普适的量子轨迹蒙特卡洛方法在激光与原子相互作用中的应用研究

林 呈，杨玮枫

（汕头大学理学院物理系，广东 汕头 5150

普适的量子轨迹蒙特卡洛方法在激光与原子相互作用中的应用研究

林 呈，杨玮枫*

（汕头大学理学院物理系，广东 汕头 5150

强场光电离过程自发现以来一直是人们关注的重点，尤其是近年来在实验上观测到了光电子全息现象，人们开始通过各种半经典的理论方法来研究各种新奇结构背后的物理机制.笔者发展了一套普适的量子轨迹蒙特卡洛方法（Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo method，简记为GQTMC），首先通过对实验数据的模拟验证了它的正确性，随后研究了非绝热效应和库仑势效应.随后发现了一种与全息干涉机构不同的干涉现象，消除了近年来有关人们对干涉机制的误解，最后利用相位的相位方法发展了GQTMC，并研究了Freeman共振通道的电离时间差，在Freeman共振现象发现30年之后，首次获得了140 as的Freeman共振的时间信息.

干涉；普适的量子轨迹蒙特卡洛；非绝热；相位的相位；Freeman共振

0引言

阈上（Above-threshold ionization，记为ATI）最早是在1979年被发现[1]的，它是我们研究强场激光物理的核心部分，也是研究原子与强激光场相互作用的重要过程.ATI峰的能量为：

式中n表示电子发生电离过程所需要吸收的最小的光子数目；s表示额外吸收的光子数目；ω为激光频率，原子单位下表示一个光子能量（本文如无特别说明，均采用原子单位）；I0为电离能.不过在具体的计算中要考虑到共振的情形，上式是不适用的.这个振动的实质是一个自由电子在激光场中运动时跟随激光场运动.这部分振动通常用一个有质动力能来表示：

式中e为电子电荷，E为激光电场的瞬时值，m为电子质量，ω为激光频率.原子单位情形时上式简化为：

电离过程完成时电子获得的能量可以表达成：

阈上电离现象在能谱中表现为一个个分立的、间隔相等的峰.在动量谱中则表现为一圈圈亮环.

随着激光技术的发展和探测手段的不断优化、改进，2011年德国的Vrakking小组在记录光电子末动量时，在动量分布中发现了一种类似于“叉子”状的结构[2].他们在数值求解含时薛定谔方程（time-dependent Schrödinger equation，TDSE）和库伦修正强场近似方法的数值模拟中也发现了同样的结构.随后，利用半经典方法分析这种干涉机理时发现，这种干涉结构由来自于峰值后同一个1/4周期内的直接电子和散射电子的全息干涉导致的[2].

为了研究这些激光与物质相互作用产生的新奇的干涉现象和干涉结构，本实验室发展了一套自己的半经典物理模型——量子轨迹蒙特卡洛方法（Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo method，简记为GQTMC）[3-5].为了使研究结果更加可信，除了采用GQTMC方法之外，我们还结合了实验和数值求解含时薛定谔方程（time-dependent Schrödinger equation，简记为TDSE）[6].

2GQTMC方法

GQTMC方法是一种半经典的理论方法.其核心分为以下几个部分：非绝热电离率[7]、非绝热隧穿位置、牛顿运动方程、光电子的相位积累.在处理牛顿运动方程时为了保证精度，我们采取的是变步长龙格库塔方法，相位积累则采用费曼路径积分方法[8].

这里提到了非绝热的概念.在分析光电离过程时通常会引入一个参数γ（keldysh参数）[9].γ是一个与激光场频率、振幅，目标原子电离能均有关的参量.当γ＜＜1时我们认为电子是以深邃穿的形式电离出去的，在这种隧穿过程中我们认为势垒并没有变化；当γ～1时我们认为电子是以非绝热邃穿的形式电离出去的，这种非绝热隧穿过程中势垒因电场的改变发生了变化；当γ＞＞1时我们认为电子是以多光子电离的形式电离出去的，电离过程中光电子的能量发生了变化.GQTMC的普适性就在于它能同时描述多光子电离和深邃穿的情形.前文提到的阈上电离也是一种多光子电离.下面介绍本文理论模型的数学形式.

