金属薄膜屈服强度的鼓包法表征

，，， ，

(湘潭大学材料科学与工程学院，特种功能薄膜材料国家地方联合工程实验室，湖南 湘潭 411105)

金属薄膜屈服强度的鼓包法表征

姚春国，王子菡，龙士国，陈龙，邓方鑫

(湘潭大学材料科学与工程学院，特种功能薄膜材料国家地方联合工程实验室，湖南湘潭411105)

本文采用鼓包法研究金属薄膜的屈服强度，对具有圆形自由窗口的镍薄膜一侧施加压力，薄膜受压变形的全场形貌用数字散斑相关法(DSCM)进行测量，并应用板壳理论分析小挠度变形下膜内应力分布情况。结果表明：圆形薄膜受压时首先从边缘开始屈服，从压力-挠度曲线偏离线性关系的临界点得到金属镍膜的屈服强度为467MPa，这和单轴拉伸法测量所得到的屈服强度值吻合较好。

鼓包法； 镍薄膜； 屈服强度； 全场变形； DSCM； 小挠度

1 引 言

随着微纳米科学技术的发展，薄膜材料被广泛应用于表面工程和界面工程等实际应用领域，如金属材料表面的抗腐蚀薄膜、刀具表面的耐磨金刚石涂层、以及航空发动机涡轮叶片的热障涂层等。然而，薄膜材料在加工成器件以及使用过程中，由于受到各种机械及热载荷的作用使其产生应力和应变失配，导致薄膜材料的剥落、开裂等失效行为。对薄膜力学性能的准确表征是提高薄膜材料及其器件寿命与可靠性的关键[1-2]。

屈服强度作为薄膜材料的重要的力学参数之一，对薄膜材料或器件的使用性能及使用寿命起着关键的作用。比如，如果集成电路内部金属导电薄膜的应力超过其屈服强度，薄膜将发生塑性变形，从而影响集成电路的功效。国内外已有很多研究人员提出测量和表征薄膜屈服强度的研究方法，如压痕法[3]、拉伸法[4-5]、X射线衍射法[6]等。但这些方法各有其不足之处，存在实验困难、实验结果不易解释等缺点。鼓包法是一种常用的薄膜材料力学性能测量方法，其原理如图1所示，向薄膜的一侧施加压力，薄膜在压力的作用下拱起，通过压力-位移挠度曲线求得薄膜的弹性模量、残余应力以及界面结合性能等参数。鼓包法由于可以通过一种方法得到薄膜的多个力学参数，因而得到了广泛的应用[7-14]，但少有用鼓包法测量薄膜屈服强度的研究。本文从薄膜小挠度变形的条件出发，应用鼓包法对薄膜屈服强度进行表征。

考虑周边固支圆膜受均布压力p作用发生变形，且薄膜变形中心点挠度ω0远小于薄膜厚度t，即薄膜小挠度变形情况。因为圆形薄膜的边界是绕z轴对称的，且它所受的载荷p是均匀分布的，则该薄膜的变形也是绕z轴对称的，即挠度ω只是半径r的函数。由于薄膜处于小挠度变形，可以将薄膜看成薄板，应用板壳理论，薄膜小挠度变形的微分方程为[15]：

(1)

其中

(2)

式中：D为抗弯刚度，E为弹性模量，t为薄膜厚度，ν为泊松比。

薄膜的边缘是固定在基底上的，设圆膜的半径为a，其边界条件为

(3)

根据固支边界条件(3)求解方程(1)，解得薄膜变形的挠度函数为

(4)

在薄膜的中心点r=0处挠度ω0为：

(5)

由小挠度基本假设，剪应变γzr=0,γzθ=0，正应力σz可以省略。由于薄膜受均布压力作用，其变形为轴对称，挠度ω只是r的函数，所以应变分量可以写为

(6)

(7)

γrθ=0

(8)

式中：z为薄膜厚度方向上各面与薄膜中面的距离，在薄膜中面，z为0，在薄膜的上下两个表面，z为±t/2。

膜内的各个应力分量为

(9)

(10)

(11)

将(4)，(6)～(8)式代入(9)～(11)式，得到

(12)

(13)

明确了膜内的各个应力分量后，可以得到薄膜的等效应力为

(14)

3 屈服强度判定依据

根据板壳理论，当薄膜满足小挠度变形条件时，其中心点挠度与压力关系应该满足式(5)，即中心点挠度-压力曲线是线性关系，如果在小变形范围内有数据点偏离直线，说明薄膜内有塑性变形产生。

