江苏省2013—2016年臭氧时空分布特征

张祥志，陈文泰,2，黄 樱， 秦艳红，秦 玮，杨 雪，陆维青

1.江苏省环境监测中心，江苏 南京 210036 2.南京科略环境科技有限责任公司,江苏 南京 211800 3.中国气象局-南京大学气候预测研究联合实验室，南京大学大气科学学院，江苏 南京 210023 4.江苏省气候变化协同创新中心，江苏 南京 210023

江苏省2013—2016年臭氧时空分布特征

张祥志1，陈文泰1,2，黄 樱3,4， 秦艳红1，秦 玮1，杨 雪1，陆维青1

1.江苏省环境监测中心，江苏 南京 210036 2.南京科略环境科技有限责任公司,江苏 南京 211800 3.中国气象局-南京大学气候预测研究联合实验室，南京大学大气科学学院，江苏 南京 210023 4.江苏省气候变化协同创新中心，江苏 南京 210023

利用2013—2016年江苏省国控空气自动站获得的臭氧(O3)观测数据，探讨江苏省O3时空变化特征。结果表明，自2013年以来江苏省大气氧化剂OX(O3和NO2)和O3浓度呈逐年升高趋势，升高速率分别为0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，O3增幅在我国处于较高水平。在O3空间分布上，东部沿海O3浓度相对高于西部内陆，O3浓度高值由沿海地区逐渐向内陆辐散，呈现出区域性O3污染。结合经验正交分解进行聚类统计检验，结果显示江苏省O3分区主要分为苏南、苏中和苏北3类，与江苏省经济发展水平表现出一定的同步性。

江苏省；臭氧；时空分布；经验正交分解；聚类统计检验

近地面臭氧(O3)是城市环境大气中重要的气态污染物和光化学烟雾污染的标识物，O3能够通过光化学反应产生大气“清洁剂”的羟自由基(OH)，调控大气的氧化能力，影响空气质量、大气氧化性和气候变化[1]。此外，高浓度的O3还危害人体健康和生物植被[2-4]，也是温室效应的重要物种[5]。

研究发现，近地面O3的浓度水平与人类活动排放的VOCs、NOx等前体物相关[6]，美国西部[7-10]、欧洲[9]、日本[11-12]等部分地区先后发现O3浓度呈现逐渐升高的趋势。随着城镇化和工业化进程的加快，我国正面临以PM2.5为首要污染物的大气复合气污染问题，但近年来O3污染逐步凸显[13-17]，部分地区O3浓度甚至开始呈现增长趋势[18-20]，成为继PM2.5之后的主要大气污染物。此外，O3污染空间分布表现出一定的地区性，赵阳等[21]通过被动扩散采样技术研究了珠三角区域污染特征，发现O3高值主要分布在珠三角南部，其中53%气团输送来自NOx高值区，O3水平输送使珠三角O3出现北低南高的格局；王占山等[22]根据北京35个站点O3浓度通过Kriging插值获得了该市O3浓度的空间分布，其中城区O3浓度相对较低，周边区县相对较高，生态植被优良的东北部地区浓度最高；浦静姣等[23]采用Metphomod数值模式研究了上海地区大气污染物时空分布特征，发现上海地区 O3浓度主要受天气背景、局地气象场分布、污染源排放等因素的影响。

江苏省位于我国人口密集、经济发达的长三角地区北部，是我国重要的工业、交通、经济和文化中心之一。然而，随着工业的发展和机动车保有量的增加，O3前体物VOCs和NOx的排放量递增，O3污染问题日益突出。目前关于江苏省O3污染研究文献较少，已发表的文献多基于南京单个观测站点进行的O3污染分析[24-28]。本文利用2013—2016年江苏省获得的O3观测数据，对O3浓度水平、区域分布特征进行分析研究，相关研究结果有利于科学认知区域大气O3污染特征。

1 实验部分

1.1数据来源及测量仪器

本文所使用的数据主要来自江苏省13个设区市72个国控空气自动站(简称“国控站”)O3小时观测数据，每个城市站点数在4～9之间不等，均位于建成区内，具体如图1所示，各站点均对O3、NOx等常规监测指标进行24 h连续监测，采样时间为2013年1月1日至2016年12月31日。

