生物炭对重金属迁移行为的阻控效应及影响因素

杜文慧，吕纪康，陈可乐，潘晓慧，陈思远，徐慧婷，朱维琴

(杭州师范大学杭州市生态系统保护与恢复重点实验室，浙江 杭州 310036)

生物炭对重金属迁移行为的阻控效应及影响因素

杜文慧，吕纪康，陈可乐，潘晓慧，陈思远，徐慧婷，朱维琴

(杭州师范大学杭州市生态系统保护与恢复重点实验室，浙江 杭州 310036)

生物炭是由废弃物在缺氧或无氧条件下高温热解形成的一种含碳量丰富的产物，因其比表面积较大及空隙结构独特而成为一种新型吸附剂．文章主要就生物质炭原料来源、制备工艺、生物炭的表面特性及表征方法等进行了综述，进一步就生物炭用于阻控重金属迁移行为的主要机制及影响因素等进行了总结，以期为提高生物炭阻控重金属迁移行为的应用效果提供理论支持．

生物炭；重金属；阻控效应

近年来，采矿、焚烧废物、农药、污水灌溉等人类活动的加强使As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn等重金属对土壤和水体造成严重污染[1]．据调查，我国受到重金属污染的耕地有3亿亩之多，大约占总耕地面积的1/5[2]；全国60%地下水受到不同程度污染[3]；同时我国鄱阳湖[4]、长江[5]、辽河[6]、滇池[7]等地表水亦均已存在重金属污染．利用吸附剂去除重金属是土壤及水体污染修复技术之一，吸附剂来源多样，生物炭便是其中一种．例如，Kostas等[8]研究发现，果壳生物炭在固液比为10 g/L时对15 mg/L的Cu、Pb吸附率达到100%．然而，亦有研究指出生物炭对重金属迁移行为的阻控作用具有不确定性，生物炭的热解温度、pH、生物炭空隙结构和比表面积、金属离子类型等都会影响其阻控效果[9]．基于此，本文通过对生物炭的来源、制备与表征方法、生物炭对重金属阻控效果、影响因素及阻控机制等方面作以综述，以期为提高生物炭治理重金属污染土壤或水体的效果、促进废弃物资源循环利用等提供借鉴．

1 生物炭及其来源

一般认为，生物炭是一种由生物质废弃物在厌氧或无氧环境中发生不完全燃烧的裂解产物[10]．理论上讲，富含碳的有机质都可以用来制备生物炭，畜禽粪便和农林废弃物便是可用于生产生物炭的两大类生物质原料[3]，此外还有污泥、工业固体废弃物等．其中，用于制备生物炭的畜禽废弃物主要有猪粪、鸡粪、牛粪等，例如，Park等[11]、Xu等[12]和Renata等[13]分别研究制备了鸡粪、牛粪和猪粪生物炭．用于制备生物炭的农林废弃物主要有秸秆、树枝、稻壳、果壳等，例如，张振宇[14]和Wang等[15]利用稻壳和山核桃木制备了生物炭．此外，Méndez等[16]以污泥为原料裂解制成了生物质炭，轻工业生产过程中产生的大量固体废弃物如制糖产业中甘蔗渣等亦可用于生产生物炭[17]．可见，农林废弃物、畜禽粪便、污泥及轻工业废弃物等富含有机质的生物质资源均可作为原料制备生物炭，同时亦可极大地消减农林废弃物焚烧、堆置等导致的农业面源污染危害，进而实现有机废弃物的资源化利用．

2 生物炭的制备方法

生物炭制备方法的不同会影响生物炭产率及产物特性，选择合适的生物炭制备方法及制备工艺十分重要．生物炭制备方法通常有高温热解法、水热热解和闪速热解．

2.1 高温热解法

高温热解中根据温度和升温速率，可进一步分为慢速热解、中速热解、快速热解[18].慢速热解温度一般控制在400～600 ℃，升温速率约为0.1～1 ℃/s，固体生物炭的产率高；中速热解反应温度一般在400～550 ℃，反应速率在慢速热解和快速热解之间，此过程的主要产物是含焦油较低的生物炭；快速热解是生物质原料在缺氧或无氧的环境中迅速炭化并析出液体快速冷凝的过程，其工艺条件比较严格，温度在500 ℃左右，升温速率达1000 ℃/s，其热解产物中液体生物油占70%～80%，因此，常被用来制备生物油．

