学研究院，北京 100012

通过对大连市区10个空气监测子站的监测数据进行分析，探讨了大连市臭氧污染的时空分布、气象条件对臭氧污染的影响，对臭氧污染日进行了归类分析。结果表明，大连市臭氧污染主要出现在4—10月。在强紫外辐射、高温、低湿、低压和低风速的气象条件下，监测点位的臭氧浓度较高。臭氧污染日的日变化分为单峰型、双峰型和夜间持续升高型3种类型。通过对2015年的一次高浓度臭氧污染过程的气象条件、污染物浓度和污染气团轨迹进行分析，发现臭氧浓度在夜间持续升高现象与区域输送密切相关。

大连市；臭氧；时空分布；污染日特征

臭氧(O3)作为大气中的主要光化学氧化剂，在天然大气中平均含量为2～20 μg/m3。大约90%的O3集中在平流层中，起到阻挡太阳紫外线的作用，有效保护人类和地球生态环境，但也有10%的O3集中在与人类生活相关的对流层中，这部分O3会损害人体健康，对人类及生态环境造成不利影响，是大气主要污染物之一[1]。对流层大气中O3浓度在很大程度上是由本地排放的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在太阳光照射下生成的，一旦生成，O3在对流层中会有几天至几周的生命期，因此会通过远距离传输影响下风向地区，甚至可以随气流在中纬度大陆间传输，比如从东亚到北美西部[2-3]。

国内外专家和学者基于观测开展了大量的O3污染特征研究。PARRISH等[4]通过分析欧洲6个站点、北美3个站点和日本2个站点的观测资料，研究了1950—2000年北半球中纬度地区对流层低层O3背景浓度的长期变化趋势和季节变化，发现所有站点都呈现出上升趋势，其中欧洲和北美地区的平均增长趋势每年约1%；LI等[5]研究指出，在中国中东部地区，O3及其生成前体物的传输对区域性O3污染起到重要的作用；杨俊益等[6]对2008—2011年夏季京津冀区域大气背景兴隆站的观测结果进行了分析，发现京津冀地区O3超标严重，O3浓度的急剧上升主要是由其生成前体物NOx浓度的升高所致；崔虎雄等[7-8]在对上海市城区VOCs特征分析的研究中发现，VOCs排放在上海的O3污染过程中起关键作用。JIANG等[9]在对珠三角O3污染过程的观测中发现，珠三角地区O3污染是由O3的区域水平传输和光化学反应生成共同导致的。综上所述，近地面O3升高的原因是多方面的：气象因素、O3背景浓度的升高、NOx或VOCs排放的增加，或者区域性的传输都有可能造成O3浓度升高导致O3污染。但各个城市的O3污染特征和成因却并不相同，因此对不同地区的O3污染需要进行深入的研究分析。

近年来，随着经济的发展以及机动车保有量的增加，大连市的O3污染问题也愈发严重。2015年大连市区出现37d O3污染日，与2014年相比增加36 d。 2015年大连市O3第90百分位日最大8 h平均值(O3-8 h)为161 μg/m3，超过国家标准，在15个副省级城市和4个直辖市排名第12位，并且5月、7—10月大连市O3超标率均高于74个城市平均水平，空气污染呈现细颗粒物和O3污染共存的大气复合污染特征。目前，国内外对大连市O3的多点位、长时间序列，特别是对污染日特征的研究较为缺乏，本研究对大连市10个国控自动监测空气子站2015年的O3监测数据进行分析，探讨大连市O3的时空分布特征、O3污染日特征以及典型O3高浓度过程的输送特征，为大连市O3污染日的预测和O3污染治理提供科学依据。

1 实验部分

1.1监测站点分布

大连市区共有国控空气自动监测点位10个，涵盖商业区、居住区、工业区等不同功能区，除监测PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3常规6项污染物外，对风速、风向、温度、湿度和气压等气象参数可以同时开展监测。具体点位见图1。

