上海市臭氧污染时空分布及影响因素

林燕芬，王 茜，伏晴艳，段玉森，许建明，刘启贞，李 芳，黄 侃

1.上海市环境监测中心，上海 200235 2.上海市环境气象中心，上海 200030 3.复旦大学环境科学与工程系，上海 200433

上海市臭氧污染时空分布及影响因素

林燕芬1，王 茜1，伏晴艳1，段玉森1，许建明2，刘启贞1，李 芳1，黄 侃3

1.上海市环境监测中心，上海 200235 2.上海市环境气象中心，上海 200030 3.复旦大学环境科学与工程系，上海 200433

分析2006—2016年上海市的监测数据发现，臭氧(O3)浓度存在逐年上升趋势，污染持续时间有所增加，但除水平风速有下降趋势外，其他相关气象因素的年际变化趋势并不显著。空间分析结果表明，上海市O3超标主要集中在西南部郊区，但市区O3超标潜势不容忽视。O3污染高发季节的污染玫瑰图分析发现，上海市南部地区是影响上海市O3污染的关键区域；对于NO2减排的影响分析发现，尽管上海市O3平均浓度总体处于上升趋势，但在NO2下降幅度最为明显的内环市区和北部郊区，O3上升幅度低于NO2下降幅度较小的内外环区域和西部郊区，表明上海市的O3污染控制仍需持续推进NOx的减排，并同步推进VOCs的减排。

上海；臭氧；时空分布特点

近地层O3是大气光化学过程的主要驱动力，是控制大气复合污染的关键因素之一。对流层O3是一种重要的温室气体，吸收红外辐射并加热大气，同时也是光化学烟雾的关键组成部分之一，是一种重要的空气污染物[1]。对流层O3有2个主要来源：前体物(NOx、CH4、CO、VOCs等)的反应生成；O3同温层的向下输送。

近年来的研究和监测数据均表明，O3正逐步成为除细颗粒物(PM2.5)外对我国大城市环境空气质量影响最重要的污染物[2-6]。2014年珠三角区域的超标天数中以O3为首要污染物天数最多，其次是PM2.5和NO2；2015年，珠三角区域主要城市环境空气中PM2.5已经达到国家年均浓度限值(35 μg/m3)，而O3已然成为该地区最为重要的首要污染物。与珠三角状况类似，长三角地区包括上海在内的主要城市近年来PM2.5的浓度正逐年下降，而对应的O3年均浓度却不降反升。上海市首要污染物天数：2014年，PM2.5为129 d，O3为99 d；2015年，PM2.5为117 d，O3为129 d；2016年，PM2.5和O3则均为99 d。上海市的空气质量状况已呈现出冬季以PM2.5污染为主，夏季以O3污染为主，春、秋季PM2.5和O3污染共存的典型复合型大气污染特征。同时，随着《大气污染防治行动计划》的推进落实以及本市清洁空气行动计划的实施，PM2.5污染的持续改善正在有序推进，与此同时，光化学污染问题已成为困扰本市提高环境空气质量优良率、保护市民健康以及提升城市综合竞争力的又一重大环境难题和挑战。

上海作为世界上的超大城市之一，人口已超过2 000万，人口密度已经超过2 700人/km2，拥有全国最大的工业以及海港，其空气质量一直引人关注。CHAN等[7]在对中国主要大城市大气污染的综述文章中重点总结了上海、北京和广州这3个典型城市的大气污染状况。通过对比发现，尽管上海本地的黑碳和NOx排放是北京的2～3倍(2003—2005年)，其PM10浓度却仍比北京低约50%，这主要是得益于上海良好的地理位置及其气象条件。上海靠近东海岸，来自海洋较为洁净的空气可以稀释大气中的污染物，并且上海频繁的降雨也能有效地去除大气污染物。政策研究表明，2000—2020年SO2排放将会维持在2000年的水平，并且CO2的排放将会有所下降，最大的问题在于NOx的排放，到2020年预计会增加60%～70%，主要是由于交通系统急剧膨胀[8]。黄成等[9]报道了2000年上海的NOx排放量为4.0×105t，其中1.7×105t来自电厂排放，1.0×105t来自工业排放，0.9×105t来自交通排放，而剩下的0.4×105t则来自其他源。通过估算，到2020年NOx将会达到6.0×105t。近地面O3主要来自于前体物VOCs和NOx的大气化学反应过程[10]，已有研究发现上海如今处于VOCs限制区[11-14]。模拟和监测结果均显示上海处于VOCs敏感区，并且高活性的VOCs(主要是芳香烃)对O3的形成具有至关重要的作用，上海大约79%的O3形成来自芳香烃。甲苯与苯的质量浓度比表明，机动车排放对上海O3的形成扮演了重要角色，机动车的增加将会导致O3前体物非甲烷有机化合物(NMOC)和CO的增加，从而导致高浓度O3的出现。同时，植被的增加也会导致生物来源NMOC的增加，导致上海O3污染形势愈加严峻。