非绝热电离率：

其中：

电子在电离之后的行为可以完全由牛顿运动方程来描述：

式中V（r）是离子势.对于牛顿运动的初始条件，用一组随机数来表示电子在电离之后的横向的速度和电离的时刻，利用如下公式来描述其隧穿位置：

电子在整个过程中积累的相位：

那么对于每一个电子，其几率可以表示为：

关于上述公式的详细描述见参考文献[3-4].

图1是利用GQTMC方法和量子轨迹蒙特卡洛（Quantum-Trajectory Monte Carlo method，简记为QTMC）方法来复制实验结果[2]的对比图.QTMC和GQTMC的区别在于QTMC只适用于γ＜＜1的情形[10-12].图中可以清楚地看到GQTMC方法在还原实验细节上比QTMC更为出色.光电子动量谱中的干涉结构主要来自于电子的干涉.参与干涉的电子既包含直接电离的电子也包含发生散射的电子.其中散射部分的电子对干涉结构的形状起着决定性的作用.而散射过程又跟离子势（离子结构）密不可分，那么更为精确的GQTMC方法对我们探究原子内部结构特性有着重大的优势.需要说明的是，由于实验中的激光光斑中心聚焦，激光光斑中心的光强较边缘更高，对于一个电子的行为而言，这个区别是不可忽略的，为了最大程度的还原实验条件，我们在理论上采用了场强平均[13]的方法来处理光电子动量谱.

图1波长为7 000 nm的激光脉冲激发氙原子气体的ADK电离率以及PPT电离率的比较结果

2.1 GQTMC研究非绝热电离效应和库仑势效应

目前，GQTMC方法已经成功的用来描述强场激光与物质相互作用的非绝热效应和库仑势效应[3]，这里简要做一下介绍：

图2中（a）-（c）是绝热区的一组对比，（d）-（f）是非绝热区的一组对比.从这两组对比中可以明显的观察到：在绝热区，非绝热电离理论和绝热电离理论都能够很好地复制出TDSE的数值计算的结果；而到了非绝热区，绝热理论（QTMC）已经不能够很好的描述TDSE的结果，其具体表现在能量截止的位置，相比之下非绝热电离理论在这方面表现的更好.

图2 TDSE、QTMC和GQTMC分别在绝热情形和非绝热情形的光电子动量谱对

由于库仑势的作用范围对散射过程起着非常重要的作用[14]，图3是改变库仑势作用范围的一组对比结果.库仑势的改变在绝热区对电子谱的干涉结构和能量截止位置并没有明显的影响，而到了非绝热区，短程势情形明显会使干涉结构更微弱，能量截止位置也更短.这是因为在非绝热区域，电子的漂移振幅更小，电子动力学行为对势的作用范围依赖更强，考虑短程势之后，电子很难通过电离势发生散射而获得更高的能量以及发生全息干涉.

图3 TDSE和GQTMC分别在短程库仑势情形和长程库仑势情形的光电子动量谱对比

2.2GQTMC对干涉机制的研究

如图4所示是实验、TDSE和GQTMC的对比结果.在研究干涉结构时[13]，我们注意到了图4（c）所示的光电子动量谱中的一些奇怪的现象：我们除了观察到直的全息干涉结构之外还在图中观察到了弯曲的干涉结构，这一结构在图4（b）所示的TDSE的计算中也有发现.随后我们的合作伙伴中国科学院武汉物理与数学研究所的柳晓军研究员团队在实验上做了同样的光电子动量谱，并且也发现了类似的结构.为了研究这种弯曲结构背后的物理机制，我们首先对图4（c）所示光电子动量谱做了初始条件分析，结果如图5所示.

图4实验、TDSE和GQTMC动量谱对比

图5图4中GQTMC所示动量谱范围的电子初始条件

经分析，图5中C、D部分的光电子谱为不对干涉结构产生影响的背景光电子，而A、B的光电子还原的光电子动量谱如图6所示.

图6根据图5初始条件提取动量谱和典型轨迹

研究发现，图5所示B部分提取出来的光电子动量谱均为直的全息干涉结构，因为B部分是激光电场峰值后的1/4个周期内电离的电子，这一点与全息干涉机制完全符合.而A部分电离的电子则均为散射电子，参与干涉的电子是一次回归散射的电子和二次回归散射的电子所导致的.这一结果说明，光电子全息谱的干涉结构并不全都是全息的干涉，然而我们在回顾近年来有关干涉结构的研究时发现，虽然在一些实验中也有这种弯曲干涉结构[16-19]，但人们普遍都认为这种结构都是全息结构，我们的结果纠正了这一误解.