1.2仪器设备

空气自动监测站质量控制和质量保证严格执行《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193—2005)、《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 654—2013)、《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 653—2013)等规范。所有监测设备每周进行1次巡检，保证所有监测设备具有良好的运行状态，SO2、NO2、O3和CO监测设备每周进行1次零点和跨度检查，每季度进行1次精密度检查，每半年进行1次多点校准，PM10和PM2.5监测设备每周进行1次流量检查，每半年进行1次流量校准和质量校准。监测站点的O3分析仪采用EC9810和Thermo ScientificTM49i的紫外光度法分析仪，配置O3标准气体发生器(校准仪)等设备，开展O3传递工作，每年将动态校准仪送至国家计量院进行检定，对O3发生器、O3光度计及校准仪流量进行校准，以保证监测数据的准确性和有效性。温度、湿度、气压、风向和风速等气象参数观测采用上海路赋德WS600-UMB气象参数测量仪，大气稳定度观测采用瑞典OPSIS SM200测量仪，大气温廓线观测采用美国Radiometric MP300A测量仪，紫外辐射观测采用荷兰Kipp&Zonen UV1000测量仪，大气能见度观测采用美国Belfort model 6000测量仪。

图1 大连市空气自动监测点位示意图Fig.1 Location of automatic air monitoring stations in Dalian

2 结果与讨论

2.1时间分布特征

2.1.1 年变化特征

2013—2015年大连市第90百分位O3-8 h呈逐年上升趋势，2014年较2013年上升11.1%，2015年较2014年上升46.4%。O3作为首要污染物的污染日从2013年和2014年的各1 d增至2015年的36 d。2015年，大连市O3第90百分位O3-8 h为161 μg/m3。

2.1.2 月变化特征

O3月分布图(图2)显示大连市O3污染月变化显著，市区O3污染主要集中在4—10月，其中5月和8月O3污染日最多，最高月浓度与最低月浓度之比为3.44。秋季和冬季第90百分位O3-8 h分别为160 μg/m3和68 μg/m3，均符合二级标准，春季和夏季第90百分位O3-8 h分别为173 μg/m3和167 μg/m3，超出二级标准限值0.08倍和0.04倍。夏季污染天数最多，春季其次，冬季无O3污染日，变化特征与我国华北地区一致[10-14]，均为夏季高、冬季低，伴有明显的春、秋季双峰。

图2 2015年大连市O3污染月分布Fig.2 Monthly variations of O3 concentrations and pollution days in Dalian during 2015

2.1.3 日变化特征

选取存在O3超标天数的2015年4—10月进行日变化特征分析(图3)，结果显示，O3浓度在06:00—08:00达到最低值，可能是早高峰机动车排放的NO对O3滴定作用影响，日间高值出现在12:00—18:00，由于光照和辐射条件有利于光化学反应生成高浓度的O3，夜间O3浓度缓慢下降。但是在4、5、8月，O3污染高值时间影响可持续到20:00—23:00，8月14日和27日更是出现明显的峰值时间延后现象，在20:00—23:00 O3浓度达到一天中的最大值，O3质量浓度在凌晨仍维持在200 μg/m3以上。

2.2气象因素对大连O3的影响

影响O3浓度的因素除了污染源贡献以外，气象要素也扮演着重要角色。根据地理位置区域分布特征和污染程度，选取了4个典型环境空气质量监测子站：位于中心城区、O3污染程度最重的傅家庄子站，位于中心城区西南部、O3污染程度较轻的星海三站子站，位于大连北部的金州子站，北部郊区临海且颗粒物污染程度最轻的双D港子站。

图3 2015年大连市4—10月O3污染的日变化特征Fig.3 Hourly variations of O3 concentrations in Dalian from April to October in 2015

利用超级站气象监测仪2015年监测的紫外辐射、气温、湿度、气压、风速和能见度的小时数据和所选取的典型环境空气监测子站O3监测仪监测数据小时浓度值，按照全天、白天和夜间分类，分别对气象要素与O3监测小时浓度进行线性相关性分析，结果见表1。

表1 典型子站O3浓度与气象因子的相关性

注：“* ”表示通过小于0.01水平的显著性检验；“—”表示无显著性相关。

从表1可见，紫外辐射在O3形成过程中起重要作用，对O3小时浓度与紫外辐射强度进行相关性分析，得出O3浓度与紫外辐射强度呈显著正相关。NO2光解速率是温度的函数，温度越高，越有利于O3的生成。对O3小时浓度与温度进行线性相关分析也得出，O3浓度与温度呈显著正相关。相对湿度反映了大气中水汽的含量，具有明显的日变化差异。对O3与相对湿度进行线性相关分析得出，O3浓度与相对湿度总体上呈负相关，但是相关系数非常小，这与上海、沈阳等城市研究结果一致[15-16]。