本研究分析了上海市O3的历史变化趋势以及上海市O3污染的空间分布特征，着重分析了上海市近年来NO2减排对O3污染的影响，并分析了上海O3污染高发季风向、风速对上海市O3时空变化的影响，提出上海市南部地区是控制上海市O3污染的关键区域。

1 实验部分

1.1数据来源和分析方法

O3及其他相关污染物(NO2)的长期历史数据分析来自2006—2016年上海市31个具有长期O3历史观测资料的环境空气质量监测点位(9个国控点和22个市控点)的自动监测设备(O3分析仪和NOx分析仪)；关于O3空间分布特征的数据来自2016年上海市54个分区实时发布点位的O3分析仪的监测数据。设备运行期间根据《环境空气质量自动监测技术规范》(HJ/T 193—2005)[15]定期校准和质控。

O3评价指标有O3日最大8 h滑动平均值(O3-8 h)，O3日最大1 h质量浓度(O3-1 h)。上海市的O3-8 h为9个国控点的O3-8 h算术平均值。上海O3浓度的年际变化趋势采用2006—2016年O3-8 h中位值和年均值来表征；O3的日变化采用O3-1 h来分析判定。

地面气象观测资料(包括气温、水平风速、太阳辐射)来自宝山站。宝山站是上海唯一的气候观象台，观测数据参与世界气象组织领导的全球气象资料交换，代表了上海本地的气象特征。此外，从ECWMF再分析资料集获取上海14：00(北京时间)的混合高度，表征白天的最大混合层高度。

1.2O3分析仪

O3浓度测定采用Thermo Fisher Model 49i O3分析仪，利用O3的紫外吸收原理，253.7 nm紫外光通过O3的衰减符合Lambert-Beer定律。样气通过Thermo Fisher Model 49i后分成两路气流，其中一路通过O3净气器成为参比气，参比气流向参比电磁阀，样品气直接流到样品气电磁阀，电磁阀在A和B单元之间交替通入参比气和样品气，当A单元充满参比气时，B单元充满样品气，A和B检测器分别测出A、B单元的紫外光强度，当电磁阀把参比气和样品气切换到相反单元时，灯强度会被暂停监测来允许光池换气，O3分析仪计算每一单元的O3浓度并输出平均浓度值。

1.3NOx分析仪

以横轴表示时间t，设定其总范围为0—10，以纵轴表示政府激励开发商无效的概率X，设定其范围为0—1。通过对南安被动房项目的现状进行访问，结合政府对推行被动房项目的积极性、当地开发商开发被动房的态度、当地气候条件、被动房技术成熟度等因素综合考虑，将复制动态方程其他相关参数初始值设置为：A1=4、A2=2、A3=1.5、A4=1，B1=2、B2=1、B3=4，C1=0.5、C2=1.5，X=0.4或0.2。在讨论某个参数时会相应的对该参数进行变化，其他参数保持不变，变化时需要满足A2+A4>A3和B3>B2+C1+C2，变动程度及其表现曲线详见各图像及其图例。

NO2浓度的测量采用Thermo Fisher 42i-TL NO-NO2-NOx分析仪，利用化学发光法测定NO浓度和NOx浓度，NOx浓度与NO浓度之差为NO2浓度。环境空气样品通过取样口吸入42i型分析仪中，利用样品NO和O3反应，激发NO2衰减发出的红外光测定NO浓度。化学发光法不能直接测量NO2和NOx等污染物，需要通过钼转化炉先转化为NO后间接测量，其中NO2浓度为测定的NOx和NO浓度差值。