2.2 水热热解法

水热热解法是将生物质原料置于密闭的高压及高温的水蒸气环境中，促使生物质原料与溶剂之间发生理化反应，通过离子交换和酸碱作用将生物质结构中的碳水化合物分解而发生炭化[18]，由于水浴环境有利于官能团的产生，所以水热热解产生的生物炭表面含有较丰富的官能团[19]．

2.3 闪速热解

闪速热解的温度高于800 ℃，升温速率为1000 ℃/s[20]，反应时间低于30 min，其生物炭产率低，生物油和生物气产率高．向闪速热解过程中通氧气即为典型的气化法特征，但是其与气化法的温度和得到的产物不一样，亦有研究者根据温度和升温速率将闪速热解法归于高温热解法中[18]．

3 生物炭的表面特性及表征方法

3.1 生物炭的表面物理特性及表征方法

生物炭表面物理结构特性主要包括灰分、表面空隙结构、比表面积和孔径等．通常将一定量的生物炭置于马弗炉中加热数小时后称取残留物质量，从而计算其灰分，生物炭的灰分含量一般随着热解温度的升高而增加，畜禽粪便及污泥灰分含量明显高于一般的木质纤维素类生物炭[21]；同时，生物炭的高灰分含量可以提供更多的矿物营养元素，如K、Na、Mg等[22]；通过电镜能谱分析(SEM)可以了解生物炭表面形态和空隙结构，生物炭孔径一般分为大孔(>50 nm)、中孔(2～50 nm)和微孔(<2 nm)，SEM图像亦可了解其矿物颗粒分布．一般地，通过全自动物理化学吸附仪测定生物炭的比表面积，生物炭比表面积随着热解温度的升高而增加，但当热解温度过高时，生物炭的C架结构坍塌而导致微孔减少，从而使生物炭的比表面积变小．

3.2 生物炭的表面化学特性及表征方法

生物炭表面化学特性主要有pH、元素组成、表面官能团、原子排列和电子分布等．随着制备温度的提高，生物炭的pH值逐渐增加，生物炭的碱性主要受有机官能团、碳酸盐、无机碱土金属3个方面的影响，但另有Lehmann[10]指出生物炭pH范围低于7，可能是生物炭在特定环境下发生氧化，使生物炭表面形成大量酸性官能团所致．生物炭主要是由C、H、N、O、K、Mg、Ca等元素组成，利用元素分析仪测定生物炭样品中元素的含量，且原子比常作为衡量生物炭性质的指标，如：H/C反映生物炭的芳香结构，O/C原子比用于表征生物炭的极性指数大小[23]；FTIR常被用来表示官能团的丰富度．研究表明：生物炭裂解温度越高生物炭表面官能团越少，碱性官能团增加，酸性基团减少；在高热解温度下生物炭中非极性脂族官能团减少，芳香结构增多[24]．XRD是分析生物炭表面晶体结构的技术，高温生物炭的晶体矿物种类更加丰富，数量更多，结晶度更高，同时也伴随着一些矿物晶体的消失．

4 生物炭对重金属迁移行为的阻控作用及机制

现有研究表明，生物炭对污水及污染土壤中重金属的迁移行为具有较好的阻控作用．例如，陈再明等[25]研究发现水稻秸秆制备的生物炭对Pb的吸附量是原秸秆生物炭的5～6倍．Beesley等[26]将生物炭施入土壤后发现土壤浸出液中Cd 和 Zn 的浓度分别降低了 300 倍和 45 倍．生物炭对重金属迁移行为的阻控机理主要包括离子交换、络合化学沉淀和物理吸附作用[27]．