图1 江苏省13个设区市国控站分布示意图Fig.1 Location of automatic air monitoring stations in Jiangsu Province

江苏省国控站O3分析仪多采用美国Thermol Fisher、澳大利亚Ecotech 和美国API的设备，不同品牌的仪器测量原理基本一致。O3分析仪的测量原理是O3分子能够特征吸收波长为254 nm的紫外光，该波段紫外光的衰减程度与O3的浓度相关，根据朗伯-比尔定律可计算出O3的浓度。仪器的具体检测方法和质控要求参照《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 654—2013)。

1.2经验正交分解

经验正交分解(EOF)由Pearson提出，由Lorenz引入气象问题分析中[29-30]，是科学研究中分析变量场特征的主要工具，能对有限区域内不规则分布的站点进行分解，将变量场的时间特征与空间结构分离，使得变量场的主要信息集中由几个典型特征向量表现出来，获得具有一定物理意义的空间分布。基本原理是对空间s点(空间尺度)的w次观测(时间长度)组成一个Xsw的矩阵，可以分解为空间向量矩阵V和时间系数的矩阵T。

通过显著性检验的前几项特征向量最大限度地表征了某一区域变量场的变率分布结构，它们所代表的空间分布型是该变量场典型的分布结构。如果特征向量的各分量均为同一符号(即同一色系)的数，如均为暖色系(红、橙、黄及其中间渐变色)或者均为冷色系(青、蓝及其中间渐变色)，那么这一特征向量所反映的是该区域变量变化趋势基本一致的特征，数值绝对值较大处则为中心；如果某一特征向量的分量呈正、负相间(即呈冷、暖色系)分布，则表明特征向量代表了2种分布类型。特征向量所对应的时间权重系数代表了该区域由特征向量所表征的分布型的时间变化特征，该系数绝对值越大，表明这一时刻这种分布型越典型。方差贡献率则表示所分析的特征向量的方差占总方差的比例。

1.3CAST聚类统计检验

CAST聚类统计检验具有很好的统计学意义，划分为一类的站点通过显著性检验，使得结果较为可信。CAST一般可有2种计算方案：均匀聚类和中心聚类。中心聚类方案更适合应用于对一个省或面积较小的地区划分，可以结合EOF方法来确定中心站[32]，选择每个模态的高荷载区作为该模态最有代表性的站点，选好中心站后，计算χ2，当其值在0.05显著性水平以下时通过检验。

2 结果与讨论

2.1O3浓度变化特征

图2表示江苏省2013—2016年大气氧化剂OX(NO2和O3)、NO2、O3均值的变化趋势。从图2可以看出，2013—2016年江苏省环境大气中的NO2逐年下降，下降幅度为1.53 μg/(m3·a)，表明近年来江苏省对燃煤电厂脱硝的控制措施效果显著。闫欢欢等[33]研究显示，2011年长三角地区的NO2出现拐点，2012—2014年NO2浓度逐年下降。OX和O3均能评价环境大气的氧化能力，但OX不受NOx-O3快循环的干扰，能更好地表征光化学过程[34-35]。2013—2016年江苏省环境大气OX和O3的浓度呈逐年升高趋势，其年升高速率分别为0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)；2013—2016年全省O3第90百分位日最大8 h平均质量浓度(以“第90百分位O3-8 h”表示)以每年9.10 μg/m3的速率增长，但2016较2015年出现略微下降。整体而言，江苏省的大气氧化性逐年升高，影响NOx、VOCs等物质的光化学反应，可能对江苏省的大气灰霾、空气质量等产生重要影响。

表1综述了我国各地关于O3的年增长幅度文献，不同时间尺度的研究结果略有不同，整体看来，我国工业发达、人口密集的地区，如珠三角、长三角和京津冀等区域都出现O3增长的现象，其年增长幅度为0.51～5.57 μg/m3。目前，江苏省O3年增幅仅次于ZHANG等[18]研究结果。ZHANG等[18]的研究是基于北京8月白天时段统计结果，相较于全年统计会明显高估，因而，江苏省O3的增幅在我国处于较高水平。