2 结果与讨论

2.1上海O3和主要气象要素的年际变化趋势分析

根据环境保护部认定的上海市空气质量监测点位(国控点)9个评价点的O3观测数据，2006—

2016年的O3-8 h中位值呈上升趋势，其中2010—2011年的O3-8 h中位值最低，形成近10年来的谷值， 2011年以后则呈逐年上升趋势(图1)，其中2013年夏季长三角持续高温少雨，致使当年O3浓度和超标率高于其他年份(图2)。2014年和2015年年均温度较低，较往年没有明显异常，低于2010年，与2011年和2012年持平，但O3-8 h中位值却远高于2010、2011、2012年，而与2013年相当，总体维持上升趋势，表明O3-8 h中位值虽然受气温影响较大，但O3浓度的逐年上升趋势与气温并无直接关联。

图1 2006—2016年上海市O3-8 h中位值变化Fig.1 The changes of median O3-8 h concentration and annual temperature in Shanghai from 2006 to 2015

图2 2006—2016年上海局地气象要素的变化Fig.2 The annual variation of meteorological elements from 2006 to 2016 in Shanghai

局地O3的光化学转化与太阳辐射强弱有关，而传输和垂直扩散过程则分别和水平风、湍流有关。图2为2006—2016年上海局地气象要素的变化。从图2可见，太阳总辐射年总量的年际变化趋势并不显著，但2013年异常偏高(达4 894 MJ/m2)。水平风速呈明显下降特征，在最近3年尤其明显，表明局地水平扩散能力下降。混合层高度和温度的年际震荡比较明显，2种呈现明显的正位相变化。总体而言，除了水平风速外，其他气象要素的年际变化趋势并不显著，表明过去10年上海O3的上升趋势主要受其前体物的变化影响。

鉴于上海市O3浓度水平在2010年以后出现了明显上升，进一步分析了2010—2016年O3-1 h日变化情况，结果见图3。从图3可见，上海市 O3峰值浓度均在下午时段出现，但2010—2012年峰值浓度出现在14：00，2013—2016年则出现在15：00，峰值时间有所延后。各时段O3-1 h浓度存在逐年升高趋势，O3日变化峰宽也存在逐年变宽的趋势，表明O3污染持续时间拉长，O3污染总体抬升。

2.2上海市O3污染的空间分布特征

根据环保部公布的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[16]，O3-8 h大于160 μg/m3为O3超标。根据此标准，2016年上海市O3超标较为突出，在54个分区实时发布点位中，近1/2的点位O3年超标率大于10%。图4显示，郊区的O3超标现象更为突出，年超标率在13%以上的站点集中分布在青浦、奉贤和金山等西南郊区，大致呈现为从西南郊区向东北市区方向递减。各点位的第90百分位O3-8 h的空间分布总体与O3超标率类似，但差异较O3超标率小，市郊和市区均存在较多第90百分位O3-8 h大于160 μg/m3的点位，表明市区的O3超标率虽然较低，但O3总体浓度并不低，O3超标率具有较高上升潜势。

图3 上海市2010—2016年O3-1 h日变化Fig.3 Diurnal variations of O3-1h concentration in Shanghai during 2010-2016

图4 2016年上海市O3-8 h年超标率和第90百分位O3-8 hFig.4 The O3-8 h annual exceedance rate and the 90th percentile of O3-8 h concentration in 2016

针对2014年所有O3污染日(O3-8 h大于160 μg/m3)的O3超标出现时间、超标持续时间、超标第一小时浓度和峰值浓度的空间分布特征(图5)分析发现，中心城区超标开始时间早，但超标持续时间短、浓度相对较低。崇明及浦东北部地区超标开始时间早，超标第一小时浓度高、日最大超标浓度高，但超标持续时间短，初步推测该区域内的VOCs前体物浓度较高，同时受市区和宝钢等NOx前体物输送影响，O3污染较为突出。宝山地区是市区之外的另一个O3污染低值区，推测由于存在较多的NOx排放，从而消耗了部分O3。东南郊区超标开始时间早、超标持续时间长，根据已有研究报道，VOCs是影响日变化O3峰宽的主要因素，而该区域为石化集中区，因此初步推测东南郊区的O3污染持续时间较长是由VOCs浓度较高所致。西南郊区，除沪浙交界区外，超标开始时间较晚，但超标持续时间长，推测是由于海陆风作用，下午处于市区的下风向，受上风向O3及前体物输送影响，导致下午O3污染时间延长。

图5 上海市2014年O3超标日的O3污染空间分布特征Fig.5 Spatial characteristics of ozone pollution in Shanghai in 2014