薄膜的等效应力场可以由公式(14)得到，图2是厚度为100μm，半径为2mm的镍膜在0.2MPa压力下的薄膜表面等效应力场，从图中可以看出，在薄膜小挠度变形时，其应力的分布是轴对称的，薄膜边缘的等效应力最大，薄膜中心的等效应力次之，即有屈服发生时，首先从薄膜的边缘开始。

根据偏离时的临界压力求出薄膜边缘上的等效应力，这个等效应力值就可以近似认为是薄膜的屈服强度。

图2 膜内等效应力场Fig.2 Illustration of equivalent stress field of the film

为了分析简单起见，不考虑残余应力对结果的影响，本文采用自由薄膜粘接在基底上的方式制成鼓包试样。所选基底是直径为34mm的不锈钢圆板，在圆板的中心加工出半径为2mm的圆孔。将不锈钢基底的表面打磨抛光，然后清洗干净并吹干。将厚度为100μm的自由镍膜裁剪为适当的大小，用丙酮擦净基底和镍膜表面，待丙酮挥发后用AB胶将干净的镍膜平整地粘贴在基底上。压紧样品，使镍膜紧贴在基底表面，并清除掉基底孔洞中多余的AB胶。等AB胶干燥后在样品表面喷上一层哑白漆，以达到增强样品表面散斑对比度的效果。图3为制作好的鼓包样品正反面。

图3 鼓包实验样品 (a) 正面图； (b) 背面图Fig.3 Experimental sample (a) front; (b) back

图4 薄膜力学性能鼓包测试装置示意图Fig.4 Schematic of bulge test setup

样品制备好后，采用课题组自行研制的鼓包测量仪进行实验。鼓包测量仪结构如图4所示，分为压力加载与测量和薄膜变形测量两部分。压力加载采用步进电机以10μm/s的加载速度匀速加载，样品所受压力由压力传感器测量。薄膜变形测量部分采用数字散斑相关法测量薄膜的全场变形，其基本原理是光源发出的白光，经过制斑部件制成散斑后由远心镜头投射到样品表面，受样品表面变化调制的散斑经过远心镜头由CCD成像并送给计算机，通过散斑相关计算获取薄膜的全场位移。

5 结果与讨论

5.1薄膜变形形貌

图5是厚度为100μm，半径为2mm镍膜的受压全场变形图。(a)图为全场位移的3D变形图，(b)图为对应的等高图，从图中可以看出，在均布压力下镍膜发生轴对称变形，其等高线为圆形，说明镍膜各向同性且变形均匀。在非观察窗口区域，薄膜有一些微小的变形，这是由于测试时系统的误差所引起的，这些微小的误差并不会影响实验的测试结果。

图5 厚度为100μm镍膜受压变形图 (a) 3D变形图; (b) 等高图Fig.5 Deformation field of nickel film with 100μm of thickness(a) 3D profile; (b) contour map

5.2薄膜屈服强度

图6 屈服强度判定 (a) 镍膜挠度-压力曲线； (b) 膜内等效应力-压力曲线Fig.6 Determination of yield strength (a) deflection-pressure curve; (b) equivalent stress-pressure curve

薄膜屈服强度的判定如图6所示，图6(a)为镍膜受压时中心点挠度与压力曲线，从图中可以看出，当压力比较小时，压力-挠度曲线符合线性关系，当压力增加到1.77MPa时，数据点开始向上偏离拟合直线，而此时薄膜变形量还不到30μm，远远小于薄膜的厚度，在小挠度变形范围之内。从前面的分析可知，此时数据点的偏离说明薄膜发生了塑性变形。图6(b)是由公式(14)得到的薄膜边缘处应力与膜内等效应力的关系。根据图(b)，由临界偏离压力求得膜内等效应力即为薄膜的屈服强度。

为了验证实验结果，我们制作了多组样品进行重复实验，得到的结果如表1所示，从表1可以看出，测得的临界压力数值比较稳定，重复性较好，平均临界压力为1.75MPa，对应的等效应力为467MPa。为了对鼓包法得到的屈服强度进行验证，对同样厚度的镍膜进行拉伸实验，得到的应力应变曲线如图7所示，当应变为0.2%时的应力为461MPa，这两种方法所得的结果吻合得较好。

表1 镍膜实验结果

图7 厚度为100μm镍膜拉伸应力-应变关系图Fig.7 Stress-strain curve of nickel film by tensile test with the thickness of 100μm

本文应用板壳理论，建立了鼓包法中薄膜压力与膜内应力分布关系，并根据薄膜变形小挠度条件，用压力-挠度曲线中偏离线性的临界压力所对应的膜内应力表征镍膜的屈服强度。实验求得镍膜的屈服强度为467MPa，这与拉伸实验测得的结果461MPa吻合很好。结果表明，利用鼓包法表征金属薄膜屈服强度的方法是可行的。

[1] W. D. Nix. Elastic and plastic properties of thin films on substrates: nanoindentation techniques [J]. Materials Science and Engineering: A, 1997, 234: 37～44.

