常州市臭氧污染传输路径和潜在源区

何 涛，乔利平,徐圃青,李春玉，彭 燕

1.常州市环境监测中心，江苏 常州 213001 2.上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233

常州市臭氧污染传输路径和潜在源区

何 涛1，乔利平2,徐圃青1,李春玉1，彭 燕1

1.常州市环境监测中心，江苏 常州 213001 2.上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233

利用NCEP全球再分析资料和HYSPLIT4模式，计算了2013—2015年常州市臭氧(O3)超标日的气流后向轨迹。结合聚类分析方法和常州市PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3数据，分析了O3超标日不同类型气团来源对各污染物浓度的影响，并利用引入权重因子后的潜在污染源贡献函数分析了影响常州市O3超标的潜在污染源区分布特征。结果表明:常州市O3超标期间易受到东南和西南方向气流影响，其中从东海和黄海途经浙江东北部、上海、江苏南部等地的东南气流占比达50%以上。自内陆途经黄山-湖州-宜兴到常州的气流对应的O3平均质量浓度最高，为116 μg/m3。自山东经枣庄-宿迁-淮安-泰州-苏州-无锡到常州的气流对应的O3平均质量浓度最低，为78 μg/m3，但该气流对应的SO2和NO2平均值为各聚类中的最高。影响常州市O3的潜在污染源区主要在常州周边200 km以内的区域，且集中在从南京至上海的长江下游沿线区域和杭州湾区域；其中太湖湖区为重点污染源源区之一。O3超标日影响常州NO2的潜在污染源区主要集中在江苏南部、浙江东北部和上海3个区域，太湖周边的常州、无锡、苏州和湖州等几个临近城市为潜在的重点污染源区。与影响常州O3的WPSCF高值区相比，影响NO2的高值区分布范围更大、距离更远。影响常州O3的潜在污染源区分布，与长江三角洲地区人为源大气污染物的高排放区域较为一致，说明长江三角洲地区的O3污染与本区域的人为源大气污染物排放有着极为密切的关联。

臭氧；后向轨迹；聚类分析；传输路径；潜在污染源贡献函数

臭氧(O3)作为大气化学组成的重要物质之一，可吸收太阳光中大部分的紫外线，保护地球表面生物，不受过量紫外线的伤害，对维持地球的生态环境有着无法替代的功能。但近地面高浓度O3由于化学活性较高、氧化性较强，是光化学烟雾的关键成分[1-2]，已严重影响人体健康和生态系统的稳定[3-5]。目前，O3已成为珠三角和长三角等区域环境大气的主要污染物之一[6-8]。

随着城市化和工业化的快速发展及大城市群的涌现，导致区域性大气污染和跨界输送的问题已逐渐被人们所重视[9-10]。LI等[11]采用指示剂法研究了上海地区的O3主控因素，认为上海城区应以控制VOCs为主，而郊区则对NOx更敏感。李浩等[12]利用CAMx空气质量数值模型中耦合的O3来源追踪方法OSAT模拟研究了2013年7月长三角区域发生的一次O3高污染过程，研究表明，长距离输送对于上海、苏州、杭州的浓度贡献超过40%，工业燃烧排放、生产工艺过程中产生的VOCs排放及流动源大气污染物排放是造成长三角区域夏季高浓度O3的主要人为源。严茹莎等[13]基于WRF-CMAQ空气质量模型系统，模拟了2013年8月上旬的一次大范围高浓度O3污染事件，研究表明，远距离输送对上海平日O3贡献较大，占50%以上，在O3污染日远距离输送贡献达27.9%，说明O3远距离传输的重要性。王雪松等[14-15]在北京开展了O3来源评估和识别，量化了不同地区污染源排放对北京市城近郊区O3污染的贡献。李莉等[16]研究表明，在长江三角洲地区光化学污染区域输送与化学转化的作用表现十分突出，其中地面O3浓度的空间分布受太阳辐射和风向的影响发生明显变化，太阳辐射强度决定了O3的生消过程，风速、风向决定了O3的输送方向和高浓度出现的地点。陈宜然等[17]基于连续在线监测，分析了上海市近地面O3与其前体物的季节变化规律及相关性，探讨了O3浓度与大气氧化剂OX和NO2光解速率之间的关系。王闯等[18]分析了沈阳市O3污染特征，并结合气象资料分析了其对O3浓度的影响。这些研究对于深化认识夏、秋季的O3污染防治和区域间的O3污染跨界输送等提供了重要的科学依据。