2.3 Freeman共振时间的研究

电子的电离通常并不是由基态直接跃迁到连续态的.30年前，实验上首次发现了Freeman共振[20]，即能谱上低能部分的每一个次峰都对应着一个确定的与基态发生共振的激发态.本节，我们回顾一下Freeman共振.然后介绍经由不同中间态发生光电离的Freeman共振之间的时间延迟.

图7电离的光电子的能量随激光脉宽的变化关系.

图7是第一个观察到Freeman共振的实验，目标原子为氙.从图中可以看到当激光持续时间小于1皮秒（picosecond，ps）时，低能位置的ATI峰会分裂成数个精细的结构.这是因为对于长激光脉冲，光电子在隧穿时经过激光电场和库仑势场相互作用范围获得的有质动力能会抵消因电离势升高所减小的动能.因此，在长脉冲条件下，不可能观察到电离势的偏移效应.当激光脉冲足够短时，光电子没有足够的时间加速，能谱中记录的能量就是电离时刻的能量.原子激发态会沿着库仑势向上偏移Up，那么对于一个中间束缚态，其能量偏移为：E＝（n+s）ω-I0-（mω-Ei），这里Ei是这个态的初始能量，m是和这个态发生共振所需要的光子数.这些精细结构和对应的Freeman共振的ATI峰如图8所示.

图8激光脉冲宽度小于0.5 ps时获得的精细能谱结构（图片来自参考文献[3]）

对于GQTMC理论模型，并没有考虑中间态，而实验结果和TDSE的结果是包含有Freeman共振的时间信息的.因此可以通过比较的方法，排除ATI过程的固有时间和电子在连续态之间的时间，获得单纯的Freeman共振通道的时间信息.

理论和实验上均是利用正交双色场（400 nm+800 nm）来探测原子阈上电离过程中的时间差[21].

与所有泵浦 -探测装置研究时间延迟方法一样[21-29]，图 9所展示的是实验、GQTMC方法和TDSE方法同参数结果对相对相位φL积分比较.φL是正交双色场的相对相位.目标原子为氩原子.很显然，GQTMC方法可以很好地复制出实验结果和TDSE的计算结果.我们可以看到在0°方向，只有400 nm激光脉冲导致的ATI结构（图9（a）白点所示），而在30°左右方向，除了ATI结构之外还有与之错开的边带结构（图9（a）黑点所示）.因此我们将分别处理0°和30°附近的动量谱.

图9 GQTMC和TDSE的实验结果比较.

如图10所示即为处理后的电子能量在0°分布和30°分布与相对相位的变化关系.对于高能部分的电子，其行为与初始电离相位，初始速度以及散射等密切相关，这里不多赘述.我们把目光主要集中在图10（d）和（h）的m1位置所出现的两个分立峰.经过分析理论计算和分析实验结果，发现这两个峰对应着Freeman共振行为，而参与这一行为的两个中间态分别为4f和5p态，如图9（a）和（c）标注所示.我们引入了“相位的相位”方法[22，31]来拟合这两个峰的相对时间.

图10不同动量谱范围电子能量与相对相位的变化关系

我们统计了图10中的相关时间信息，结果见表1.

我们注意到在0°和30°方向的实验值和TDSE值相差很大.而Freeman共振过程是发生在光电离过程中，它不会因光电子的空间分布而发生改变.那么导致这一差异的原因就是因为我们得到的这一组相位差并不是单纯的Freeman共振通道的时间差，它还包含有阈上电离过程的固有时间延迟以及光电子在复合场中的时间延迟.因此，单从实验和TDSE的结果中是无法提取出Freeman共振通道的时间延迟信息的.而我们的GQTMC方法完美地解决了这一难题.因为GQTMC方法是不包含中间态的，那么GQTMC计算结果中是没有共振时间延迟的，那么通过实验减去GQTMC或者TDSE减去GQTMC，我们就可以完整的提取出Freeman共振通道的时间差.

数学形式如下：

最终，通过理论计算结果减去实验结果，我们在0°和30°附近的时间差做了同样的计算，获得了一致的结果.最终通过平均的方法我们获得了一个（0.19+0.22）/2＝0.205≈140 as的时间差.