[2] L. B. Freund, S. Suresh. Thin film materials: stress, defect formation, and surface evolution[M]. New York: Cambridge University Press, 2003,1～6.

[3] 马德军,徐可为,何家文.利用纳米压入加载曲线确定金属薄膜的屈服强度和硬化指数(II实验及验证)[J].金属学报，1999, 35(10): 1049～1052.

[4] D. T. Read, J.W. Dally. A new method for measuring the strength and ductility of thin films [J]. Journal of materials research, 1993, 8(7): 1542～1549.

[5] G. T. Mearini, R. W. Hoffman. Tensile properties of aluminum/alumina multi-layered thin films [J]. Journal of electronic materials, 1993, 22(6): 623～629.

[6] C. J. Shute, J. B. Cohen. Determination of yielding and debonding in Al-Cu thin films from residual stress measurements via diffraction [J]. Journal of materials research, 1991, 6(05): 950～956.

[7] 王子菡,马增胜,周益春.鼓包法表征聚合物薄膜的界面粘接性能(英文)[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2013, 10: 3033～3039.

[8] R. J. Hohlfelder, J. J. Vlassak, et al. Blister test analysis methods [C]. Materials Research Society Symposiums Proceedings, Cambridge University Press, 1995, 585～590.

[9] 杨林,龙士国,等.基于全场位移测量的鼓膜法表征铝箔力学性能[J].材料科学与工程学报,2014, 32(3):1673～2812.

[10] H. M. Jensen. The blister test for interface toughness measure-ment[J]. Engineering Fracture Mechanics, 1991, 40(3): 475～486.

[11] H. M. Jensen. Analysis of mode mixity in blister tests [J]. International Journal of Fracture, 1998, 94(1): 79～88.

[12] 杨林,龙士国,马增胜,王子菡. 平面应变鼓包实验测量薄膜力学性能的精度分析(英文) [J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2014, 24(10):3265～3273.

[13] X. Wei, J. W. Kysar. Residual plastic strain recovery driven by grain boundary diffusion in nanocrystalline thin films [J]. Acta Materialia, 2011, 59(10): 3937～3945.

[14] D. V. Truong, H. Hirakata, et al. Evaluation of interfacial toughness curve of bimaterial in submicron scale [J]. International Journal of Solids and Structures, 2012, 49(13): 1676～1684.

[15] 徐芝纶.弹性力学(下册)[M].第4版.北京:高等教育出版社, 2006, 1～13.

DeterminationofYieldStrengthofMetalThinFilmsbyBulgeTest

YAOChunguo,WANGZihan,LONGShiguo,CHENLong,DENGFangxin

(FacultyofMaterialScienceandEngineering,XiangtanUniversity,Xiangtan411105,China)

In this paper, the bulge test was used to measure the yield strength of nickel thin films. The free-standing thin film was pressured from one side and the out-of-plane deflection was observed by digital speckle correlation method (DSCM). The stress distribution of the film was analyzed by the shell theory under small deflection. The results show that the yielding started from the edge of circle films, and the yield strength of the nickel film is 467MPa. Uniaxial tensile test demonstrates the accuracy and reliability of the method.

bulge test; nickel thin film; yield strength; full field deformation; DSCM; small deflection

TB301

：ADOI:10.14136/j.cnki.issn1673-2812.2017.04.021

1673-2812(2017)04-0622-04

2015-09-11；

：2016-03-30

国家自然科学基金资助项目(11172258)，湖南省科技厅资助项目(2014TT2037)，湘潭大学科研资助项目(13QDZ07，SG2013006)

姚春国(1989-)，男，硕士研究生，研究方向：金属薄膜的制备及其力学性能表征。E-mail:ychg6672@163.com。

王子菡，女，副教授，研究方向：薄膜材料力学性能表征及仪器研制。E-mail: zihan@xtu.edu.cn。