图2 江苏省2013—2016年OX、NO2、O3、第90百分位O3-8 h年变化趋势Fig.2 Overall trends of OX, NO2, O3 and 90th percentile of O3-8 h during 2013-2016 in Jiangsu Province

地区年增长速率/(μg/m3)时间参考文献香港1.241994—2007年[36]上甸子1.13±0.012003—2015年[20]北京5.57±1.932005—2011年8月白天[18]瓦里关0.51±0.341994—2013年白天[19]瓦里关0.60±0.361994—2013年夜晚[19]江苏3.702013—2016年本研究

注：英文文献单位是ppbV，本处将单位都换算为标准状况(0 ℃,101 kPa)下的质量浓度(单位μg/m3)。

O3日变化和季节变化特征对判断其污染来源有辅助作用。图3表示2013—2016年O3浓度的日变化和季节变化趋势，O3日变化特征均呈现单峰型，早晨06:00—07:00浓度最低，受太阳辐射、温度、前体物等的影响，15:00—16:00达到峰值，整个过程符合光化学反应特征，表明局地光化学反应对江苏地区的O3浓度日变化起重要作用。张骞等[37]研究发现，2005、2007、2008年是北京O3浓度较低的年份，O3单峰的右侧出现较为明显的肩峰，滞后最大值约为3～4 h，该峰值可能来源于传输的影响。王占山等[22]研究发现，北京秋季和冬季的夜间，O3会出现不太明显的第二峰值，可能是由垂直输送和夜间边界层高度较低造成的污染物累积所致，本研究中并未发现明显的O3第二峰值。

统计了江苏省2013—2016年O3质量浓度大于120 μg/m3的持续时间，分别为5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3浓度高值的持续时间逐渐增加。分析原因认为，随着工业发展和机动车保有量的增加，江苏省VOCs排放量在逐年增加，目前南京市VOCs排放水平已赶超北京[38]，其中VOCs是O3光化学反应HOx循环的重要前体物，HOx循环会氧化VOCs并抑制O3和NO的反应[39]，增加了O3的光化学生成量，延缓了NO的滴定作用，从而使O3高值的持续时间逐渐增加。

由图3可以看出，江苏省自2月开始O3浓度逐渐升高，受温度、光照和太阳辐射等影响，春末和夏季浓度较高，O3污染的高发季节一般出现在这一时段。该时段出现断续的低值部分可能是由于夏季为江苏的梅雨季，降水频率较多，降水时光辐射弱，相对湿度高，从而影响O3的光化学反应；11月以后，O3浓度则显著下降。

图4是2013—2016年江苏省冬季O3月平均浓度变化。从图4可以看出，除2014、2015年11月O3浓度基本持平外，2013—2016年1、12月O3浓度均呈逐年递增的趋势，波动幅度也逐年增大，表明江苏省冬季大气氧化性逐渐增强。冬季大气氧化性增强能够促进SO2、NOx、VOCs等物质转化成二次颗粒物，对冬季PM2.5的防治存在消极影响。

图4 2013—2016年江苏省冬季O3月平均浓度Fig.4 The ozone average season variation of winter during 2013-2016 in Jiangsu Province

2.2O3浓度空间分布特征

图5为利用72个国控站获得的2013—2016年各设区市O3平均浓度的空间分布，整体来看，2013—2016年江苏省O3的空间分布基本一致，东部沿海地区O3浓度相对高于西部内陆地区，这可能是由于沿海地区较内陆地区的工业结构、机动车保有量、气象条件、污染物的输送与扩散以及局地光化学反应强度等差异所致[40]。

沿海地区易出现因海洋和陆地受热不均匀产生的海陆风，海陆风可能是造成沿海地区O3浓度较高的原因之一。2009年和2010年夏季MARTINS等[41]在美国汉普顿的研究发现，该地高浓度的O3主要来源于海洋，海陆风是造成2010年4次O3日间最高值和2次超标日出现的重要原因。SHAN等[42]研究发现，海风对上海郊区空气污染物浓度和特征有重要影响，海风时O3浓度高于陆风时。WENTWORTH等[43]分析了加拿大安大略湖风对当地O3和NOx的影响，结果发现湖风时日间最大O3体积分数比陆风时高13.6×10-9～14.6×10-9，O3的1 h和8 h浓度的超标现象均发生在湖风时。