常州市位于长三角腹地，与上海和南京等距相望，周边区域人口稠密、经济发达、城市化程度较高，区域性大气污染较为突出，尤其是夏、秋季长三角O3污染日趋严重，对长三角夏、秋季的O3区域污染输送的研究显得很有必要，而二氧化氮(NO2)作为对流层O3的重要前体物，是形成光化学烟雾的重要参与者。因此，本文利用后向轨迹聚类和潜在污染源贡献函数(PSCF)等统计方法，选取常州市作为长三角区域的代表城市，结合2013—2015年常州市O3超标日的数据，来研究大气污染物的传输路径，识别对常州市O3、NO2污染贡献较为突出的潜在污染源区，以期为本区域近地面O3污染防治、O3跨界输送和大气污染协同控制等研究提供资料和依据。

1 实验部分

1.1研究方法

后向轨迹分析是研究受体大气气溶胶远距离传输的一个重要手段。后向轨迹聚类和潜在污染源贡献函数(PSCF)等统计方法已被广泛应用于识别大气污染物的传输路径和源区的研究。聚类分析是一种基于多变量的客观统计分析方法，后向轨迹聚类分析是根据后向轨迹空间的相似度，将样本轨迹统计分析进一步分类。本文采用Ward’s方差法进行聚类分析，该方法是基于2条轨迹的平均角度距离[19]进行分类，有利于研究受体点的后向轨迹输送在水平方向的来向，通过比较不同聚类数之间的差异来确定最佳的聚类数目，然后对每组气流所对应的污染物浓度特征进行统计分析。

PSCF首先将研究区域划分成很多均匀的网格点，在不考虑污染源的情况下，通过计算受体点超过某一规定浓度时落在研究区域某一格点内的轨迹数Mij与计算期间所有落在该格点内的轨迹数Nij之比，来确定受体点超过某一浓度时可能的污染来源区域，即第i行第j列格点的污染源贡献值(PSCFij)定义为PSCFij=Mij/Nij。PSCFij越大，说明当有来自该格点的气团时受体点的浓度超过规定浓度越多，意味着该格点对受体点的污染潜在贡献较高。为了减少轨迹数较少的网格点影响，PSCFij被乘以一个权重函数Wij来减小这些轨迹数较少的网格点的不确定性影响，记为WPSCFij。当网格点的轨迹数小于3倍的格点轨迹平均值时权重函数会减小该格点的PSCFij，权重函数Wij定义为：

式中Navg为所有格点轨迹数的平均值。

则WPSCFij可以定义WPSCFij=PSCFij×Wij。

该研究将气团轨迹覆盖的区域(东经105～132°、北纬23～42°)分成10 km×10 km的水平网格，然后计算各个网格内气团轨迹出现的概率。

1.2资料来源

选取常州市2013—2015年O3超标日数据进行研究，3年共116 d超标，占全年总天数的10.6%，其中2013年28 d，2014年47 d，2015年41 d。O3以《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)的二级浓度限值来判断是否超标。污染物浓度数据由常州市6个环境空气质量评价点监测数据平均得到。选取常州市环境监测中心(北纬31.76°，东经119.95°)为后向轨迹起始点，起始高度为100 m，1 h模拟1条后向轨迹，每条轨迹计算时长48 h，时间分辨率1 h。

后向轨迹模式采用的气象资料为NCEP(美国国家环境预报中心)提供的全球资料同化系统GDAS数据，数据分辨率为1°×1°。后向轨迹模式采用NOAA(美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室)开发的HYSPLIT4.9版本，该模式是欧拉和拉格朗日混合型扩散模式，其平流和扩散采用拉格朗日方法处理，浓度采用欧拉方法计算。

2 结果与讨论

2.1超标日O3浓度变化特征

图1为常州市O3超标日O3和NO2浓度日变化曲线，从统计结果可知，常州市O3日变化呈单峰分布，最大值出现在14：00，最小值出现在05：00；NO2呈双峰分布，峰值出现在07：00和21：00，由于NO2是O3的前体物，在太阳光照射等条件下NO2参与到光化学反应中，并不断被消耗，导致NO2的最小值出现在午后14：00，NO2的最低值对应O3的峰值。按照O38 h滑动平均标准限值，一日中O3超标时段主要集中在11:00—18：00，这与太阳辐射强度以及光化学反应有关。

图1 常州市O3超标日O3和NO2浓度日变化Fig.1 Diurnal variation of O3 and NO2 concentrations in the exceeding standard day of Changzhou