对大连O3与气压进行线性相关分析得出，O3浓度与气压呈显著负相关。分析原因认为，可能是由于本地气压低，不利于本地排放的污染物向外扩散，而有利于周边地区O3及其前体物向大连汇聚，相似结果也出现在北京和宁波[17-18]。对O3与风速进行线性相关分析得出，O3浓度与风速相关性较低或无显著相关，可能是由于大连及周边的O3污染呈区域性分布导致的。对O3与能见度进行线性相关分析得出，全天和白天O3浓度与能见度呈正相关，但是相关系数很低，仅为0.026～0.131，夜间相关性不显著。当能见度高时，太阳辐射较强，有利于促进光化学反应，从而有利于O3生成[16]。

2.3O3污染日特征

2.3.1 污染日类型

分析大连市2015年36 d O3污染日的日变化曲线，发现大连市区O3污染存在着普遍的夜间超标现象。36 d O3污染日中，有16 d出现夜间O3超标现象，占比44.4%，多出现在晴天，地面风多为西南风或南风。为进一步分析O3污染日特征，根据O3的日变化曲线将36 d O3污染日大体分为单峰型、双峰型和夜间升高型3类。

2.3.1.1 典型单峰型

典型单峰型符合O3典型的日循环，此类型O3日变化与紫外辐射具有较好的相关性，O3的生成主要来自本地光化学反应，O3浓度峰值出现在下午15:00—18:00，比紫外辐射峰值推迟约3～6 h，O3随着太阳辐射的减弱在夜间逐渐降低。在大连市36 d O3污染日中，有16 d O3日变化呈现典型单峰型，占比44.4%。以7月15日O3日变化为例详细说明典型单峰型的O3日变化特征和原因。从图4可以看出，7月15日O3质量浓度为57～185 μg/m3，前体物累积时段为00:00—06：00，06：00开始随着车流量的增加，NO大量排放，对O3的抑制不断增加，O3浓度开始下降，在07：00达到一天中的最低值，随着早高峰的结束，NO抑制作用不断减弱，太阳辐射不断增强，O3浓度不断累积，在13:00达到最大值，并在13:00—17:00维持高值，17:00起随着太阳辐射的不断减弱，交通晚高峰排放的NO对O3的滴定效应显现，O3浓度随之不断降低，达到一天当中的低值区。

2.3.1.2 双峰型

统计的36 d O3污染日中有5 d为双峰型，占比13.9%。以7月14日O3日变化为例详细说明双峰型的O3日变化特征和原因。从图5可以看出，白天在16：00左右O3出现一个浓度峰，其形成原因与典型单峰形的O3浓度峰形成原因相同，都由白天光化学反应导致。夜间03:00—05:00 O3出现第二个峰。分析原因认为，03:00—05:00 NO浓度较低，O3“滴定反应”减弱，加上夜间边界层降低，以及夜间海面上O3传输至陆地，导致O3浓度升高。06：00开始，随着车流量的增加，NO大量排放，对O3的滴定效应不断增强，O3浓度开始下降，在08：00达到一天中的最低值。

图4 7月15日大连市O3、NOx、NO2、NO及紫外辐射小时变化曲线Fig.4 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on July 15th

图5 7月14日大连市O3、NOx、NO2、NO及紫外辐射小时变化曲线Fig.5 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on July 14th

2.3.1.3 夜间浓度持续升高型

在统计的36 d O3污染日中有15 d为夜间O3浓度升高型，占41.7%。初步分析认为，夜间O3浓度逐渐升高或维持在一个较高的浓度水平可能与O3的区域传输有关。

以8月14日O3日变化为例，详细说明夜间持续升高型的O3日变化特征和原因。从图6可以看出，8月14日O3质量浓度为112～236 μg/m3，07:00—08:00随着早高峰机动车的尾气排放，NO对O3的滴定效应使O3在08：00达到一天中的最低值，之后随着太阳辐射的不断增强，光化学反应增加，O3浓度不断累积，呈缓慢上升趋势。19:00后，太阳辐射不断减弱，但O3浓度却开始逐渐升高，在23:00达到一天中的最大值。

大连市O3浓度夜间持续升高的原因可能与O3的区域水平输送有关。有研究指出，污染气团经历的光化学进程越长，O3浓度越高[8]，渤海湾北部是辽中城市群，西部是京津冀地区，南部是山东半岛，高浓度O3在内陆生成传输至海面，由于海上没有能够消耗O3的NO等还原物质而使O3在海平面上呈现高浓度的特点；而大连的地理位置又十分特殊，三面环海，因此夜间浓度持续升高的O3很有可能是从海上传输而来。从图7可以看出，14日夜间至15日凌晨，O3和PM2.5具有相同的变化趋势，说明此次O3污染可能与PM2.5一样具有区域传输的特征。

