中原城市群臭氧浓度分布特征及来源

张培锋，王潇磊，潘本峰，郭长虹

1.许昌市环境监测中心，河南 许昌 461000 2.河南省环境监测中心，河南 郑州 450004 3.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012

中原城市群臭氧浓度分布特征及来源

张培锋1，王潇磊2，潘本峰3，郭长虹1

1.许昌市环境监测中心，河南 许昌 461000 2.河南省环境监测中心，河南 郑州 450004 3.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012

利用2015年臭氧(O3)自动监测数据和源排放清单,分析了中原城市群O3浓度的空间、时间分布情况，探讨了中原城市群中城市间O3的相关性，以及O3浓度、NOx、VOCs、CO及汽车保有量间的相关性。指出中原城市群是全国更是河南O3污染的严重地区，O3浓度年内月度变化呈倒“V”型分布，具有明显的北部城市特征；中原城市群9个城市间除开封外其他8个城市间都呈高度正相关性，相关系数均为0.892～0.991；9个城市机动车保有量及NOx、VOCs和CO等前体物的年排放量与其年均O3浓度之间存在正相关性。分析认为，NOx、VOCs和CO等前体物的排放是中原城市群O3浓度偏高的主要影响因素，同时O3浓度也与日照时间、降雨量、植物源VOCs排放量及相邻城市间污染物的空间输送等因素有着密切的关系。

中原城市群；相关性；臭氧；来源分析

臭氧(O3)在全球和区域大气环境变化中扮演着重要角色，它不仅对地-气辐射收支系统产生重要影响，而且有着明显的环境效应[1]。由人类活动排放的NOx与VOCs经过复杂的大气化学过程产生的二次污染是近地面O3的主要来源[2]，而近地面O3浓度升高会造成一系列不利于人体健康的影响，当O3被吸入呼吸道时，就会与呼吸道中的细胞、流体和组织很快发生反应，导致肺功能减弱和组织损伤[3-4]，还会对植被、农作物以及生态环境造成直接或间接的损伤[5-7]。近年来,随着经济的发展，城市化进程的加快和城市规模不断扩大,人口和汽车保有量急剧增加,特别是逐渐增强的排放源、城市热岛效应及区域独特的地形气象条件,使O3污染问题日益突出。2015年，全国338个地级以上城市环境空气质量统计中，以O3为首要污染物的超标天数占全部超标天数的16.9%，仅次于PM2.5而位居第二[8]。大气系统的空间相互性也使环境恶化趋势逐步向区域蔓延，相邻城市间环境空气污染物浓度呈现出一定的相关性[9]。因此，城市间O3的浓度变化和源解析研究对进一步了解区域环境质量状况和光化学烟雾预警具有重要意义。

2012年，中国首个内陆城市群——中原城市群在河南设立。中原城市群是河南省乃至中部地区承接发达国家及中国东部地区产业转移、西部资源输出的枢纽和核心区域，并被看作实现中原崛起的柱石。近年来，对中原城市群的研究很多，但多集中在区域战略规划、产业结构和地质交通等方面，虽多克辛[10]对包括中原城市群在内的整个河南省大气灰霾污染现状进行分析了评估，并通过污染源清单对区域大气复合污染进行了模拟，但目前针对中原城市群有关环境空气污染问题(特别是O3污染)的研究报道总体较少。因此，开展区域主要城市O3浓度时空分布特征及相关性研究，对于较为全面了解中原城市群区域性O3污染原因、制定科学可行的防治措施具有重要的指导意义。

本研究以包括郑州市、洛阳等9个中心城市在内的中原城市群为研究对象，对城市群内2015年全部国家环境空气自动监测站O3监测数据进行分析统计，研究了中原城市群O3浓度的时空分布规律，同时对城市间O3浓度的关系及O3与NOx、VOCs等前体物的相关性进行了探讨。

1 实验部分

1.1监测点位

中原城市群是以郑州为中心，洛阳为副中心，开封为新兴副中心，新乡、焦作、许昌、漯河、平顶山、济源等地区性中心城市为节点构成的紧密联系圈，土地面积约5.87万km2，人口约3 950万，分别占河南省土地面积和总人口的35.3%和40.3%。