表1实验与GQTMC以及TDSE结果中时间相关信息

4 总结与展望

我们发展了一套GQTMC方法，并验证了它的准确性.随后利用GQTMC方法分别研究了非绝热效应、库伦势效应、弯曲干涉结构和Freeman共振时间延迟，均取得了非常好的结果.这充分说明GQTMC方法能够完全适用于强激光场与原子相互作用的物理模型.

[1]AGOSTINI P，FABRE F，MAINFRAY G，et al.Free-free transitions following six-photon ionization of xenon atoms[J].Physical Review Letters，1979，42（17）：1127.

[2]HUISMANS Y，ROUZÉE A，GIJSBERTSEN A，et al.Time-resolved holography with photoelectrons [J].Science，2011，331（6013）：61-64.

[3]SONG X，LIN C，SHENG Z，et al.Unraveling nonadiabatic ionization and Coulomb potential effect in strong-field photoelectron holography[J].Scientific reports，2016，6：28392.DOI：10.1038/srep28392.

[4]LIN C，ZHANG H，SHENG Z，et al.Strong field photoelectron holography studied by a generalized quantum-trajectory Monte Carlo method[J].Acta Physica Sinica，2016，65（22）：223207.

[5]YANGW，ZHANGH，LINC，et al.Momentum mapping of continuum-electron wave-packet interference[J].Physical Review A，2016，94（4）：043419.

[6]YANG W，SHENG Z，FENG X，et al.Molecular photoelectron holography with circularly polarized laser pulses[J].Optics Express，2014，22（3）：2519-2527.

[7]PERELOMOV A M，POPOV V S，TERENT’EV M V.Ionization of atoms in an alternating electric field [J].Sov Phys JETP，1966，23（5）：924-934.

[8]LI M，GENG J W，LIU H，et al.Classical-quantum correspondence for above-threshold ionization[J]. Physical review letters，2014，112（11）：113002.

[9]KELDYSH LV.Ionization in the field ofa strongelectromagnetic wave[J].SovPhysJETP，1965，20（5）：1307-1314.

[10]BRABEC T，IVANOV M Y，CORKUM P B.Coulomb focusing in intense field atomic processes[J]. Physical Review A，1996，54（4）：R2551.

[11]Hup B，Liu J，Chen S.Plateau in above-threshold-ionization spectra and chaotic behavior in rescattering processes[J].Physics Letters A，1997，236（5/6）：533-542.

[12]CHEN J，LIU J，CHEN S G.Rescattering effect on phase-dependent ionization of atoms in two-color intense fields[J].Physical Review A，2000，61（3）：033402.

[13]KOPOLD R，BECKER W，KLEBER M，et al.Channel-closing effects in high-order above-threshold ionization and high-order harmonic generation[J].Journal of Physics B：Atomic，Molecular and Optical Physics，2002，35（2）：217-232.

[14]CHEN Z，XU J，YANG W，et al.Insensitivity to the long-range Coulomb potential in laser-induced elastic scattering of electrons with ions[J].Physical Review A，2013，88（6）：065402.DOI：https：//doi.org/10.1103/PhysRevA.88.065402.

[15]SONG X，XU J，LIN C，et al.Attosecond interference induced by Coulomb-field-driven transverse backward-scattering electron wave packets[J].Physical Review A，2017，95（3）：033426.DOI：https：//doi.org/10.1103/PhysRevA.95.033426.

[16]KORNEEV P A，POPRUZHENKO S V，GORESLAVSKI S P，et al.Interference carpets in abovethreshold ionization：from the Coulomb-free to the Coulomb-dominated regime[J].Physical Review Letters，2012，108（22）：223601.

[17]KOLESIK M，MOLONEY J V.Modeling and simulation techniques in extreme nonlinear optics of gaseous and condensed media[J].Reports on Progress in Physics，2013，77（1）：016401.

[18]RICHTER M，KUNITSKI M，SCHÖFFLER M，et al.Streaking temporal double-slit interference by an orthogonal two-color laser field[J].Physical Review Letters，2015，114（14）：143001.

[19]MARCHENKO T，MULLER H G，SCHAFER K J，et al.Wavelength dependence of photoelectron spectra in above-threshold ionization[J].Journal of Physics B：Atomic，Molecular and Optical Physics，2010，43（18）：185001.