2.3风速和风向对上海市O3污染的影响

根据上海市6个典型站点在2016年4—9月的小时风向、风速和O3-1 h数据，可以大致描述2016年O3高发季6个站点发生O3污染时所对应的风速和风向。从图6可见，除宝山杨行站之外，其他5个站点的O3污染多出现在风向为偏南风、风速3～4 m/s的区间。上海市夏季主导风向为偏南风，上海市南部分布着较多的化工区，这些化工区不仅导致本地的O3污染频发，还对下风向站点的O3污染存在一定贡献。金山新城站在主导风向为东南和西南风时出现了较多的O3高值，金山新城站点的西南方向分布有金山石化和金山二工区，东南面为金山化工区，因此在这2个方向上的上游O3及其前体物输送影响较为明显，O3-1 h最高；奉贤海湾站南面毗邻杭州湾，但在杭州湾南岸分布着慈溪、镇海和北仑临港产业为主的沿海工业带，这些工业带排放的VOCs可能输送到金山新城等杭州湾北岸地区，从而导致这些站点同样在风向为偏南风时出现较多的O3高值；嘉定监测站、浦东监测站和青浦淀山湖站，同样在偏南风时出现较多的O3高值，可能是受到来自南部的O3及其前体物影响；青浦淀山湖站在西北方向上同样出现了较多的O3高值，推测其除受市区O3及其前体物的输送影响外，还有来自东北面毗邻的淀山湖湖面的航运排放影响。

上海O3污染受来自上海及上海以外南部地区的O3及前体物传输影响，不仅可以从O3污染风玫瑰图上看出，也反映在O3浓度值的日变化上。对比南部和北部站点的O3浓度日变化(图7)发现，上海北部站点(宝山杨行、青浦淀山湖和嘉定监测站)的O3峰值浓度出现在15：00，晚于中南部站点(金山新城、浦东监测站和普陀监测站)1 h出现。由此可见，上海市北部受来自上海市中南部的O3及其前体物输送影响，从而进一步推高峰值浓度。上海市中南部地区乃至上海以外的杭州湾南岸地区是上海市控制O3前体物排放的关键区域。

2.4本地减排对上海市O3的年际变化影响

NO2和VOCs是影响O3生成的关键前体物。经过上海市环境保护和生态建设的十一五和十二五发展规划，上海市NOx和VOCs的排放大幅减少(表1)。

图6 上海典型站点的O3污染风玫瑰图Fig.6 The ozone pollution wind rose map of typical sites in Shanghai

图7 上海市不同站点在O3污染日的O3-1 h变化Fig.7 Diurnal variation of O3-1 h concentration at different sites in Shanghai

年份排放总量/(万t/a)NOxVOCs200650.557.4200745.956.8200846.058.2200947.859.4201044.954.9201138.050.0201232.643.4201331.240.8201429.838.3201533.434.9201632.032.3

注：2015年后NOx排放估算增加了过境船舶的排放影响。

由于排放量较大的重点工业行业多为集聚分布，以及机动车排放量的控制实施在空间上的分布也不均匀，因此，NO2的时间变化趋势在空间上也存在一定的差异。基于2006—2016年各站点的NO2日均值，采用离差平方和法(Ward法)对31个站点进行聚类，Ward聚类方法为同类离差平方和较小，类间偏差平方和较大。聚类结果可将31个站点分为5个类别，依次为内环市区、内外环间、西部郊区、北部郊区和东南部郊区，分别对应的NO2年际变化趋势如图8所示。其中下降幅度最大的区域是内环市区，自2006年以来NO2逐年下降，年均质量浓度从2006年的66.7 μg/m3降至2016年的42.1 μg/m3，每年下降22.6 μg/m3(相关系数0.98)，市区站点NO2浓度的下降可能来自于工业脱硝和机动车排放标准升高等机动车减排措施的贡献。北部郊区NO2浓度下降幅度与市区站点相当，平均每年下降2.3 μg/m3(相关系数0.85)，北部郊区是钢铁、发电等重点工业行业的集聚分布地区，NO2浓度的下降可能主要归因于工业脱硝等减排措施。内外环间区域、西部郊区和东南部郊区的站点下降幅度不明显，年均下降约0.5～1.1 μg/m3(相关系数0.84～0.86)。总体来看，上海市区和北部郊区NO2显著降低，内外环市区、西部郊区和东南部郊区也在逐年改善，但下降幅度较小。由于浓度较高的区域改善幅度更大，因此上海市NO2的浓度空间差异逐步减小，2016年北部郊区、内外环之间区域、内环市区、西部郊区和东南部郊区的NO2质量浓度分别为48.7、45.1、42.1、41.5和33.4 μg/m3。