图52013—2016年江苏省13个设区市O3平均浓度空间分布示意图
Fig.5Thespatialdistributionofannualaverageozoneconcentrationin13citiesofJiangsuProvinceduring2013-2016

此外，江苏省汽车保有量的不同可能是造成O3浓度分布差异的另一个重要原因。图6为2015年江苏省民用汽车保有量及其与O3浓度的变化关系。从图6可以看到，该省机动车保有量与O3浓度基本呈负线性关系，沿海地区(除南通外)民用汽车保有量低于内陆地区，机动车排放NO等还原性气体，NO对O3的滴定作用使得内陆地区O3浓度较沿海地区低。

从年际变化看，2013—2016年江苏省各设区市O3浓度基本呈现上升趋势，且O3浓度高值由沿海地区逐渐向内陆辐散。江苏省城市密集，由过去的单点向面状分布发展，初步呈现出区域性O3污染，大气氧化性表现出均一性特征，在O3污染防治时需充分发挥区域联防联控的作用。

与2015年相比，2016年盐城市O3平均浓度出现下降趋势，8月和10月的O3质量浓度分别由2015年的91.6 μg/m3和96.2 μg/m3降至2016的69.0 μg/m3和66.0 μg/m3。气象条件变化可能是造成O3浓度出现下降的原因，以气象要素之一的风速为例，盐城市8月和10月的平均风速由2015年的3.18 m/s增至2016年的3.20 m/s，风速越大越有利于O3的扩散，不利于O3的本地生成。图7表示2015年和2016年盐城市8月和10月风速平均频率分布。从图7可以看出，与2016年相比，2015年8月和10月的风速以2 m/s及其以下的静小风为主，对O3的本地生成和累积起到促进作用。

图6 2015年江苏省民用汽车保有量及其与O3浓度的关系Fig.6 Civil car ownership in Jiangsu Province during 2015 and its linear correlation with ozone

图7 2015年和2016年盐城市8月和10月风速平均频率分布Fig.7 The wind speed frequency distribution of August and October in Yancheng during 2015 and 2016

2.3O3浓度空间分区

为进一步探究江苏省O3空间分布及其变化特征，以江苏省2013—2015年O3日最大8 h浓度的逐日资料为基础，对其空间分布进行经验正交分解。图8表示O3日最大8 h浓度经验正交分解结果——方差贡献率相对较大的3个模态空间分布和时间序列变化情况，其方差贡献率分别为73%、7%、4%，累积方差贡献为84%。

O3日最大8 h浓度经验正交分解的第一个模态空间分布[图8(a)]均为暖色系，根据第1.2节的介绍可知，该模态时江苏省O3空间分布呈纬向分布全省一致变化型，高值中心位于沿江地区，其对应的时间权重系数序列具有显著的季节变化特征，其中系数为正值时代表该日浓度值偏高，负值则代表该日浓度值偏低，系数绝对值越大，这类分布类型就越显著。

图8 江苏省O3日最大8 h浓度经验正交分解的前3个模态空间分布Fig.8 Spatial distribution of three partition models, based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

图9(a)的时间权重系数为-6～8，系数的绝对值最大，表明江苏省O3空间分布主要以全省一致变化型为主，该模态下江苏省的时间权重系数表现出夏季浓度高、冬季浓度低的特征，表明该类型的影响因素可能主要是太阳辐射、温度季节变化以及南北不同产业结构导致VOCs排放量差异等。第二个模态空间分布见[图8(b)]，其中苏南为冷色系，苏北为暖色系，表现为南北反相变化趋势，苏北地区浓度较高，苏南地区浓度较低，时间权重序列同样呈现一定的季节变化特征，其中在6—7月梅雨季节时，时间系数急剧下降，该类型产生的原因可能由南北相对湿度、降雨等不同造成。第三个模态空间分布[图8(c)]从北向南呈“- + -”三极型特征，时间序列主要表现为逐日变化特征，该类型空间分布可能受局地性影响而形成。由于第二、第三特征向量的解释方差较小，其成因不确定性大，未来可能需要结合气象资料进行详细个例分析。

图9 江苏省O3日最大8 h浓度经验正交分解的前3个模态的时间权重系数序列Fig.9 Weight coefficients of time series based on EOF analysis of daily maximum ozone 8-hour average in Jiangsu Province

