福建闽西矿区周边稻米重金属含量及健康风险评估

刘兰英，涂杰峰，邱伟兴，陈卫伟，陈 静，伍云卿，黄振才，薛德乾

(1 福建省农业科学院 农业质量标准与检测技术研究所，福建 福州 350003；2 福建省精密仪器农业测试重点实验室，福建 福州 350003；3 上杭县农业局 农产品质量检验检测站，福建 龙岩 364000)



福建闽西矿区周边稻米重金属含量及健康风险评估

刘兰英1,2，涂杰峰1,2，邱伟兴3，陈卫伟1,2，陈 静3，伍云卿1,2，黄振才3，薛德乾3

(1 福建省农业科学院 农业质量标准与检测技术研究所，福建 福州 350003；2 福建省精密仪器农业测试重点实验室，福建 福州 350003；3 上杭县农业局 农产品质量检验检测站，福建 龙岩 364000)

【目的】 研究福建闽西矿区周边稻米的重金属污染状况，并对其健康风险进行评价。【方法】 以福建闽西矿区周边种植的水稻为研究对象，采用石墨炉原子吸收光谱法测定稻米中Cd、Pb、Cr 3种重金属含量，通过单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法评价稻米中3种重金属的污染状况，利用Monte-Carlo概率模型法评估稻米中3种重金属的健康风险，并探讨了稻米重金属与土壤重金属含量之间的相关性。【结果】 研究区稻米存在不同程度的Cd、Pb、Cr含量超标现象，稻米中各元素的单因子污染指数平均值大小顺序为Pb>Cd>Cr，稻米重金属综合污染指数平均值为1.89，研究区稻米整体处于轻度污染等级。食用研究区稻米有对人体健康造成危害的可能性，不同元素对人体健康风险的大小顺序为Cd>Pb>Cr。相关性分析表明，水稻对重金属元素Cd、Cr的积累与其对应土壤中重金属含量有一定的关系，并受其共存元素的影响。【结论】 福建闽西矿区周边种植的稻米已被重金属污染，且对人体健康造成了一定风险。

稻米；重金属；污染；矿区；健康风险评估

水稻是我国三大主要粮食品种之一，稻米在我国南方居民的膳食结构中占有重要地位[1]。近年来，由于工业化和城市化的发展，工业促进经济发展的同时也对周边的生态环境造成了污染，其中重金属污染就比较严重[2]。2013年湖南“镉米”事件将稻米重金属污染的严重性摆在了公众面前[3]，食用被重金属污染的稻米成为毒害人体的一条途径。因此，分析稻米中的重金属含量并评价其健康风险，已成为研究的热点之一。

目前已有关于稻米重金属含量及其健康风险评估的一些报道。Wang等[4]研究报道，广东韶关市大宝山矿周边蔬菜和稻米中的镉含量分别高出限量标准的7倍和5倍。Ji等[5]在韩国高城郡某一矿区周边调查发现，当地作物对重金属暴露的主要贡献来源于稻米。Satpathy等[6]基于印度东海岸周边稻米中重金属残留的监测数据对当地稻米重金属污染进行了风险评估，发现通过食用稻米途径，该地区居民存在重金属过量积累的风险。然而，上述研究多采用点评估法对稻米重金属污染进行健康风险评价，结果比较粗糙且缺乏代表性。近年来，基于Monte-Carlo模拟的概率模型正逐渐应用于农产品重金属污染风险评估研究中[7-8]。该模型主要通过计算机多次运算，采用随机抽样的方式，从重金属含量数据中抽取随机数据来模拟个体的暴露量[9]，拟合出的风险更能表征实际情况。

闽西矿产资源丰富，属福建省为数不多的有色和贵金属重要矿产地。矿产开发促进了当地的工农业与经济发展，但相关行业排放的工业“三废”也导致矿产周边的农田受到了不同程度的重金属污染。污染农田中的重金属元素向作物地上部分的转移，给居民的健康带来了不同程度的威胁。本研究选用福建闽西矿区周边种植的水稻为对象，测定籽粒中的Cd、Pb和Cr含量，分析稻米重金属污染状况，通过概率模型对居民摄食该区域稻米导致的健康风险进行评价，并探讨了稻米和土壤重金属含量之间的相关性，以期全面了解矿区周边居民通过水稻暴露于重金属的总体状况，为评价稻米质量和控制重金属污染提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区域位于福建的闽西，年均气温20 ℃，年降水量1 500 mm左右，矿产资源相对丰富，且种类较多，主要有金、铜、铁、锰、铀、钼、铅、锌、稀土、石灰石、白云岩等矿种，矿区多为山地，地势不平坦，农田分布散乱。

