基于灰色系统理论的木醋液对牛粪堆制中重金属(Cu、Zn)钝化作用预测模型

周岭, 李治宇, 石长青, 刘飞, 孙金龙, 秦翠兰, 王磊元

1. 塔里木大学机械电气化工程学院, 阿拉尔 843300

2. 新疆维吾尔自治区教育厅现代农业工程重点实验室, 阿拉尔 843300

3. 塔里木大学动物科学学院, 阿拉尔 843300

4. 塔里木大学南疆农业机械化研究中心, 阿拉尔 843300

基于灰色系统理论的木醋液对牛粪堆制中重金属(Cu、Zn)钝化作用预测模型

周岭1,2, 李治宇1, 石长青3*, 刘飞2, 孙金龙2, 秦翠兰4, 王磊元4

1. 塔里木大学机械电气化工程学院, 阿拉尔 843300

2. 新疆维吾尔自治区教育厅现代农业工程重点实验室, 阿拉尔 843300

3. 塔里木大学动物科学学院, 阿拉尔 843300

4. 塔里木大学南疆农业机械化研究中心, 阿拉尔 843300

为了使畜禽粪便资源化、无害化, 探讨钝化剂对畜禽粪便堆肥过程中重金属钝化效果的影响规律。该文利用牛粪进行高温好氧堆肥, 研究棉秆木醋液对牛粪堆肥发酵中重金属Cu和Zn形态的影响。由于堆肥过程是多种因素一体的复杂的过程, 因素空间难以穷尽, 运行机制不明确, 又缺乏确定关系的信息, 灰色系统理论描述了系统内部的物理或化学过程的本质, 为解决此类问题提供了新的思路。试验结果表明： 添加棉秆木醋液对重金属Cu和Zn的钝化效果与对照组相比均高度显著, 对 Cu的钝化能力依次为 T4＞T3＞T4＞T2＞T1＞CK; 对 Zn的钝化能力依次为 T4＞T3＞T5＞T2＞T1＞CK; 其中棉秆木醋液添加比例为0.65%时重金属Cu和Zn钝化效果最好的, 其值分别为21.72%和33.11%; Cu的灰色预测模型为, 预测模型的精度为Ⅰ级; 而 Zn的灰色预测模型为预测模型的精度为Ⅰ级。

堆肥; 木醋液; GM(1,1); 重金属; 牛粪

1 前言

近年来, 我国畜牧养殖业进入了规模化、集约化和产业化的发展阶段, 导致规模化养殖过程中畜禽粪便污染物的大量排放[1], 加之各种重金属微量元素广泛应用于饲料添加剂的生产, 导致大量的铜、铁、锌等重金属伴随着畜禽粪便排放到环境中。调查表明, 畜禽粪便中重金属Cu和Zn等元素普遍超过排放标准[2], 造成严重的环境污染。堆肥是实现畜禽粪便重金属钝化的有效途径[3], 其主要原理是利用畜禽废弃物有机物形态变化络合固定重金属, 使堆肥物料中重金属活性被钝化, 生物有效性降低[4]。不同的钝化材料均起到了一定的重金属钝化作用, 然而仍存在效果不佳, 成本较高等问题;且目前仍未有关于棉杆木醋液对重金属形态影响的研究。本研究以农业废弃物棉秆转化产品作为钝化剂, 研究其对牛粪堆肥过程中重金属形态的影响,选取普遍超标的Cu和Zn元素, 研究钝化添加剂对重金属的钝化效果, 同时由于堆肥化过程是一个集物理反应、生化反应、传热传质及时空变换等多种因素一体的复杂的过程, 既含有已知信息, 又含有未知信息, 尤其是堆肥过程中因素空间难以穷尽,运行机制尚不明确, 又缺乏建立确定关系的信息,灰色系统理论及方法为解决此类问题提供了新的思路。灰色系统理论, 记为GM(Grey Model), 是邓聚龙教授于20世纪80代提出来的[5-8], 目前已广泛地应用于工业、社会、经济、能源和石油众等多领域,成功地解决了生产、生活和科学研究中的大量实际问题。如美国宾州州立SR大学的Forrest, J. 教授做灰色模型的研究、我国徐忠祥教授等完成的新疆塔里木盆地油气圈闭灰色综合预测、林昌荣高工完成的南海西部油气储量分布灰色预测等, 产生了显著的社会经济效益[9-11]。在生物质资源利用领域还未见报道, 所以将灰色系统理论引入到农林废弃物资源化利用中可为畜禽粪便堆肥化过程中重金属的钝化技术研发提供理论依据, 对生态和社会环境的可持续发展具有重要的意义。