图2为O3超标日不同浓度O3出现频率，以质量浓度25 μg/m3为间隔进行分档统计。从图2可知，O3超标日O3浓度出现频率分布呈双峰分布，其中O3出现频率最高的质量浓度为25～50 μg/m3，另一个峰值出现在175～200 μg/m3，说明夜间O3浓度较低时段以25～50 μg/m3出现的概率最大，而下午O3浓度最高时段以175～200 μg/m3出现的概率最大。从常州市2013—2015年O3超标日逐小时O3浓度数据看，72.2%的O31 h质量浓度低于160 μg/m3，如果以24 h计算，每日的O3超标时间平均为6.7 h；93.6%的数据低于215 μg/m3，说明常州市O3污染特征以轻度污染为主，中度及以上污染出现的情况较少。

2.2后向轨迹聚类分析

考虑到O3污染具有较强的季节性和日变化特征，利用轨迹聚类分析方法将2013—2015年的O3超标日逐小时的气流轨迹进行聚类分析，结果见图3。研究期间，后向轨迹气团聚类后被分为6类，从中可直观地看出常州市低层大气气流的主要来源路径，其中以东南方向的气流轨迹总数占比最大，这与常州市的主导风向一致。自黄海途经盐城-泰州到常州的聚类A占10.9%；自黄海经东海-上海-苏州-无锡到常州的聚类B占28.4%；从东海途经宁波-嘉兴-苏州-无锡到常州的气流轨迹聚类C占22.9%；内陆途经黄山-湖州-宜兴到常州的聚类D占21.0%；自徐州途经安徽淮北-淮南-南京到常州的聚类E占12.2%；自山东经枣庄-宿迁-淮安-泰州-苏州-无锡到常州的聚类F占4.6%。

图2 常州市O3超标日不同浓度O3出现频率Fig.2 Frequency distribution of O3 in different concentration ranges in the exceeding standard day of Changzhou

图3 2013—2015年常州O3超标日后向轨迹平均聚类特征Fig.3 Cluster-mean backward trajectories in the exeeding standard day of Changzhou from 2013 to 2015

从聚类轨迹的空间分布看，O3超标日轨迹主要集中在江苏、浙江、安徽和上海以及东海和黄海海域，传输的距离相对较短，说明影响常州市O3超标的污染物来源主要集中于长三角区域，属于区域尺度污染的问题，长距离污染跨界输送对常州O3的影响相对较小。

为表征各类气团影响下的大气污染物浓度水平特征，统计了各聚类类别的污染物平均浓度和超过规定浓度限值的污染物平均浓度。表1是研究期间每类轨迹对应的PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3算术平均值统计结果，表2为各聚类类别中超过规定浓度限值的轨迹所计算的污染物平均质量浓度(以下简称“污染浓度”)，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3的规定污染浓度分别为75、138、35、48、160 μg/m3，规定浓度以各污染物平均浓度或环境空气质量标准的24 h平均二级标准为限值。

表1 各聚类类别的轨迹数和污染物

表2 各聚类轨迹中污染轨迹的污染物平均浓度

从统计结果看，PM2.5和PM10的平均浓度是聚类D、E和F较高，聚类A和B较低；PM2.5和PM10的污染浓度是聚类D和E较高，聚类A和B较低，说明常州市PM2.5和PM10的影响主要来自于西南和西北方向，东北和东南方向的影响相对较轻。SO2的平均浓度和污染浓度均是聚类F、B和D较高，聚类A和E较低。NO2平均浓度较高的分别为聚类F和D，A最低；NO2污染浓度较高的分别为聚类C、D和E，聚类A最低。O3平均浓度较高的依次为聚类D、A和C，聚类F最低；O3污染浓度较高的依次为聚类C、B和D，聚类E最低，且聚类C、B和D出现的频率较高，而聚类E、F出现的频率较低；说明对常州O3污染影响较大的气团来源主要为聚类B、C和D所在的东南和西南偏南方向，而聚类E和F所在的西北气流对常州市的O3污染影响相对较小。值得关注的是聚类D所在的气流路径经过的下垫面多为山区或丘陵地带，植被覆盖率高、人为活动相对较少，但该路径上O3、PM2.5、PM10、SO2和NO2平均浓度和污染浓度均较高，一方面可能是由于该气流路径相对较短，大气扩散条件相对较差，有利于污染物累积，另一方面可能是由于植被、太湖蓝藻等天然源导致各污染物浓度偏高。

总体上，聚类A各类污染物浓度均较低，说明自黄海途经盐城-泰州到常州的气团携带的人为污染源相对较低；聚类C、D和E携带的PM2.5、PM10和NO2浓度较高，聚类B、C和D所在的东南和西南偏南方向对常州市的O3污染影响较大。