1.2 样品采集

按照研究区域水稻的分布情况，于2015年水稻收获季节，分别选定矿区周边25个村庄(记为S1～S25)进行布点采样(图1)。

图 1 福建闽西矿区周边25个采样点位置示意图

Fig.1 Location of 25 sampling sites in mining area of westerm Fujian

在每个村庄选取播种面积3.33 hm2以上的稻田4～5块，依据梅花形取样方法，将每块稻田分割成5小块，然后在分割后的小田块中取5个点，每点取代表性水稻2株，共50株混合为1个稻谷样品，每份稻谷样品量保证干燥后籽粒总量在1 kg以上，最后共采集稻谷样品103份，同时记录采样点的地理地质状况。在采集水稻样品的同时采集对应土壤样品，采样深度为 0～20 cm。

1.3 样品的处理与测定

稻谷样品经脱壳机(JLG-II，成都粮食仪器厂)脱壳、精米机(SDJ-100，杭州汇尔仪器公司)脱糠后，用粉碎机(JSFM-I，成都粮食仪器厂)研磨成粉末并贮存于干净塑封袋中备用。稻米样品重金属(Cd、Pb、Cr)全量消解过程参照国标GB/T 5009.15-2003中的湿式消解法(HNO3-H2O2)进行，土壤样品重金属(Cd、Pb、Cr)全量消解过程参照国标GB/T 17141-1997中的湿式消解法(HCl-HNO3-HF-HClO4)进行，用石墨炉原子吸收光谱仪(GF-AAS，PinAAcle 900Z)测定溶液中的重金属离子含量。整个分析过程所用到的试剂均为优级纯，所用水均为去离子水，分析过程中每个样品均设平行双样，以国家标准物质GBW 10044和GBW 07427进行测定质量控制，且回收率为90%～111%。

1.4 稻米重金属污染评价

采用单因子污染指数法分别对研究区稻米中Cd、Pb、Cr的污染状况进行评价，同时使用内梅罗综合污染指数法对研究区稻米中单一采样点的Cd、Pb、Cr污染状况进行综合性评价，具体计算公式如下[10-11]：

(1)

式中：Pi表示稻米中重金属i的单因子污染指数，Ci为重金属i的实测含量，mg/kg；Si为重金属i的限量标准值，mg/kg。当Pi≥1时，说明稻米被重金属污染；当Pi<1时，说明稻米未受到重金属污染。

(2)

式中：Pcom表示稻米重金属的综合污染指数，Pimax为重金属i的最大单因子污染指数，Piave为各重金属单因子污染指数的平均值。重金属综合污染指数评价标准见表1。

表 1 重金属综合污染指数评价标准的分级

1.5 稻米重金属健康风险评估

采用基于Monte-Carlo模拟的概率模型，评估研究区稻米中Cd、Pb、Cr对人体引起的健康风险。暴露评估与风险表征参照美国环境保护署(USEPA)发布的化学污染物健康风险评估模型，具体如下：

(3)

式中：CDI表示某一重金属元素的日均暴露量，mg/(kg·d)；Cf为稻米中重金属的实测含量，mg/kg；IR为稻米日摄入量，取0.337 kg/d[12]；EF为暴露频率，350 d/年；ED为暴露年限，取70年；BW为体质量，取60 kg；AT为平均接触时间，取70 d[13]。

(4)

式中：HQ表示风险商；RfD为参考暴露剂量，mg/(kg·d)，本研究中稻米Cd、Pb、Cr的RfD分别为0.001，0.003 5，0.003 0 mg/(kg·d)。当HQ<1时，说明研究区稻米中的重金属对人体健康未产生危害；当HQ≥1 时，说明研究区稻米中的重金属可引起人体健康风险，且HQ值越大，表明该重金属对人体健康造成的风险越大。在风险评估过程中，通常采用HQ的平均值、中位数、以及95%，97.5%和99.5%高暴露位点作为指标进行分析[14]。