2 材料与方法

2.1 试验材料

试验中的棉秆木醋液由生物质热裂解实验装置热解得到, 该装置功率为12 kw, 一次最大可放4 kg物料, 最高温度可加热到 600 ℃。棉秆木醋液的制取是将风干棉秆直接放入热解装置内, 每次进料1 kg, 起始温度20 ℃, 终止温度500 ℃, 热解2 h,气体经冷凝装置冷凝为液体, 在出口收集到的木醋液为粗木醋液, 经静置沉淀后, 取上清液体, 即为试验所用棉秆木醋液, 棉秆木醋液的理化指标, 见表1。

供试的牛粪原料来源于塔里木大学动物科学学院的养牛场, 锯末来自校外的木材加工厂。将牛粪与锯末按C/N比30的比例均匀的混合[12]。堆肥原材料的基本理化性状见表2。

2.2 试验方案

试验于塔里木大学动物科学学院养殖基地进行,堆肥试验共设6个处理。即： 处理1： 牛粪+0.00%木醋液; 处理 2： 牛粪+0.2%木醋液; 处理 3： 牛粪+ 0.35%木醋液; 处理 4： 牛粪+0.5%木醋液; 处理 5：牛粪+0.65%木醋液; 处理6： 牛粪+0.8%木醋液。处理1作为对照组, 分别命名为CK、T1、T2、T3、T4和T5。其中, 木醋液添加量为木醋液与堆肥牛粪鲜重的比值。木醋液用量确定以后, 在添加时需要加 1500 mL的蒸馏水进行稀释, 同时对照组也加1500 mL的蒸馏水。

表1 木醋液理化性质Tab. 1 The physical and chemical properties of cotton stalk wood vinegar

表2 堆肥物料的基本理化性质Tab. 2 The basic physical and chemical properties of composting materials

2.3 堆制工艺

堆肥试验采用静态强制通风+翻堆的方式进行,堆体温度超过60 ℃时通风30 min, 前4周, 每周翻堆一次, 以后每两周翻堆一次, 第 5周以后停止翻堆, 直至堆肥结束, 堆肥时长共计63 d。

2.4 堆肥装置

堆肥装置系统结构如图1所示。反应器内部尺寸为0.6 m×0.6 m×0.6 m, 外部尺寸为1 m×1 m×1 m,保温层材料为聚乙烯泡沫板。在堆体中心距离底部15 cm、30 cm和45 cm处放置温度传感器(Pt100电阻); 在距离桶底1 cm出开一个孔, 孔的直径是2 cm;将直径2 cm的PVC管插入里面, 同时在桶里面放一个2 cm高的支撑架, 上面放上一个箅子, 同时铺一层透气性很好的塑料编制膜, 反应器底部有通风管道, 然后将PVC管接上鼓风机, 对其通风供氧。

2.5 采样方法

采样在堆肥前后进行采集(遇到翻堆时, 须在翻堆前采集), 堆体分成上、中和下三层, 取样时间为早上 11：00, 采取堆体不同层的试样, 每一层随机取点采集3个次级样品, 然后将这3个次级样品混合成一个待测样品, 样品经自然风干, 研磨后, 过 60目筛, 并保存在4 ℃下, 以待被测。温度： 每天分别于上午11：00, 下午16：00测定堆肥。

图1 堆肥试验装置Fig. 1 Composting experiment device

2.6 测定方法

Cu和Zn总量待测液： 将样品储存于聚乙烯瓶中备用, 称取 0.5 g(精确至 0.0002 g), 然后采用HNO3∶HCl∶HF=1∶1∶2进行微波(湿法)消解[13],经过滤后用去离子水定容。

DTPA提取态Cu和Zn有效态待测液： 将消解后的待测样品按按固液比(W∶V)1∶5提取剂, 加入0.005 mol·L-1的DTPA(二乙基三胺五乙酸)、0.1 mol·L-1的TEA(三乙醇胺)溶液调整pH至7.30后, 机械振荡2 h[14,15]。DTPA提取态Cu和Zn分配系数计算公式[3]：

以堆肥过程Cu和Zn分配系数差值的变化情况来衡量堆肥过程对其钝化效果[16], 分配系数差值即钝化效果用初始分配系数减去堆肥过程中任一取样时间样品的分配系数求得。