2.3O3和NO2潜在污染源区分析

从近3年的中国环境状况公报看，长三角地区25个地级及以上城市超标天数中以PM2.5为首要污染物的天数最多，其次是O3和PM10，其中O3超标天数占比从2013年的13.9%增至2015年的37.2%，而2015年O3第90百分位日最大8 h平均质量浓度(简称O3-8 h)比2013年上升13.2%，按日最大8 h标准评价2013—2015年超标城市的个数分别为4、10、16个，说明长三角地区的O3污染问题日益凸显，且污染区域和程度在逐年增加。根据环境保护部公布的《2015年第三季度74个城市空气质量报告》，从74个城市第90百分位O3-8 h排名情况看，倒数20名和倒数10名内的长三角地区的城市分别为9个和5个，说明长三角区域的O3浓度较高，O3前体物的排放量较大。因此，选择对O3开展潜在污染源区分析。

图4为研究期间常州市O3的WPSCFij计算结果，颜色越深，WPSCFij越大，表示该网格区域对常州市O3的潜在影响越大，其中O3的污染浓度限值定义为160 μg/m3，超过该浓度值的轨迹数越多，WPSCFij越大。从图4可见，O3超标日WPSCFij的高值区(>0.2)主要集中在江苏南部、浙江东北部2个区域，且以从南京至上海的长江下游沿线区域和杭州湾区域为主；其中太湖湖区是大值集中区，宜兴、湖州、苏州和无锡以及长江沿线的江阴、泰州、张家港和南通也是潜在的重点污染源源区。这些高影响的潜在污染源区主要分布在常州市的东面或东南方向，与常州市的主导风向较一致，可能会导致常州市的O3污染加剧。 常州市O3的潜在污染源区主要集中在常州周边200 km以内的区域，区域传输距离较PM2.5的要短，这与大气光化学反应和O3的反应活性等因素有关。

图4 2013—2015年常州市O3超标日O3的WPSCFij分布特征Fig.4 O3 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day from 2013 to 2015

图5为研究期间影响常州市NO2的WPSCFij分布图，其中NO2的污染浓度限值定义为48 μg/m3。从图5可见，O3超标日影响常州NO2的WPSCFij的高值区(>0.2)分布主要集中在江苏南部、浙江东北部和上海3个区域，从芜湖至上海的长江下游和杭州湾区域为主要潜在源贡献区域，太湖周边城市为潜在的重点影响区域，极大值(>0.4)的分布区域主要集中在常州、无锡、苏州和湖州等几个临近城市。与影响常州O3的WPSCFij高值区相比，影响NO2的高值区分布范围更大、距离更远。

图5 2013—2015年常州市O3超标日NO2的WPSCFij分布特征Fig.5 NO2 WPSCFij map for Changzhou in the exceeding standard day of O3 from 2013 to 2015

2.4原因分析

影响常州O3的潜在污染源区分布，与黄成等[20]对长三角区域人为源大气污染物的高排放区域研究结果较为一致。黄成等[20]研究表明：长三角高排放地区主要集中在长江下游的沿江一带及杭州湾地区一带，其中VOCs的排放量从大到小为上海>苏州>杭州>绍兴>无锡>南京>宁波，而NOx的排放量最高的城市依次为上海、苏州、宁波、无锡、南京、杭州、台州、嘉兴、扬州、绍兴和镇江，这与影响常州NO2的WPSCFij高值区分布一致。说明长三角区域的O3污染与本区域的人为源大气污染物排放有着极为密切的关联。

O3的潜在污染源区分析表明，太湖湖区是大值集中区，是重要的潜在污染源区，但太湖作为大型浅水性湖泊，人为排放源相对较少，说明该区域影响常州O3的污染源不是以人为污染源为主。初步监测结果表明，夏、秋季太湖西岸由于蓝藻暴发产生的非甲烷总烃浓度约为市区的2～3倍，这些高浓度的有机物可能是导致太湖周边区域O3污染高发的原因之一，但缺少该区域的VOCs组分监测数据支撑，有待后续研究进一步证实。

3 结论

1)2013—2015年，常州市O3超标天数平均占全年总天数的10.6%；O3超标日每天的O3超标时间平均为6.7 h，主要集中在11：00—18：00，常州市O3污染以轻度污染为主，中度污染以上出现的情况较少。此外，在夜间O3质量浓度较低时段以25～50 μg/m3出现的概率最大，而在下午O3质量浓度最高时段以175～200 μg/m3出现的概率最大。