1.6 数据分析与统计

利用Excel 2003、Origin 9.0和SPSS 16.0软件进行数据的分析与统计，通过ArcGIS 10.2软件制作稻米采样分布示意图。

2 结果与分析

2.1 稻米重金属含量特征

对研究区采集的每份水稻籽粒样品分别进行Cd、Pb、Cr含量测定，通过描述性统计分析3种重金属元素在稻米中的分布情况，结果见图2。从图2可知，研究区水稻籽粒中重金属Cd、Pb、Cr含量数据经对数转换后均符合正态分布规律，说明本研究区域获得的稻米重金属数据具有统计学意义。依据国家《食品中污染物限量标准》(GB 2762-2012)对稻米重金属进行评价，各重金属元素的限量值分别为：Cd≤0.2 mg/kg，Pb≤0.2 mg/kg，Cr≤1.0 mg/kg。

研究区稻米Cd含量为0.004～1.142 mg/kg，平均含量0.179 mg/kg，最大值约为最小值的286倍；Pb含量为0.043～2.585 mg/kg，平均含量 0.411 mg/kg，最大值约为最小值的60倍；Cr含量为0.018～5.393 mg/kg，平均含量0.512 mg/kg，最大值约为最小值的300倍。与国家《食品中污染物限量标准》(GB 2762-2012)比较来看，研究区稻米中Cd和Cr的平均含量均低于国家食品中污染物限量标准，但Pb的平均含量是国家标准值的2.06倍，暗示研究区稻米Pb含量超标现象最为严重。

图 2 福建闽西矿区周边稻米重金属含量分布特征

Fig.2 Frequency distribution of heavy metals contents in rice in mining area of western Fujian

2.2 稻米重金属污染评价

为了进一步明确研究区稻米受重金属Cd、Pb、Cr污染状况，采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对稻米中重金属的污染水平进行评价，结果见图3及表2。

由图3可以看出，研究区水稻籽粒中各重金属元素的单因子污染指数平均值高低顺序为Pb>Cd>Cr。依据单因子污染指数(Pi)是否大于1为划分标准可知，研究区稻米中有64个样品的Pb单因子污染指数大于1，最高Pi值达到10.6，说明这64个稻米样品已经受到Pb污染；有30个样品的Cd单因子污染指数大于1，最高Pi值达到5.7，说明这30个稻米样品已经受到Cd污染；有11个样品的Cr单因子污染指数大于1，最高Pi值达到3.5，说明研究区有11个稻米样品已经受到Cr污染。可见研究区稻米中Pb的Pi很高，其为主要污染因子；其次是Cd和Cr。

从内梅罗综合污染指数(表2)来看，研究区稻米大部分样品处于轻度及以上等级污染，其中轻度、中度和重度污染稻米样品分别占样本总数的37.9%，9.7%和16.5%；此外，有25.2%和10.7%稻米的样品属于安全和警戒线等级。通过计算获得研究区稻米重金属的综合污染指数(Pcom)的平均值为1.89，可知研究区稻米整体处于重金属轻度污染等级。由此可见，整个研究区部分地区的稻米已经受到了Cd、Pb和Cr的污染，该研究区的稻米质量应当引起重视。

表 2 福建闽西矿区周边稻米重金属综合污染评价

2.3 稻米重金属健康风险评估

为了进一步明确研究区受重金属Cd、Pb和Cr污染的稻米是否给居民健康带来风险，本研究应用基于Monte-Carlo模拟的概率模型评估稻米中3种重金属元素对于人体的健康风险，结果列于图4和表3。从表3可以看出，3种重金属元素风险商HQ的平均值与中位数均小于1，但其在95%，97.5%和99.5%高暴露位点上的值均大于1，说明食用研究区稻米有对人体健康可能构成威胁。各重金属元素HQ的平均值与中位数及在95%，97.5%和99.5%高暴露位点上的HQ值由大到小依次为Cd>Pb>Cr，结合风险商模拟结果(图4)可知，研究区稻米中Cd、Pb和Cr 3种元素的风险商HQ值大于1的概率分别为12.5%，9.8%和6.4%，说明通过食用稻米途径摄入的Cd元素对人体健康造成危害的可能性最大，其次是Pb和Cr。