Cu和Zn含量测定： 用原子吸收光谱法测重金属Cu和Zn的总量和DTPA提取态含量。

2.7 灰色预测模型GM(1,1)的基本原理

GM(1,1)模型是GM(1,N)模型中N=1的特例, 是单序列一阶线性动态模型, 是适用性广的灰色预测模型[17]。在处理技术上, 灰色过程是通过对原始数据的整理来找数列的规律, 而其他的一些处理方法则是按统计规律和先验规律来处理数据。按统计规律和先验规律处理数据的方法建立在大样本量的基础上, 而且要求数据规律是典型的规律, 而对于非典型的规律则难以处理。而灰色过程却没有这样的限制, 并且灰色模型通常只需要 4个以上的数据就可以建模, 而且不必知道原始数据的先验特征。

2.8 数据处理与分析

灰色系统预测模型建立均采用 MATLAB软件进行分析。

3 结果与分析

3.1 堆肥过程的温度变化

堆肥过程中, 温度控制的目标是极大地使堆肥无害化和稳定化, 其变化反映了堆体内微生物的活性变化, 能很好地反映堆肥过程所达到的状态[18]。Miller认为堆肥温度的上升过程是堆肥起始温度、微生物新陈代谢产热过程及堆体保温效应综合作用的结果, 堆体一般要经历升温过程, 高温持续过程和降温过程[19]。

由图2可知, 处理组的温度整体上高于对照组,添加木醋液后堆体内部温度在堆肥3 d后就分别上升至 50 ℃以上, 图中箭头的地方表示翻堆的时间,且翻堆后, 各处理堆温均逐渐回升, 主要是由于翻堆, 提高堆体的孔隙度, 疏松堆料, 减少物料结块,保证充分与氧气接触, 改善了堆肥的物理性质。堆体温度在55 ℃条件下保持3 d以上(或50 ℃以上保持 5—7 d), 是杀灭粪便中的致病菌和寄生虫卵, 保证堆肥的卫生指标合格和堆肥腐熟的重要条件[20,21]。堆肥结束时, 本试验中各处理堆体温度均接近环境温度, 堆肥均已达到无害化要求。研究结果表明, 添加木醋液能有助于微生物活性的提高, 增加微生物活动, 能促进堆体内好氧堆肥和堆体物料的降解,加快堆肥化进程。

3.2 重金属钝化作用灰色预测模型的建立

3.2.1 Cu钝化作用灰色预测模型的建立

通过棉秆木醋液对牛粪堆肥的处理, 得到相应的棉秆木醋液处理堆肥前后重金属Cu和Zn的总浓度、DTPA提取态及分配系数的差值, 见表3。

图2 堆肥温度变化Fig. 2 The change of compost temperature

表3 牛粪堆肥过程重金属Cu和Zn的总浓度及DTPA提取态变化Tab. 3 The total concentration and DTPA extractable change of heavy metals Cu and Zn during cow dung compost process

通过以上分析可知, 棉秆木醋液在牛粪堆肥处理过程中对Cu的钝化效果是显著的; 由于添加的棉秆木醋液的比例有限, 为了更好地了解分析, 棉杆木醋液的添加比例对堆肥中重金属的钝化效果, 通过灰色系统理论对表 3的数据进行灰色预测, 得出了重金属Cu的预测值和模型检验的有关参数, 见表4; 其中经计算得出重金属Cu的钝化效果灰色系统预测模型参数为a=-0.1067, u=11.6212, 得到灰色预测的GM(1,1)模型的响应函数模型为

式(1)经变换得到灰色预测模型为

②本文在投稿以后，笔者于2017年11月18日参加“2017《旅游学刊》中国旅游研究年会”时，第一次聆听了李承哲先生的报告并拜读了其发表在2017年《旅游学刊》第11期上的文章《DRD4基因多态性与旅游行为关联性初探》，该文从分子遗传学的角度，探讨了基因与“探求新奇”行为之间的关联。笔者认为此项微观和实证层面的研究与本文宏观层面的论证相辅相成，并为本文论点的证实提供了一个全新的视角和希望。这个视角是笔者以前所没有想到的。

指标C和P是后验差检验的两个重要指标, 指标C越小越好, C越小表示S1大且S2越小。S1大表示原始数据方差大, S2小表示残方差小, 即残差离散程度小, C小就表明原始数据很离散, 而模型所得计算值与实际值之差并不太离散。指标P越大越好, P越大表明残差与残差平均值之差小于给定值0.6745S1的点较多, 即拟合值(或预测值)分布均匀,按 C和P两个指标, 可综合评定预测模型的进度,模型的精度由后验差和小误差概率共同刻划, 一般将模型的精度分为四级, 见表5。结合表7来综合划分模型预测精度的等级, 结果显示 q=-0.028＜0.01, C=0.242＜0.35, 表明模型所得预测值与观测值之差并不太离散, P=1＞0.95表明所有点的残差与残差平均值之差均小于给定值 0.6745S1, 综合衡量该预测模型的等级为Ⅰ级, 即该灰色系统预测模型好, 并绘制相应的灰色预测模型值与观测值对比图, 见图3。