中原城市群共有国家环境空气自动监测站42个，其中“主核心城市”郑州设有9个，“副核心城市”洛阳设有7个，其余城市共设有26个，自2014年1月1日全部监测点开始对外实时发布SO2、NO2、CO、O3、PM10、PM2.5等6个因子的空气质量监测数据。中原城市群O3自动监测点位情况见表1。

表1 中原城市群O3国控自动监测点位分布情况

1.2监测设备

中原城市群42个国控自动监测点位O3监测仪器全部采用Thermo Fisher 49i紫外光度法分析仪,其工作原理是基于O3分子内部电子的共振对紫外光(波长254 nm)的吸收,直接测定紫外光通过O3时减弱的程度，再经过温度压力校正就可计算出O3的最终浓度。O3仪器监测频率为每日24 h，读取每小时的平均质量浓度，并依据国家标准和规范, 定期采取检查校准等质控和维护措施,确保所有监测数据的准确性和可对比性。

2 结果与讨论

2.1空间分布

根据2015年中原城市群42个监测点位O3监测数据，统计得出中原城市群及9个中心城市O3第90百分位日最大8 h平均质量浓度(O3-8 h)空间分布，见图1～图4。整体来看，中原城市群区域第90百分位O3-8 h为156 μg/m3，略低于国家二级标准，但仍有郑州、许昌、平顶山和漯河4个城市超过国家二级标准。从全国来看，中原城市群第90百分位O3-8 h比全国平均水平高22 μg/m3。与京津冀、珠三角、长三角区域[8，11-14]相比，中原城市群O3浓度水平高于珠三角11 μg/m3，而分别低于京津冀和长三角区域16、17 μg/m3。从O3全年超标天数比例来看，中原城市群为9.9%，处于中上等水平，只低于长三角区域1.2个百分点，低于京津冀区域1.0个百分点，高出河南省2个百分点，高出珠三角区域3.6个百分点，高出全国平均水平5.3个百分点。

图1 中原城市群O3污染与其他区域比较Fig.1 Ozone concentration contrast figure between Central Plains urban agglomeration and other region

图2 中原城市群O3超标天数比例与其他区域比较Fig.2 The comparison of theproportion of the number of days with exceeded ozone pollution between Central Plains urban agglomeration and other regions

图3 中原城市群各城市O3浓度比较Fig.3 Ozone concentration contrast figure between each city of Central Plains urban agglomeration

图4 中原城市群O3污染程度区域分布示意图Fig.4 Regional distribution of ozone pollution in Central Plains urban agglomeration

从河南省全省来看，中原城市群第90百分位O3-8 h高出全省4 μg/m3，O3超标天数比例高出全省2个百分点。与河南其他城市相比，中原城市群第90百分位O3-8 h只略低于驻马店和商丘，而明显高于安阳、鹤壁等其他7个城市。在中原城市群内，第90百分位O3-8 h最高的是漯河市，达到178 μg/m3；最低的是洛阳市，只有131 μg/m3。从区域地图上看，O3浓度较高的区域主要分布于核心区的郑州市及中柱线(郑-开-洛)以南地区。

2.2时间分布

由于O3的光化学反应生成受所处区域的温度、湿度、太阳辐射等气象条件密切影响，中原城市群区域每月第90百分位O3-8 h变化呈倒“V”型单峰分布(图5)。自1月开始逐月升高，4月随中原地区气温的升高，区域O3浓度出现明显抬升，到5月达到最高值，在随后的6—8月，O3浓度都维持在较高水平，9月O3浓度回归至4月水平，并开始呈下降趋势，12月达到区域O3浓度的最低水平,与报道中北京[11-12]、大连[13]、济南[14]、兰州[15]、青岛[16]及其他北方城市[5]的O3浓度月变化规律基本一致，而与上海[17]、成都[18-19]及其他南方城市[5]的“M”型变化有所不同。