图 4 福建闽西矿区周边稻米重金属对人体健康风险的概率密度

表 3 福建闽西矿区周边稻米重金属健康风险统计

2.4 稻米与土壤中重金属的相关性

采用统计学软件进一步分析研究区水稻籽粒中Cd、Pb、Cr含量平均值与其对应采样点的土壤中Cd、Pb、Cr含量平均值(表4)之间的相关性，结果如表5所示。表4显示，研究区稻田土壤重金属(Cd、Pb、Cr)均存在一定程度的超标，Cd和Pb为主要污染因子，其中Cd超标现象最为严重。从表5可以看出，稻米中重金属Cd与Cr，稻米中Cd、Cr与土壤中Pb之间均存在极显著正相关性(P<0.01)；稻米中Cd与土壤中Cd之间呈显著正相关性(P<0.05)，说明它们的变化趋势具有一定的一致性，它们之间存在复合污染或同源污染，这与Rafiq等[15]、郑宏艳等[16]的研究结果类似。另外，稻米中Cr、Cd与土壤中Cr之间呈现显著负相关性，而稻米中Pb和土壤中各重金属元素之间没有显著的相关性。

表 4 福建闽西矿区周边稻田土壤重金属含量统计结果

表 5 福建闽西矿区周边稻米与土壤重金属相关关系

注：** 表示极显著相关(P<0.01)，*表示显著相关(P<0.05)。

Note：** indicates highly significant correlation (P<0.01),* indicates significant correlation (P<0.05).

3 讨 论

本研究采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法评价了福建闽西矿区周边稻米重金属的污染状况，结果表明，矿区周边稻米Cd、Pb和Cr含量均不同程度地超过国家《食品中污染物限量标准》(GB 2762-2012)，整体处于轻度污染等级，研究区稻米的主要污染因子是Pb和Cd。此结果与相关研究对于矿区及周边种植的农作物污染情况相类似，例如Zhuang等[17]调查了广东大宝山矿区种植的稻米和蔬菜中重金属污染状况，表明稻米和蔬菜中Pb、Cd含量均超过国家食品限量标准。杨胜香等[18]对湘西花垣矿区种植的蔬菜重金属含量调查发现，矿区所有蔬菜Pb、Cd含量均超过国家蔬菜限量标准，Pb、Cd元素对当地蔬菜造成了严重污染。矿区周边种植的农作物重金属污染严重可能是由于：一方面矿区大多属山地，采矿时留下的矿渣通过雨水从矿山上冲下汇入农田，导致农田里的重金属大量累积；另一方面与农作物自身吸收大气污染中漂浮的重金属有关。可见，在矿区及周边种植农作物，其重金属污染现象比较严重，应当引起相关部门的足够重视。

总体来看，本研究对稻米健康风险评估的结果与污染指数评价的结果基本一致，即研究区稻米受到了Cd、Pb和Cr元素的复合污染，对人体健康存在风险。但2种分析结果也存在一些差异，即各重金属元素的健康风险排序和污染指数排序有所差别。健康风险评估结果显示不同元素的健康风险为Cd>Pb>Cr，而污染指数评价结果显示不同元素的污染高低顺序为Pb>Cd>Cr。这种差异性可能是由于健康风险评估和污染指数评价中所采用的评价标准或评价指标不同所致。另外，本研究中稻米Pb元素超标极其严重，而风险评估结果表明该元素对人体健康造成危害的概率仅为9.8%。可见，受某一重金属污染的作物是否会对人体健康产生危害，不能仅凭借该重金属元素是否超标作出评价，还应该结合健康风险评估结果进行判定。建议我国在制定Pb含量标准时应考虑到其对健康的影响，在不影响人体健康的前提下适度放宽食品中Pb的标准规定限量范围。