3.2.2 Zn钝化作用灰色预测模型的建立

同理可得, 重金属Zn的预测值和模型检验的有关参数, 见表4; 计算得出重金属Zn的钝化效果灰色预测模型参数为a=-0.1386, u=16.0257, 得到灰色预测的GM(1,1)模型的响应函数模型为

式(3)经变换得到灰色预测模型为

同理, 结合表 5来综合划分模型预测精度的等级, 结果显示q=-0.028＜0.01, C=0.176＜0.35表明模型所得预测值与观测值之差并不太离散, P=1＞0.95表明所有点的残差与残差平均值之差均小于给定值0.6745S1, 综合衡量该预测模型的等级为Ⅰ级, 即该灰色系统预测模型好, 并绘制相应的灰色预测模型值与观测值对比图, 见图3。

表4 Cu和Zn的钝化效果观测值与预测值及有关参数Tab. 4 The observation values, forecast values and the relevant parameters about the passivation effect of heavy Metal Cu and Zn

表5 灰色模型精度检验对照表[22]Tab. 5 Gray model accuracy test comparison table

4 讨论

重金属是否能给生态环境和人畜健康带来危害,关键是其生物有效性。一般而言堆肥中重金属存在的形态可分为水溶态、交换态、有机结合态、碳酸盐和硫化物结合态及残渣态等形态存在, 其中前 3种形态的生物有效性较高, 而后 2种形态的生物有效性较低[23-25]。重金属生物有效性与重金属的形态有密切关系： 可交换态＞碳酸盐结合态＞铁锰氧化态＞有机结合态＞残渣态[22]。由于重金属离子的生物有效性的大小即能被植物吸收的重金属的多少决定着重金属毒性的, 而植物能够吸收的重金属离子一般为水溶态和交换态, 其他形态的重金属离子则不易被植物吸收[17]。水溶态是重金属中移动性最强的形态,是植物最易吸收也是对食物链污染潜力最大的形态[26]。DTPA提取态的重金属含量与其生物有效性有很好的相关性, 所以被广泛应用于重金属生物有效性。

目前对污泥等固体废弃物堆肥过程中的重金属污染状况比较关注, 许多学者尝试向污泥堆肥中添加不同的重金属钝化剂, 如石灰[27]、沸石[28]、风化煤[16]、粉煤灰[29,30]、膨润土[31]等, 以减小其生物有效性和环境风险, 并取得了大量卓有成效的研究结果。但对畜禽粪便中重金属进行钝化的研究则较少见[32]。蒋强勇等[28]指出向猪粪中添加不同组合的钝化剂沸石、粉煤灰、磷矿粉、钙镁磷肥等进行堆肥, 均能提高对重金属的钝化能力。刘浩荣等[33]研究了添加沸石、海泡石和膨润土对高温好氧堆肥处理中猪粪重金属的影响,发现经堆肥处理后, 重金属生物有效性降低。

已有研究表明, 竹醋液能显著影响猪粪堆肥中重金属形态的变化[34]。木醋液具有机酸、醛、酮、醇、酚及其衍生物等多种有机化合物, 因此具有很高的反应活性, 能与环境中的重金属离子发生络合等作用, 对重金属离子的生物活性具有很大影响。不同种类木醋液对不同重金属有不同程度的影响,最佳钝化剂料因重金属种类而异。本研究中, 棉秆木醋液作为添加剂能够有效地降低重金属的活性, 能够使迁移性较强的水溶态含量降低, 抑制生物的有效性, 对重金属Cu和Zn的钝化有积极的作用, 其中T4处理对重金属Cu和Zn的钝化效果均达到最好,分别为21.72%和33.11%。可能是由于棉秆木醋液含有的多种有机化合物, 对重金属具有稀释和中和的效果, 使之转变成生物有效性更低的各种盐类化合物, 说明在一定范围内, 添加比例越大转换成化合物的重金属就越多, 生物有效性就越低, 危害就越小。

图3 重金属Cu和Zn的预测值与观测值Fig. 3 The forecast value and observation value of heavy metal Cu and Zn