2)常州市O3超标期间易受到东南和西南方向气流影响，其中从东海和黄海途经浙江东北部、上海、江苏南部等地区的东南气流占比高达50%；自黄海途经盐城、泰州等区域的东北面气流占10.9%；内陆途经黄山-湖州-宜兴到常州的聚类D占21.0%；自徐州途经安徽淮北-淮南-南京到常州的聚类E占12.2%。轨迹主要集中在江苏、浙江、安徽、上海及东海和黄海海域，传输的距离相对均较短，说明影响常州市O3超标的污染物来源主要集中于长三角区域，属于区域尺度污染的问题，长距离污染跨界输送对常州O3的影响相对较小。

3)从聚类统计结果看，自内陆途经黄山-湖州-宜兴到常州的气流对应的O3平均质量浓度最高，为116 μg/m3；自山东经枣庄-宿迁-淮安-泰州-苏州-无锡到常州的气流对应的O3平均质量浓度最低，为78 μg/m3，但该气流对应的SO2和NO2平均值为各聚类中的最高。总体上，聚类A各类污染物浓度均较低，说明自黄海途经盐城-泰州到常州的气团携带的人为污染源相对较低；聚类C、D和E携带的PM2.5、PM10和NO2浓度较高，聚类B、C和D所在的东南和西南偏南方向气流对常州市的O3污染影响较大。

4)影响常州市O3的潜在污染源区主要在常州周边200 km以内的区域，主要集中在江苏南部、浙江东北部2个区域，且以从南京至上海的长江下游沿线区域和杭州湾区域为主；其中太湖湖区是大值集中区，这些高影响的潜在污染源区主要分布在常州市的东面或东南方向。O3超标日影响常州NO2的潜在污染源区主要集中在江苏南部、浙江东北部和上海3个区域，从芜湖至上海的长江下游和杭州湾区域仍然为主要潜在源贡献区域，太湖周边的常州、无锡、苏州和湖州等几个临近城市为潜在的重点影响区域，与影响常州O3的WPSCFij高值区相比，影响NO2的高值区分布范围更大、距离更远。

5)本文研究的影响常州O3的潜在污染源区分布，与长三角区域人为源大气污染物的高排放区域较为一致，说明长三角区域的O3污染与本区域的人为源大气污染物排放有着极为密切的关联。

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StudyofTransportPathwaysandPotentialSourcesofOzonePollutioninChangzhou

HE Tao1, QIAO Liping2, XU Puqing1, LI Chunyu1, PENG Yan1

1.Changzhou Environmental Monitoring Centre, Changzhou 213001, China 2.State Environmental Protection Key Lab of the Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China

NCEP global reanalysis meteorological data and HYSPLIT4 model were used to compute the backward trajectory in the exceeding standard day of O3in Changzhou during 2013-2015. The regional concentration data of PM2.5,PM10,SO2,NO2and O3combined with trajectory clustering method were used to identify the effect of principal transport pathways on the different pollutants. The potential source contribution function method combined with weight factors (WPSCF) was utilized to study the spatial probability distribution of O3area sources. The results showed the airflow in the southeast and southwest would be a significant impact in the exceeding standard day of O3in Changzhou.The southeast airflow that from the East China Sea and Yellow Sea through the northeast of Zhejiang, and then through Shanghai to southern Jiangsu accounted for 50%. The airflow from inland,passing through Mount Huangshan-Huzhou-Yixing to Changzhou had the highest corresponding O3of all clusters, which was 116 μg/m3. And the path from Shandong passing through Zaozhuang, and then through northern Jiangsu to southern Jiangsu had the lowest O3concentration, which was 78 μg/m3, but it was higher than other clusters in SO2and NO2. The potential pollution source of O3were mainly in the area within 200 km of Changzhou. And there were concentrated in regions along the downstream of the Yangtze River from Nanjing to Shanghai, and surrounding the Hangzhou Bay. Taihu Lake region would be a significant impact on Changzhou.The potential pollution source of NO2in Changzhou were mainly concentrated in the southern Jiangsu, the northeast of Zhejiang and Shanghai. High WPSCF values were concentrated in the Changzhou, Wuxi, Suzhou and Huzhou of surrounding cites of Taihu. The potential source of NO2was larger range distribution than that of O3, and the distance was farther.The distribution of potential source of ozone in Changzhou was consistent with the high emission region of anthropogenic sources in the Yangtze River Delta.This shows that the ozone pollution has a very close relationship with the local anthropogenic air pollutant emission in the Yangtze River Delta region.

ozone; backward trajectory; cluster analysis; transport pathways; potential source contribution function

X823;X51

：A

：1002-6002(2017)04- 0077- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.10

2016-11-24;

：2017-01-15

江苏省环境监测科研基金项目(1603)；常州市科技局应用基础研究项目(CJ20140034)

何 涛(1983-)，男，湖北潜江人，硕士，工程师。