图6 8月14日大连市区O3、NOx、NO2、NO及紫外辐射小时变化曲线Fig.6 Hourly variations of O3, NOx, NO2 and NO concentrations and UV intensity on August 14th

图7 8月14—15日大连市区O3、PM2.5、NOx和SO2小时变化曲线Fig.7 Hourly variations of O3, PM2.5, NOx and SO2 concentrations from August 14th to August 15th

2.4典型污染过程分析

由于大连市夜间O3浓度持续升高并不符合O3典型的日循环，为深入探究大连市O3污染夜间升高现象的形成原因，选取8月12—17日典型O3污染过程，采用天气情况、污染物对比、气象要素、天气形势和后向轨迹分析等多种手段，进行了相关分析。

2.4.1 天气情况

8月12—17日，大连市出现一次连续长时间的O3污染过程。根据前文的污染日类型分类，12—13日O3日变化为常规单峰型，14—17日转为夜间升高型。表2是8月11—18日污染情况及天气情况，可以看出污染日具有温度高、风速小的特征。其中，8月11—13日大连市的主导风向为北风，14日开始风向转为南风或西南风为主。11日，温度和太阳辐射均较高，但偏北风风力较大，大气扩散条件较好，O3-8 h为157 μg/m3，但也接近轻度污染；12日，温度和太阳辐射均较高，风向转为南风，风速较小，O3轻度污染，O3-8 h为165 μg/m3；13日，气象场转为槽后，白天风向为西北风，温度和太阳辐射均较高，O3轻度污染，O3-8 h为180 μg/m3；14日，多云转雷阵雨，高温持续，为本次污染过程中气温最高的一天，地面风转为南风，风速较小，O3中度污染，O3-8 h达216 μg/m3；15日，雷阵雨转多云，温度和太阳辐射均有所下降，O3轻度污染，O3-8 h为164 μg/m3；16日，晴，温度和太阳辐射有所回升，O3轻度污染，O3-8 h为183 μg/m3；17日，晴，风速略有减小，O3轻度污染，O3-8 h为162 μg/m3；18日，多云，温度略有下降，风速增大，O3-8 h降至142 μg/m3。

表2 8月11—18日污染情况及天气情况

2.4.2 污染物对比

从2015年8月11—18日大连市区SO2、NOx、PM2.5和O3的小时变化曲线(图8)可以看出:首先，除了早晚高峰导致的SO2和NOx浓度升高外，其他时段并无SO2和NOx浓度显著升高的时段，因此大气扩散条件不利不是本次O3污染的主要因素；其次，从13日开始，O3浓度和PM2.5浓度出现相同的趋势，说明可能存在区域性传输。15日由于下雨(表2)，对PM2.5有一定洗涤作用，PM2.5浓度降低。

图8 8月11—18日大连市区O3、PM2.5、NOx、SO2小时变化曲线Fig.8 Hourly variations of O3, PM2.5, NOx and SO2 concentrations from August 11th to August 18th

2.4.3 气象要素分析

分析8月11—18日风向、风速、大气稳定度、紫外辐射强度、相对湿度、气压、温度的小时变化(图9～图11)。

图9 8月11—18日大连市区风速风向小时变化曲线Fig.9 Hourly variations of wind speeds and wind directions from August 11th to August 18th

图10 8月11—18日大连市气象要素小时变化曲线Fig.10 Hourly variations of meteorological parameters from August 11th to August 18th

图11 8月11—18日大连市区温度廓线图(等值线单位为K)Fig.11 Hourly variations of temperature vertical profiles from August 11th to August 18th in Dalian

可以看出，12—18日白天均为南风，风速为2～3 m/s，11—13日夜间为偏北风，其他时段风速均较小(图9)；大气稳定度波动的范围不大，在16日早晨稳定度出现极大值；紫外辐射强度11—15日是减弱趋势，17日紫外辐射强度最小，15日和17日紫外辐射强度低于30 W/m2，其他日期均超过30 W/m2，紫外辐射强有利于光化学反应进行，而14日O3出现中度污染，但紫外辐射并不强，很可能本地光化学反应作用较小，外来传输对本次污染的贡献很大；气压呈现先下降后升高的趋势，14日夜间达到最低气压值，O3浓度也达到最大，随着气压的逐渐升高，扩散条件逐渐转好，O3污染逐日减轻；温度呈下降趋势，11—14日最高气温在30 ℃左右，15日后下降到28 ℃左右，11—18日凌晨左右均出现短时的轻微逆温，一定程度上会造成O3浓度的升高。