[20]FREEMAN R R，BUCKSBAUM P H，MILCHBERG H，et al.Above-threshold ionization with subpicosecond laser pulses[J].Physical Review Letters，1987，59（10）：1092.

[21]GONG X，LIN C，HE F，et al.Energy-resolved ultrashort delays of photoelectron emission clocked by orthogonal two-color laser fields[J].Physical Review Letters，2017，118（14）：143203.

[22]ZIPP L J，NATAN A，BUCKSBAUM P H.Probing electron delays in above-threshold ionization[J]. Optica，2014，1（6）：361-364.

[23]DAHLSTRÖM J M，GUÉNOT D，KLÜNDER K，et al.Theory of attosecond delays in laser-assisted photoionization[J].Chemical Physics，2013，414（5）：53-64.

[24]VÉNIARD V，TAÏEB R，MAQUET A.Phase dependence of（N+1）-color（N＞1）ir-uv photoionizationof atoms with higher harmonics[J].Physical Review A，1996，54（1）：721-728.

[25]PAUL P M，TOMA E S，BREGER P，et al.Observation of a train of attosecond pulses from high harmonic generation[J].Science，2001，292（5522）：1689-1692.

[26]MULLER H G.Reconstruction of attosecond harmonic beating by interference of two-photon transitions [J].Applied Physics B：Lasers and Optics，2002，74（1）：s17-s21.

[27]TOMA E S，MULLER H G.Calculation of matrix elements for mixed extreme-ultraviolet-infrared twophoton above-threshold ionization of argon[J].Journal of Physics B：Atomic，Molecular and Optical Physics，2002，35（16）：3435-3442.

[28]HAESSLER S，FABRE B，HIGUET J，et al.Phase-resolved attosecond near-threshold photoionization of molecular nitrogen[J].Physical Review A，2009，80（1）：011404.

[29]CAILLAT J，MAQUET A，HAESSLER S，et al.Attosecond resolved electron release in two-color near-threshold photoionization of N2[J].Physical Review Letters，2011，106（9）：093002.

[30]KLÜNDER K，DAHLSTRÖM J M，GISSELBRECHT M，et al.Probing single-photon ionization on the attosecond time scale[J].Physical Review Letters，2011，106（14）：143002.

[31]SKRUSZEWICZ S，TIGGESBÄUMKER J，MEIWES-BROER K H，et al.Two-color strong-field photoelectron spectroscopy and the phase of the phase[J].Physical Review Letters，2015，115（4）：043001.

Application of Generalized Quantum-Trajectory Monte Carlo Method in Studying the Interaction Between Intense Laser Field and Atoms

LIN Cheng,YANG Weifeng
（Department of Physics,Shantou University,Shantou 515063,Guangdong,China）

Photoionization under intense laser irradiation is the core fundamental physical phenomenon since it was first observed.Recently,holographic fork structures have been observed in the photoelectron momentum distribution of ionized metastable xenon atoms both in measurement and simulation.Semiclassical models were applied to explain the physical mechanism hidden in those newly founded structures.A generalized quantum-trajectory Monte Carlo（GQTMC）method is presented and there is a good quantitative agreement with the full quantum simulation.The effect of Coulomb potential and the nonadiabatic subcycle ionization on the photoelectron hologramwas investigated.Moreover,a novel and universal curved interference structure in the photoelectron momentum distribution was found and the misunderstanding about holographic interference structure within the strong field physics community for a long time was resolved.Most importantly,GQTMC method has been developed with“phase-of-phase”and we observed a Freeman resonance time delay in multiphoton ionization of an atom,which is clocked to be 140 attoseconds by using a phase-controlled two-color femtosecond laser pulse.

interaction;GQTMC;nonadiabatic;phase-of-phase;Freeman resonance

O562.4

A

1001-4217（2017）03-0003-1263）

2017-06-02

杨玮枫（1977—），男（汉族），山东淄博人，教授，博士，研究方向：超快激光物理.

E-mail：wfyang@stu.edu.cn

国家自然科学基金资助项目（11374202，11674209）；广东省自然科学基金重点资助项目（2014A030311019）；

广东省“扬帆计划”引进紧缺拔尖人才项目资助.