离子交换作用是生物炭吸附溶液中重金属的主要驱动力，且溶液中的共存离子会与金属离子产生竞争吸附，并改变活性炭的表面电荷，从而影响重金属的吸附机制，例如，Peng等[28]指出生物炭本身的电极电势为负值，当其与土壤混合后使土壤表面带有更多的负电荷，从而提高土壤的阳离子交换能力．同时，阳离子-π作用也被认为是生物炭吸附重金属的可能机制，其作用大小取决于生物炭表面的芳香程度，π芳香结构越多，给电子能力越强，则该作用越明显，例如，李力等[29]研究玉米秸秆对Cd2+吸附机制结果表明玉米秸秆生物炭对Cd2+吸附可能与阳离子-π作用有关．络合化学沉淀反应是生物炭表面官能团(羧基、醇、羟基)与重金属阳离子的特征吸附[27]．Lu 等[30]研究表明，在生物炭对Pb 的吸附过程中，有57.7%～61.8%的 Pb 发生共沉淀作用．一般地，生物炭与重金属发生离子交换或络合沉淀反应的同时，物理吸附作用也起到一定的作用，例如牛粪在去除Pb2+时其表面物理吸附对重金属的迁移行为亦有一定的阻控作用[31]．此外，这些阻控机制在生物炭对重金属迁移行为的阻控过程中协同产生作用，例如，Kostas等[8]研究发现，开心果壳生物炭表面含有—OH、C—H、C=O、C—H等官能团，金属离子可以通过离子交换进入生物炭与官能团络合，它们共同作用增加了生物炭对重金属迁移行为的阻控效果．可见，生物炭施加能显著影响土壤和水体中重金属的迁移行为，但是生物炭对重金属阻控作用及机制复杂，应继续分析和探讨以形成系统理论．

5 生物炭阻控重金属迁移行为的影响因素

生物炭对重金属迁移能力的阻控效果受生物炭热解温度、pH、生物炭表面官能团、比表面结和孔径结构及生物炭表面极性等的影响.由表1可见，生物炭对重金属的最大吸附量是诸多因素共同作用的结果．

表1 不同生物质炭特性及与重金属最大吸附量

5.1 生物炭热解温度的影响

一般认为，高温制备的生物炭去除重金属的效果优于低温制备的生物炭，例如，简敏菲等[36]研究发现，稻杆生物炭对Cd2+吸附率随着温度的升高而上升，从300 ℃到700 ℃，生物炭对Cd的吸附率从78.53%增加到88.64%；Melo等[37]比较研究400 ℃、500 ℃、600 ℃、700 ℃温度制备甘蔗渣生物炭，其中700 ℃生物炭对Cd、Zn的阻控作用优于其他温度．但是亦有研究认为，高温热解导致生物炭芳香结构增加和极性官能团的减少，从而降低生物炭对重金属的吸附能力，例如，Ding等[38]研究发现，250 ℃、400 ℃甘蔗渣生物炭对Pb的吸附效果优于500 ℃、600 ℃温度下制备的甘蔗渣生物炭．可见，生物炭制备温度对重金属的阻控效果具有重要影响，可能同时亦受生物炭原料的共同影响．

5.2 pH的影响

生物炭一般呈碱性，施入土壤后其碱性矿物会提高土壤pH，同时土壤中重金属离子则与生物炭中的氧化物、碳酸盐或磷酸盐结合而沉淀．例如，Bian等[39]研究发现，生物炭可以持续3年显著增加污染土壤的pH，添加生物炭能增加土壤pH，但不同添加量对土壤pH影响不同，Yang等[22]研究发现，施入2.5%和5%的城市垃圾生物炭显著增加了土壤的pH，而1%的添加比例对土壤pH的影响较弱．亦有研究通过对比不同pH值时生物炭的吸附量以期找出生物炭固定水溶液中重金属的最佳条件，例如，Frišták等[40]研究表明，在pH=7.5时山毛榉木炭和园林废弃物生物炭对Cd的吸附最佳，而pH=7则是山毛榉木炭和园林废弃物炭对Cu、Zn最佳吸附的pH条件．可见，生物炭自身pH、生物炭来源及施入比例、土壤或水体pH均可影响生物炭对重金属的阻控效果．

5.3 生物炭比表面积和空隙结构的影响

生物炭的比表面积与空隙结构密切相关，生物炭颗粒直径越小，生物炭的比表面积越大，对重金属吸附效果越好，因此，研究者通过活化方法增加生物炭的比表面积从而提高其对重金属的吸附能力．例如，Isabel等[33]研究发现，未经活化的肉鸡垃圾炭化后比表面积为4.6 m2/g，经蒸汽活化后的生物炭比表面积达到136 m2/g，其对Cu、Cd、Ni、Zn吸附量分别增加了4.5%、62.7%、86.3%和23.1%；Yang等[22]研究结果亦显示，死猪生物炭的比表面积是烟草生物炭的4倍，其对Zn和Cu的阻控效果亦优于烟草生物炭，并其推测可能是死猪生物炭表面积较大所致；生物炭的空隙结构对其吸附性能亦具有一定影响，Saito等[41]研究证实生物炭粒径越小，越能较快地达到吸附平衡．可见，生物炭的孔隙结构与其比表面积大小会影响生物炭对重金属的吸附效果．