中原城市群O3浓度在5月达到全年最高值，可能与自4月开始日照的持续增长、增强，干旱少雨的气象条件有关；6—8月是全年太阳辐射最强、日照时间最长、最有利于光化学反应生成O3的时间段，但由于NO2、CO、VOCs等前体物的不断消耗及降雨量的增加，使得该时段区域O3浓度尽管一直处于全年较高水平，但O3浓度却略低于5月，并呈逐步下降趋势；12月尽管NO2、CO浓度达到最高，由于区域太阳辐射强度、辐照时间及气温都处于最弱时段，造成该区域全年O3浓度在12月跌到最低值。从区域内O3超标天数比例分布来看(图6)，前3个月O3超标天数比例均为0，从4月开始出现超标现象，5—6月超标现象最为严重，其超标天数比例分别达到29.4%和29.3%，随后逐月开始下降，到10月降至4.3%，到11、12月区域超标天数比例再次降为0。

图5 中原城市群O3每月第90百分位O3-8 h变化曲线Fig.5 The curve of the monthly 90th percentile of ozone value in Central Plains urban agglomeration

图6 中原城市群O3超标天数比例变化Fig.6 The proportional change of the numbers of days with exceeded ozone pollution in Central Plains urban agglomeration

从季节分布(图7)来看，中原城市群夏季第90百分位O3-8 h最高，其次是春季和秋季，冬季最低。这与北京、成都O3季节分布规律一致，而上海O3浓度秋季最大，广州的O3最高浓度出现在冬季[20]。O3浓度季节分布不同，可能与中原城市群所处的北暖温带季风性综合气候因素有关：夏季太阳辐照时间最长，强度最大，天气炎热，又多雷电，最易于发生O3生成的光化学反应，使得O3浓度最高；尽管秋季拥有晴天日照长且平均气温高于春季的利于O3生成的条件，但春季较高NO2等前体物浓度和干旱少雨等因素，造成区域春季O3平均浓度反而比秋季高出50%；冬季尽管由于采暖引起的NO2、CO等前体物浓度达到全年最高值，但处于太阳辐射强度最弱、时间最短且寒冷少雨雪的时节，仍然使得冬季的O3平均浓度只有夏季的38.6%，处于全年的谷值。

图7 中原城市群O3季均浓度变化曲线Fig.7 Curve of the quarterly ozone concentration in Central Plains urban agglomeration

2.3相关性分析

2.3.1 城市群O3浓度相关性分析

采用CORREL统计函数模型，对2015年中原城市群9个城市O3月均浓度进行相关性分析，结果如表2所示。从表2可以看出，作为中原城市群的中心城市，郑州除与开封的O3月均浓度相关系数为0.780，呈显著相关外，与其他7个城市的相关系数均大于0.940，呈现出高度的正相关性，说明作为中心城市与其他城市具有很强的关联性和协同性，地域和区域特性明显；中原城市群中除开封外，其他8个城市间O3月均浓度相关系数均为0.892～0.991，呈高度正相关性，一方面体现了中原城市群各城市地理气象条件的相似性，同时也印证了由于空气平流输送而造成的城市间O3浓度之间的关联性；与其他城市相互间呈现的高度相关性相比，作为城市群的新兴副中心，开封与郑州、洛阳、平顶山、漯河、济源等5个城市的相关系数为0.7～0.8，与新乡、焦作和许昌3个城市的相关性系数为0.81～0.84，均小于中原城市群中其他城市间O3月均浓度相关系数，表现出其与其他城市间相对较弱的相关性，这可能一方面与中原城市群所处的冬季多西北风、夏季多南风的季风气候有关，也和开封位于中原城市群靠东的地理位置有关。