灰色系统理论建模的主要任务是根据具体灰色系统的行为特征数据, 充分开发并利用不多的数据中的显信息和隐信息, 寻找因素间或因素本身的数学关系。事实上, 微分方程的系统描述了我们所希望辨识的系统内部的物理或化学过程的本质。试验结果显示, 重金属Cu的灰色预测模型为其模型精度合格; 重金属Zn的灰色预测模型为其模型精度好。通过灰色预测模型可知, 该模型的适应力强, 模型的预测精度较高, 可以很好地棉秆木醋液对牛粪堆肥中重金属的钝化效果。

在实际生产和应用中, 除了考虑处理效果外, 还要考虑钝化剂的原料来源。由于木醋液是农林剩余物经热裂解后制得; 从来源上讲, 我国农林剩余物十分丰富[35], 这些剩余物为木醋液制取提供了充足的原料,用木醋液作为钝化剂不仅可以变废为宝, 还可以循环利用废弃物资源, 对生态农业可持续发展具有重要的意义。总之, 选择棉秆木醋液作为钝化剂是切实可行的; 采用灰色预测模型是合格的, 它有可能成为人们认识客观系统改造客观系统的一个新型的理论工具。

5 结论

1) 牛粪堆肥处理时, 棉秆木醋液作为钝化剂对重金属Cu和Zn钝化效果均高度显著对照组, 其中0.65%的棉秆木醋液添加比例对Cu和Zn的钝化效果最好, 分别达到21.72%和33.11%。

3) 综合而言, 可根据牛粪中所含重金属情况,有针对性的选择木醋液作为钝化剂; 灰色系统理论系统描述了我们所希望辨识的系统内部的物理或化学过程的本质, 故将钝化剂与灰色系统理论结合起来的为重金属处理技术提供理论依据。

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The passivation effect prediction model of wood vinegar on heavy metals (Cu, Zn) during cow dung compost process based on gray system theory

ZHOU Ling1,2, LI Zhiyu1, SHI Changqing3*, LIU Fei2, SUN Jinlong2, QIN Cuilan4, WANG Leiyuan4

1. College of Mechanic and Electrical Engineering, Tarim University, Alar 843300, China
2. The Key Laboratory of Modern Agricultural Engineering under the Department of Education of Xinjiang Uygur Autonomous Region, Alar 843300, China
3. College of Animal Science, Tarim University, Alar 843300, China
4. Southern Agricultural Mechanization Research Center of Tarim University, Alar 843300, China

In order to make the resource and harmless of animal manure, and to explore the influence rule of passivation effect of heavy metals during cow dung composting, we used cow dung for high temperature aerobic composting to research the effect of cotton stalk wood vinegar on heavy metals Cu and Zn. Because the composting process was one of the complicated processes of many factors,the factors space was hard to end, operation mechanism was not clear, and lack of information to determine the relationship. The grey system theory described the nature of the physical or chemical process within the system, offered a new way to solve such problems. The experimental results showed that cotton stalk wood vinegar added to heavy metals Cu and Zn passivation effect were highly significant as compared with the control group. Passivation ability of Cu was T4＞T3＞T4＞T2＞T1＞CK. Passivation ability of Zn was T4＞T3＞T5＞T2＞T1＞CK. Among them, the best passivation effect of heavy metal Cu and Zn was the cotton wood vinegar adding proportion of 0.65%, the values were 21.72% and 33.11%. Grey prediction model for Cu wasthe precision of the prediction model for Ⅰ level. Grey prediction model for Zn wathe precision of the prediction model for Ⅰ level.

composting; wood vinegar; GM(1,1); heavy metals; cow dung

10.14108/j.cnki.1008-8873.2016.01.023

S216

A

1008-8873(2016)01-147-07

2015-01-20;

2015-05-30

国家自然基金(51266014); 兵团博士资金(2011BB012)资助

周岭(1972—), 女, 四川人, 博士, 教授, 主要从事生物质资源化利用工程。E-mail： zhoul-007@163.com*通信作者：石长青, 男, 硕士, 副教授, 主要从事动物医学及畜禽粪便去污处理。E-mail： 1500584958@qq.com

周岭, 李治宇, 石长青, 等. 基于灰色系统理论的木醋液对牛粪堆制中重金属(Cu、Zn)钝化作用预测模型[J]. 生态科学, 2016, 35(1)： 147-153.

ZHOU Ling, LI Zhiyu, SHI Changqing, et al. The passivation effect prediction model of wood vinegar on heavy metals (Cu, Zn) during cow dung compost process based on gray system theory[J]. Ecological Science, 2016, 35(1)： 147-153.