5.4 生物炭表面官能团的影响

生物炭表面官能团可决定其表面酸碱性，进而影响生物炭对重金属的阻控效果． Kostas等[8]通过FTIR研究发现开心果壳生物炭表面官能团主要有—OH、C—H、C=O、C—H等官能团，这些含氧官能团能与Cd、Cr、Pb等重金属离子结合形成稳定的复合物质．综上，生物炭表面官能团具有阳离子交换特性，金属离子能够与生物炭表面官能团(特别是含氧、磷、硫、氮的官能团)形成金属配合物，所以生物炭表面官能团数量的差异可能会影响其对重金属离子的吸附效果．

5.5 金属离子类型的影响

生物对重金属迁移行为的阻控效果亦因重金属离子类型而异，Park等[42]对比研究了鸡粪生物炭对Cu、Cd、Zn吸附能力从大到小依次是：Cu>Cd≥Zn，且鸡粪生物炭吸附的Zn容易被Cu所交换或替代．不同重金属的表面静电引力导致吸附效果不同，例如，Inyang等[43]报道了Pb和Cd的静电引力分别为2.33和0.69，吸附剂对Pb的吸附能力高于Cd；同时，生物炭对重金属的吸附效果受其价态影响，Chen等[44]研究发现污泥生物炭对Cr(III)的吸附能力强于Cr(VI)．可见，生物炭对不同重金属迁移行为的阻控能力因金属类型、金属价态而异，需要进一步研究其阻控规律．

6 展 望

生物炭的生产制备及其在环境治理中的应用，可促进废弃物多元化、资源化再利用．在当前我国土壤重金属污染日趋严重、食品安全日益引起关注的趋势下，使用生物炭作为一种生产成本低廉的高效吸附剂用于重金属污染环境修复，对有效阻控重金属向植物、水体迁移、实现粮食等农产品安全生产等均具有重要意义．但是，鉴于生物炭的产量、表面特性受到生物质材料来源、制备方法、制备工艺等影响，同时，生物炭对重金属的阻控效果又因重金属类型、生物炭表面特性及生物炭制备温度等而异，因此需要考虑：

1)原材料、热解条件都会影响生物炭的特性，生物炭制备工艺种类复杂，因此有必要优化生物炭生产设计，制备优良生物炭有效用于土壤重金属修复工作中．

2)目前研究者对于生物炭对土壤和水体重金属阻控作用研究大多只是集中于单一生物炭与性质相似的重金属迁移行为的研究，以后还应注重生物炭对不同类型重金属修复效果的研究．

3)生物炭对重金属的阻控效果是多种因素共同作用的结果，同时生物炭对重金属迁移行为的阻控作用机制复杂，尚没有成熟的认识，需要结合生物炭表面特征具体分析其作用机制．

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The Retarding Effect of Biochar on Heavy Metal Behavior and its Influence Factors

DU Wenhui,LYU Jikang,CHEN Kele, PAN Xiaohui，CHEN Siyuan,XU Huiting,ZHU Weiqin

(Key Laboratory of Hangzhou City for Ecosystem Protection and Restoration, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

Biochar is a kind of solid residue enriched with carbon produced from thermal degradation of the biological waste material in aerobic or anaerobic condition, it is often used as a new adsorbent due to its big specific surface area and unique void structure. This paper reviews the materials sources, preparation technology, surface characteristics and characterization method, then summarizes the retarding mechanism and its influence factors for biochar to impede heavy metals migration, which can give theory support for using biochar biocarbon as retarding agent to control heavy metal migration behavior.

biochar；heavy metal；retarding effect

2016-04-10

浙江省自然科学基金项目(LY17B070004)； 浙江省新苗人才项目(2017R423065)；杭州师范大学本科生创新能力提升工程项目(CX2016105).

朱维琴(1975—),女,副教授,博士,主要从事固体废弃物资源化及湿地生态过程研究．E-mail：zhwq@hznu.edu.cn

10.3969/j.issn.1674-232X.2017.04.012

X705

A

1674-232X(2017)04-0410-06