表2 中原城市群城市间2015年O3月均浓度相关性分析

2.3.2 城市群O3浓度与NO2、CO浓度的相关性分析

采用CORREL统计函数模型，分别对中原城市群9个城市2015年5月O3小时浓度与同时段NO2、CO小时浓度进行相关性分析，结果如表3所示。从表3可以看出，作为O3光化学生成反应的前体物，中原城市群各个城市的O3小时浓度与其NO2、CO浓度都呈现明显的负相关性，这与相关报道中的结论基本一致。在O3小时浓度与NO2浓度的相关性方面，除洛阳市的相关系数为-0.771、呈显著负相关外，其他8个城市O3与NO2的相关系数均为-0.8～-1.0，呈显著负相关；与单个城市相比，城市群区域O3小时浓度与NO2相关系数达到-0.946，呈现区域整体较高的协同性和一致性。在O3小时浓度与CO的相关性方面，郑州、开封、平顶山、新乡和许昌5个城市O3与CO小时浓度呈显著负相关，相关系数为-0.5～-0.8，洛阳、焦作等其他4个城市的相关系数均为-0.8～-1.0，呈显著负相关。

表3 中原城市群各城市2015年O3与NO2、CO小时浓度相关性分析

由图8可见，中原城市群区域O3小时浓度与NO2、CO小时浓度呈明显负相关变化趋势。夜间O3浓度缓慢下降，在清晨07：00达到最低，而同期NO2逐步上升，并在07：00—08：00达到全天峰值；随着日出后光照增强和气温的升高，O3浓度逐步升高，在下午15：00—16：00达到峰值，同时由于光化学反应的消耗，NO2浓度同时段则呈逐步下降趋势，在14：00—15：00时降到谷值；随后，伴着光照强度和气温的下降，O3浓度开始下降，NO2浓度又逐步开始回升,这与2014年北京、天津和石家庄监测点7月两者变化趋势相同[21]。与NO2相比，CO小时浓度同样呈现先升后降的变化趋势，但数据变化幅度不大。

2.3.3 城市群O3浓度与前体物排放量相关性分析

对照2015年河南省污染物排放清单数据[22]，统计中原城市群各城市机动车保有量和NOx、CO和VOCs的统计排放量，统计结果描述于图9～图12。同时，采用CORREL统计函数模型对中原城市群9个城市机动车保有量、NOx、CO和VOCs的统计排放量与O3年统计浓度进行相关性分析，结果如表4所示。

图8 中原城市群O3与NO2、CO小时浓度变化趋势Fig.8 Variation trend of the ozone、nitrogen dioxide and carbon monoxide hourly value in Central Plains urban agglomeration

图9 2015年中原城市群汽车保有量的各地组成Fig.9 The different composition of the motor vehicles omnership in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

图10 2015年中原城市群VOCs排放量的各地组成Fig.10 The different composition of the VOCs emission in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

图11 2015年中原城市群NOx排放量的各地组成Fig.11 The different composition of the NOxemission in 2015 between each city of Central Plains urban agglomeration

图12 2015年中原城市群CO排放量的各地组成Fig.12 The different composition of the CO emission in 2015 betweeneach city of Central Plains urban agglomeration

相关参数相关系数相关特性O3浓度与机动车保有量0.355实相关O3浓度与VOCs排放量0.221微相关O3浓度与NOx排放量0.508显著相关O3浓度与CO排放量0.182微相关

从表4可见，中原城市群第90百分位O3-8 h与机动车保有量、NOx、VOCs和CO统计排放量之间均呈正相关。与机动车保有量、VOCs和CO统计排放量相比，NOx排放量与O3浓度的相关系数最大，呈显著相关。VOCs、CO统计排放量与O3浓度之间呈现微相关，相关系数分别只有0.221和0.182，而O3浓度与机动车保有量之间则呈现较高等级的实相关。由于机动车保有量与VOCs、NOx和CO排放量在统计上的局限性，考虑机动车的类别和流动性，VOCs排放量在统计范围和统计方法的不成熟性，O3与它们的相关性问题尚需进一步研究。