2.5典型污染日分析

2.5.1 天气形势分析

8月14日大连O3-8 h出现一年中的最高值，达216 μg/m3，呈现中度污染，也是O3浓度夜间持续升高最具代表性的一天。为进一步了解8月14日O3中度污染的污染原因，着重分析当日的天气形势，通过对KMA天气形势图(http://web.kma.go.kr/chn/weather/images/analysischart.jsp?type=M&data=sfc3&dtm=0)分析得出，8月14日大连高空处于偏西流场控制，平直到槽前流型，850 hPa早晨08:00西北流场，夜间转为西南流场，风速较小，地面处于低压前部，西南风。高空偏西流场和地面西南风均有利于京津冀和山东地区的污染传输，地面低压气流辐合，水汽大，有利于污染物汇聚及化学反应。

2.5.2 污染气团传输分析

通过NOAA Hysplit模型对8月14日23:00之前的33 h进行后向轨迹分析，可看出大连市区高中低空气流均来自山东中西部地区(图12)。

通过对13日14:00、16:00、18:00和20:00全国O3实况(https://www.aqistudy.cn)图分析，13日午后至傍晚，山东半岛区域大范围出现高浓度O3，大部分城市在200 μg/m3以上，最高1 h质量浓度达337 μg/m3，而在20:00 O3浓度仍维持在一个较高水平。结合后向轨迹分析(图12)，8月14日O3浓度在夜间居高不下的原因可能是受山东中西部区域O3污染气团传输导致。

为进一步分析污染气团的传输轨迹，在此次O3传输通道上选取了济南市、东营市、大连市和丹东市4个城市，对4个城市8月14—15日的O3小时变化进行了分析。西南方向的传输通道上的城市从西南到东北依次为济南市、东营市、大连市和丹东市。从图13可以看出，O3峰值浓度出现的时刻沿传输通道从西南向东北依次推移，济南市在8月14日的16:00出现O3峰值，东营市在14日的16:00—18:00出现O3峰值，大连市在14日的23:00出现O3峰值，丹东市在15日04:00出现O3峰值。

以上分析表明，8月14日大连市O3浓度夜间持续升高，并出现最大值的状况很可能是受到外来区域输送的影响。

3 结论

2015年大连市O3污染具有显著的季节分布特征，夏季高、冬季低，伴有春、秋季双峰。O3污染从4月末持续到10月中旬，与气温和太阳辐射的变化相关性很大。

通过2015年大连市36 d O3污染日分析得出，大连O3污染日变化分为单峰型、夜间持续升高型和双峰型3种类型，分别占44.4%、41.7%和13.9%。由于大连地区三面环海，所处地理位置特殊，渤海湾海面上的O3输送导致大连市O3夜间超标现象显著。

大连O3污染产生原因：本地光化学反应生成O3，本地大气扩散条件不利导致O3浓度累积，上风向地区O3传输至大连地区加重本地O3污染。对大连2015年8月14日的一次高浓度O3污染过程分析发现，在西南风作用下，O3峰值浓度出现的时刻沿传输通道从西南向东北依次推移，体现O3污染过程中存在明显的区域输送特征。

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TheCharacteristicsofOzonePollutionandCausesofATypicalOzonePollutionEpisodeinDalian

BAO Yanying1, XU Jie1, ZHANG Mingming1, TANG Wei2, MENG Fan2

1.Dalian Environmental Monitoring Centre, Dalian 116023, China 2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The spatiotemporal patterns of ozone pollution, effects of meteorological conditions on ozone concentrations, and the classifications of ozone daily variations in Dalian were analyzed based on the observation data from local 10 national monitoring stations. The results showed that ozone pollution mainly occurs from April to October. Higher observed ozone concentrations in Dalian often associate with strong UV light, high temperature, low humidity, low pressure, and low wind speed conditions. Based on daily variations of ozone concentrations, the ozone pollution days are classified as normal single peak pattern, double peaks pattern, and rising at night pattern. The ozone rising at night pattern is found to be closely related to the regional transport effect via analyzing meteorological factors, variations of pollutant concentrations, and back trajectories of polluted air mass from a typical ozone pollution episode in 2015.

Dalian; ozone; spatiotemporal pattern; daily pollution characteristics

：A

：1002-6002(2017)04- 0167- 12

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.21

2017-01-28;

：2017-05-05

国家自然科学基金资助项目(41605077)

包艳英(1970-)，女，辽宁大连人，硕士，高级工程师。

唐 伟