结合经验正交分解方法来确定中心站，选择第一特征向量的高荷载区作为该模态最有代表性的站点，利用CAST聚类统计检验对该模态下O3日最大8 h浓度分布进行客观分区, 相同符号的站点归为一类。从江苏省O38 h最大浓度CAST聚类统计检验的分区结果(图10)来看，江苏省O3分区主要分为3类：第一类是苏南6市，即南京、镇江、常州、无锡、南通和苏州；第二类是苏中4市，即扬州、泰州、淮安、盐城；第三类是苏北3市，即徐州、宿迁、连云港。分区结果与江苏省经济发展水平表现出一定的同步性，经济发展水平的差异影响当地NOx和VOCs排放水平及其组分特征，从而影响O3的空间分布结果。

图10 江苏省基于EOF分解法的CAST聚类统计检验的O3分区结果Fig.10 The partition of ozone based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test in Jiangsu Province

但是目前的研究结果仅局限于2013—2015年O3日最大8 h浓度，未来可在更大的时间尺度和O3前体物VOCs排放特征和排放水平方面进行拓展观测，进一步探究各城市O3的具体成因。

3 结论

1)2013—2016年江苏省环境大气中OX和O3的浓度逐年升高，升高速率分别为0.98×10-9a-1和3.70 μg/(m3·a)，大气氧化性逐年增强，其O3增幅在我国处于较高水平。

2)江苏省O3日变化特征均呈现单峰型，2013—2016年O3浓度大于120 μg/m3的持续时间分别为5.05、6.26、6.75、6.93 h，O3高值浓度的持续时间逐渐增加。2013年以来的1、12月O3浓度均呈逐年递增的趋势，冬季大气氧化性逐渐增强，对冬季PM2.5污染的防治存在消极影响。

3)江苏省O3浓度空间分布呈现东部沿海相对高于西部内陆，海陆风是其原因之一。O3浓度高值由沿海地区逐渐向内陆辐散，初步呈现出区域性O3污染，在O3污染防治时需要充分发挥区域联防联控的作用。

4)经验正交分解结果显示，O3浓度呈纬向分布全省一致变化型，结合经验正交分解法的CAST聚类统计检验进一步研究发现，江苏省O3区域分布主要分为苏南、苏中和苏北，与江苏经济发展水平表现出一定的同步性。

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TemporalandSpatialDistributionCharacteristicsofOzoneinJiangsuProvinceduring2013-2016

ZHANG Xiangzhi1, CHEN Wentai1,2, HUANG Ying3,4, QIN Yanhong1, QIN Wei1, YANG Xue1, LU Weiqing1

1.The Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China 2.Nanjing Intelligent Environmental Sci-Tech Co, Ltd, Nanjing 211800, China 3.CMA-NJU Joint Laboratory for Climate Prediction Studies, School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210023, China 4.Jiangsu Collaborative Innovation Center for Climate Change, Nanjing 210023, China

Ozone concentrations data obtained from automatic air monitoring stations in Jiangsu Province were used to analyse its temporal and spatial distribution characteristics from 2013 to 2016. Results showed that the long-term trend of the OX and O3had undergone a significant increase in the period of 2013-2016, with an average rate of 0.98×10-9a-1and 3.70 μg/(m3·a), and O3persisted at a high level in China. Spatial distributions of O3were substantially agreed during 2013-2016, O3concentration was lower in western Jiangsu, higher in eastern coastal areas. O3concentrations would diverge gradually from eastern areas to the west, it showed a regional pollution. Based on EOF analysis and Cluster analysis of Statistic Test, the spatial distribution was divided into three parts: south area, middle area and north area which showed a certain synchronicity with the level of economic development.

Jiangsu Province; ozone; temporal and spatial distribution; EOF analysis; cluster analysis of statistic test

X831

：A

：1002-6002(2017)04- 0050- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.07

2017-02-28;

：2017-05-22

国家科技支撑计划项目(2014BAC22B04)；江苏省环保科研项目(2016001)；江苏省环境监测科研基金项目(1202)

张祥志(1967-)，女，安徽马鞍山人，硕士，研究员级高工。

黄 樱