本研究相关性分析结果表明，水稻对Cd、Cr元素的积累与其对应土壤中重金属含量有一定的关系，并受其共存元素的影响。可见，土壤中的重金属元素会通过根系迁移至水稻籽粒中，从而影响稻米对重金属的积累，此结果与吴迪等[19]关于贵州铅锌矿区土壤和水稻中重金属污染的研究结果类似。另外，本研究中稻米Pb元素超标最为严重，而稻米中Pb与土壤中各重金属元素之间没有显著相关性，这一现象可能是由于研究区存在其他新的污染源，导致稻米受到Pb污染。本研究调查发现，稻田、稻米中Cd含量超标的采样点主要分布在村7、村8、村10、村14、村15和村21，Cr含量超标的采样点主要分布在村14、村21和村25，Pb含量超标的采样点主要分布在村14、村15、村19、村21和村25。可见，村14和村21均受到了不同程度的Cd、Pb、Cr污染，这可能是由于村14和村21距离矿区更近，矿产开发过程排出的废气、废水和废渣集中造成的。通过采样时所记录的各采样点的地理地质状况发现，在已搬迁的电子厂附近及公路旁所采集的稻米样品中Pb元素超标现象极其严重。这可能与电子工业排放的废气、废水有关，虽然电子厂目前已搬迁，但当时遗留下来的大量污染物则很难彻底清除；另外，交通运输过程排放的尾气中含有大量的Pb化合物[20]，烟尘微粒飘浮在空气中，导致种植在公路两侧的水稻受到了Pb污染。

本研究采用基于Monte-Carlo模拟的概率模型对研究区稻米Cd、Pb和Cr元素所引起的健康风险进行了评价，避免了传统计算方法所带来的代表性不足、不确定性等问题。但研究中稻米重金属的暴露途径仅考虑了食用途径，其他如呼吸、皮肤接触等途径在本研究中并未涉及，使得健康风险评估结果并不全面。另外，由于国内在健康风险评估方面的研究仍处于起步阶段，尚未对暴露调查和暴露参数等建立有效的基础数据库[21-22]，因此本研究模型中的暴露参数参考了美国环境保护署(USEPA)推荐的暴露因子数据，这样也不可避免地给评估结果带来了一些不确定性，这方面以后还需要进一步的完善。

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Contents and health risk assessment of heavy metals in rice in mining area of western Fujian

LIU Lanying1,2,TU Jiefeng1,2,QIU Weixing3,CHEN Weiwei1,2,CHEN Jing3,WU Yunqing1,2,HUANG Zhencai3,XUE Deqian3

(1 Institute for Agricultural Standards and Testing Technology,Fujian Academy of Agricultural Science,Fuzhou,Fujian 350003,China;2KeyLaboratoryforPrecisionInstrumentTestsinAgriculturalFields,FujianProvince,Fuzhou,Fujian350003,China;3Testing&InspectionCenterforAgriculturalProductsQuality,AgriculturalBureauofShanghangCounty,Longyan,Fujian364000,China)

【Objective】 The study investigated heavy metal pollution of rice around a mining area in western Fujian and evaluated the health risk.【Method】 Contents of three heavy metals,Cd,Pb and Cr,in rice planted in mining affected areas in western Fujian were measured using graphite furnace atomic absorption spectrometer.Rice pollution status was evaluated with the combination of single pollution index and Nemerow pollution index,and health risks were assessed using probability assessment model Monte-Carlo.The correlation between contents of heavy metals in rice and soils was also investigated.【Result】 Rice in the study area was contaminated by Cd,Pb and Cr at different levels.The average single pollution indexes of heavy metals in rice were in order of Pb>Cd>Cr.The complex pollution index of heavy metals was 1.89,implying light pollution level.The assessment indicated that there was a probability of health risk by ingesting rice in the study area and the health risks were in order of Cd>Pb>Cr.Contents of Cd and Cr in rice had correlation with those in soils,and influenced by the coexistence of elements.【Conclusion】 The rice cultivated in mining affected areas was polluted by heavy metals,and there was potential health effects to human.

rice;heavy metal;contamination;mining area;health risk assessment

时间:2016-10-20 16:36

10.13207/j.cnki.jnwafu.2016.12.014

2016-06-21

福建省科技计划项目(2014R1025-1，2015R1025-9)

刘兰英(1987-)，女，福建平潭人，研究实习员，硕士，主要从事农产品与土壤重金属污染研究。 E-mail:lly87119@126.com

涂杰峰(1960-)，男，福建明溪人，副研究员，硕士生导师，主要从事农产品与土壤重金属污染研究。 E-mail:tujiefeng@hotmail.com

S511；X503.1

A

1671-9387(2016)12-0099-08

网络出版地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/61.1390.S.20161020.1636.028.html