图8 上海市不同区域NO2的年均浓度变化趋势Fig.8 The trend of annual NO2 concentration in different regions of Shanghai

尽管5个区域的NO2污染均有不同程度改善，但各区域相应的O3-8 h年均值均出现了不同程度上升。进一步对比分析发现，除NO2浓度最低、O3浓度一直维持在较高浓度水平的东南部郊区外，其余4个区域中，NO2浓度降低显著的内环市区和北部郊区O3-8 h年均值的上升幅度明显小于NO2改善幅度较小的内外环之间和西部郊区(图9)。其中内外环之间的O3质量浓度上升幅度达2.4 μg/m3(相关系数0.76)，高于内环市区近3倍。因此，尽管整体O3浓度处于上升趋势，但并不能排除NOx减排对O3污染控制的积极贡献。同时，现阶段上海市NO2浓度仍远高于洛杉矶等城市，因此，O3污染控制需着力持续推进NOx的减排，并同步推进VOCs的减排。

图9 上海市不同区域O3的年均浓度变化趋势Fig.9 The trend of annual O3 concentration in different regions of Shanghai

3 结论

上海市近10年来的O3污染呈加重趋势，不仅表现为浓度逐年上升，O3污染持续时间也有所增加。除水平风速有下降趋势，其他气象要素的年际变化趋势并不显著，表明过去10年上海O3的上升趋势主要受其前体物的变化影响。

对上海市54个分区点位在2016年的监测数据分析发现，西南部郊区O3超标较为突出，O3-8 h超标率高于13%的站点半数以上分布在西南部郊区；约50%的站点第90百分位O3-8 h高于国家二级标准，在市区和郊区均有较多第90百分位O3-8 h超标的站点，市区O3超标潜势不容忽视。

根据不同站点的O3污染玫瑰图和日变化峰值浓度的比较分析结果，上海市南部地区是影响上海市O3污染的关键区域。对于NO2减排的影响分析发现，尽管现阶段上海市各区域的O3平均浓度均处于上升趋势，但在NO2下降幅度最高的内环市区和北部郊区，O3浓度的上升幅度明显低于NO2下降幅度较低的内外环区域和西部郊区。因此，尽管目前上海市O3浓度总体处于上升趋势，但并不能否定NO2减排对于控制O3污染的积极贡献。再者，上海目前的NO2浓度仍然较高，因此现阶段上海市的O3污染控制需着力推进VOCs和NOx的同步减排。

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Temporal-SpatialCharacteristicsandImpactFactorsofOzonePollutioninShanghai

LIN Yanfen1, WANG Qian1, FU Qingyan1, DUAN Yusen1, XU Jianming2, LIU Qizhen1, LI Fang1, HUANG Kan3

1.Shanghai Environmental Monitoring Center, Shanghai 200235, China 2.Shanghai Environment and Meteorology Center, Shanghai 200030, China 3.Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China

The monitoring data in Shanghai during 2006-2016 demonstrated that the ozone concentration was increasing annually,however, the interannual changing trend of the relevant meteorological factors is not significant except horizontal wind speed. The diurnal variation of O3-1 h indicated that the duration of O3pollution has been increased. The spatial analysis of ozone pollution found that the ozone exceedance in the southwest suburbs is more prominent than other areas, while the ozone exceedance potential cannot be ignored in the downtown of Shanghai.Ozone pollution wind roses of multiple sites demonstrated that the southern part of Shanghai is the key area that affects the ozone pollution in Shanghai. The analysis of the impact of NO2emission reduction showed that although the annual concentration of O3at Shanghai is increasing, however, the inner ring area and north suburbs, where the NO2emission reduction are the most obvious, the rising rate of ozone is much lower than the area between inner and outer ring and western suburbs. Therefore, the ozone pollution control in Shanghai should stick to the reduction NOx, and simultaneously promote the reduction of VOCs.

Shanghai; O3pollution; temporal-spatial characteristics

X823；X831

：A

：1002-6002(2017)04- 0060- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.08

2017-05-08;

：2017-06-06

科技部国家重点研发计划项目“自由对流层与边界层物质能量交换的探测技术(2016YFC0200403)”；上海市科委项目“上海市臭氧污染控制机制、预测预报和预警调控技术研究(16DZ1204600)”；上海市科委项目“上海市PM2.5来源快速解析及大气环境承载力研究与应用(14DZ1202900)”

林燕芬(1981-)，女，福建泉州人，博士，工程师。

伏晴艳