2.4城市群O3来源初步分析

研究表明，近地层O3的产生主要与人类活动有关。交通运输、石油化工、燃煤发电、印刷喷涂等行业排放的污染物，特别是VOCs、NOx、CO等前体物，经过直接或间接的大气光化学反应，会造成O3的生成和积累。2015年中原城市群GDP占河南省的比重达58.6%，VOCs、NOx、CO排放量分别占全省的52.1%、55.6%和60.6%。从O3与前体物排放量的相关性来看，中原城市群VOCs、NOx和CO较大的排放量是造成中原城市群O3浓度偏高的主要因素之一，但从相关程度上分析，排放量并不是造成O3浓度偏高的决定因素。相关研究表明，日照时间、降雨量以及相邻城市间污染物的空间输送都与O3浓度有着密切的关系。还有研究表明，植物源VOCs也是城市大气环境中O3来源的主要因素[23]。鉴于O3生成及影响因素的复杂性，关于如何有效控制中原城市群O3污染，还应该进一步加强O3及其前体物的监测和O3生成机理研究，加强区域规划和协同防治，城市群内各城市要结合自身的气象条件、地理位置、产业结构特点，因时、因地制宜加强本地O3前体物的协同控制，以有效降低O3浓度。

3 结论

1)中原城市群第90百分位O3-8 h为156 μg/m3，略低于京津冀和长三角区域，但高出河南省4 μg/m3，高出珠三角11 μg/m3，高出全国平均水平22 μg/m3。中原城市群O3全年超标天数比例为9.9%，高出全省2个百分点，高出珠三角3.6个百分点，高出全国5.3个百分点，表明中原城市群是河南省O3污染较重的区域，也是全国O3污染较重的地区之一。

2)中原城市群区域O3浓度月变化呈倒“V”型单峰分布，夏季最高，其次是春、秋季，冬季最低，具有明显的北部城市特征。

3)中原城市群9个城市间，开封与其他城市的03月均浓度相关性相对较弱，其他8个城市间则呈高度正相关，相关系数为0.892～0.991，表明中原城市群内各城市地理气象条件具有明显的相似性，同时由于空气平流输送而造成城市群内各城市O3浓度呈现较强的关联性。

4)中原城市群机动车保有量及NOx、VOCs和CO等前体物的年排放量与第90百分位O3-8 h之间都存在正相关性。从O3与前体物排放量的相关性和相关程度来看，中原城市群VOCs、NOx和CO较大的排放量是造成区域O3浓度偏高的主要因素之一，但并不是决定因素。要有效控制中原城市群O3污染，城市群内各城市要结合自身的气象条件、地理位置、产业结构特点，因时、因地制宜加强O3前体物的协同控制。

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APreliminaryStudyontheDistributionCharacteristicsandSourcesofO3ConcentrationintheCentralPlainsUrbanAgglomeration

ZHANG Peifeng1, WANG Xiaolei2, PAN Benfeng3, GUO Changhong1

1.Xuchang Environmental Monitoring Centre, Xuchang 461000, China 2.HenanEnvironmental Monitoring Centre, Zhengzhou 450004, China 3.StateEnvironmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China

Based on the O3automatic monitoring data and source emission inventory in 2015, the spatial and temporal distribution of O3concentration in the Central Plains urban agglomeration was analyzed in this article, and the correlation of O3between cities in the Central Plains urban agglomeration was explored, and then the correlation between the concentration of O3, nitrogen oxides, VOCs, CO and car ownershipwas discussed. It is pointed out that the Central Plains urban agglomeration is one of a heavily infected area of O3in China, especially in Henan province. The annual change of O3concentration showed an inverted V-shaped distribution, which has the typical characteristics of cities in northern China. The 9 cities of the Central Plains urban agglomeration except Kaifeng had a high positive correlation with each other, and the correlation coefficients were between 0.892-0.991. In addition, there was a positive correlation between the annual emissions of 9 urban motor vehicles ownership and the NOx, VOCs and CO and their annual O3concentrations. Though NOx, VOCs and CO precursors are the main influencing factors of the high concentration of O3in the Central Plains urban agglomeration, it also has a close relationship with sunshine time, rainfall, plant source, VOCs emission and the spatial transport of pollutants between adjacent cities.

Central Plains urban agglomeration; correlation; ozone; source analysis

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0132- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.17

2016-12-29;

：2017-02-23

张培锋(1974-)，男，河南许昌人，学士，高级工程师。

王潇磊