水稻汞污染研究进展

刘慧，马文，戴九兰

（山东大学环境研究院，山东济南250100）

水稻汞污染研究进展

刘慧，马文，戴九兰*

（山东大学环境研究院，山东济南250100）

汞是一种全球性的污染物，具有不可降解、易迁移和生物积累等特性，在一定条件下可转化为毒性更大的甲基汞。水稻是重要的粮食作物之一，稻米对汞尤其是甲基汞有较强的富集能力，环境中的汞进入水稻体内可影响其正常生长，并通过食物链对人体产生危害。文章阐述了水稻中汞含量的现状，分析了水稻中汞的来源，阐明了汞对水稻毒性的生理生化效应，提出了降低水稻汞污染的调控措施；针对现阶段水稻汞污染研究的不足，展望了水稻汞污染机理和调控等方面的研究趋势。

水稻；汞；来源；生理生化毒性；调控措施

0 引言

汞（Hg）是有毒的、人体非必需的重金属元素之一。由于生物放大作用，汞的毒性通常在食物营养链的顶端最为严重。日本曾发生的水俣病事件，将汞尤其是甲基汞对人体的毒害作用引起了人们的关注。工业的迅速发展使亚洲成为汞排放最多的地区，其排放量接近全球总排放量的一半，并对约1000～1500万人的健康构成了直接威胁。目前，汞污染问题已成为有关学者研究的热点，引起了世界各地的广泛关注。

水稻是世界上近一半人口的主食，最近研究发现，稻米对汞尤其是甲基汞有较强的富集能力，可食部分稻米中总汞含量是旱地作物的1.9倍，汞矿区稻米对甲基汞的富集能力一般高出无机汞800倍（最高可达40000倍）［1-2］。在我国西南汞矿区，当地居民以稻米为主食，且水产品食用量较低，研究显示该地区居民存在一定的汞暴露风险，大米摄入总汞和甲基汞的贡献率分别高达42%和96%，计算得出的甲基汞暴露量超过目前的日容许摄入量，这一研究成果打破了传统的食用鱼类等水产品是人体甲基汞暴露的主要途径的国际共识［3-4］。

有关重金属对水稻污染的研究，大都集中在镉、砷两种金属上［5-6］。虽然近年来国内外对水稻汞含量现状、汞污染来源、汞对水稻毒性的生理生化效应和调控措施等方面开展了一些研究工作，但是关于汞对水稻污染的比较全面系统的研究却鲜有报道，文章将对上述各研究领域取得的进展进行系统地分析和概述。

1 水稻中汞含量及来源

1.1 水稻中汞含量

水稻是重要的粮食作物，也是易吸收富集汞的农作物之一。2000年中国总膳食汞摄入量的研究结果显示，居民膳食中总汞摄入量的约50%来自谷类（主要为大米）［7］。研究发现中国稻米汞含量呈带状分布，受汞污染的情况由南到北和由东到西均呈现轻—重—轻的趋势［8］。江西、湖北、湖南、广东、广西和四川等6省抽检的1321份稻米样品总汞含量范围是0.8～63.4μg／kg，各省稻米平均汞含量分别为3.7、12.3、2.1、2.3、1.3、3.1μg／kg［9］。广东、东北三省、江西、广西、湖北、湖南、贵州、江苏和上海等省市精米中总汞含量为0.86～47μg／kg，总平均值为9.5μg／kg，且我国稻米中总汞对居民健康风险贡献为1.7～12%［10］。由此可见，我国现阶段水稻中汞含量分布是不均匀的，受汞污染较严重的地区，水稻中汞含量较高。

由于季节性灌溉，使稻田生态系统成为一种特殊的湿地生态系统。淹没的湿地土壤为汞的甲基化提供了厌氧的环境以及硫酸盐还原菌和铁还细菌等重要的甲基化微生物［11］。所以，相比较其它农作物，水稻具有更强的将无机汞转化为甲基汞的能力。通过对南方7个省市市售稻米居民汞暴露健康风险评估研究表明，稻米是居民甲基汞暴露的重要来源［12］。在低汞暴露的河南省信阳市水稻中甲基汞含量是旱地作物的12倍，汞甲基化能力是旱地作物的6.3倍［1］；高汞污染的贵州汞矿区稻米中甲基汞含量为4.85～16.85μg／kg［13］，且当地居民食用稻米对摄入甲基汞的贡献率为96%［4］。综上研究表明，目前中国水稻存在一定程度的汞污染，尤其是在汞矿区等高汞污染的地区，且稻米对甲基汞的富集能力要高于无机汞。然而，现阶段对分布面积最广的低汞区稻田生态系统中稻米总汞和甲基汞含量及其甲基化机制国内外研究较少，应当引起关注。

1.2 水稻中汞的来源

1.2.1 土壤

在陆地生态系统中，土壤是重金属汞在自然环境中迁移、转化的重要场所，土壤汞无论其含量高低，都能持续不断地向植物输送，成为陆地食物链的汞源。土壤汞污染，会给农产品带来直接危害。贵州万山汞矿区稻田土壤中汞含量可达790 mg／kg，其含量是国家农田土壤汞含量二级标准的1580倍（GB 15618—1995标准规定为0.5 mg／kg），水稻可食部分无机汞含量最高可达460μg／kg，甲基汞含量最高为44μg／kg，严重超出国家食品汞含量限值［2，14-15］。大量实地采样结果显示土壤中汞含量在一定范围内和水稻汞含量呈正相关［16-17］。对土壤投加不同浓度的HgCl2种植水稻的小区试验，也发现水稻籽实和茎叶中汞的残留量与土壤汞处理浓度呈显著正相关［18］。这是由于在水稻生长过程中根系会吸收土壤中的汞，在向上运输营养物质的同时也将汞带到水稻植株的其他部位，进而造成汞的积累和危害。因此稻田土壤中的汞是水稻植株汞的一个重要来源，在受汞污染的土壤上种植的水稻质量应引起注意。

1.2.2 大气

大气中的汞，除了来源于火山、地热活动、土壤释汞、自然水体释汞、植物表面的蒸腾作用、森林火灾等自然来源外，人为污染也是大气汞的一个重要来源。全球人为污染源每年向大气排放的汞量约为1900～2200 t，其中燃煤与垃圾焚烧排放的汞量占70%，中国每年排放汞约500～600 t，约占全球汞排放总量的四分之一［19］；中国大气汞的人为来源中有45%为有色金属冶炼，38%来源于煤燃烧，其它17%大部分是由于电池和荧光灯的生产带来的，其中广东、贵州、湖南的大气汞排放分别占全国大气汞排放总量的8.3%、7.3%和6.0%［20］。大气受到汞的污染后，对水稻汞累积的贡献，主要是通过水稻叶片直接从大气中的吸收汞［21-22］。在大气汞含量为1652 ng／cm3的汞矿区附近，水稻叶中无机汞高达9.1 mg／kg［17］。这是因为受污染的空气中气态汞含量较高，可经过水稻光合作用和蒸腾作用随叶片气孔开合进入水稻植株中。另外，大气汞在迁移转化过程中，会通过干、湿沉降的形式进入稻田生态系统。大气干湿沉降输入到农田中的汞（3.54 g／hm2）大于通过灌溉输入的汞（1.85 g／hm2）［23］，可见大气汞沉降对土壤汞污染的贡献较大，这些大气汞沉降可能是水稻潜在的汞污染来源。沉降到稻田中的汞会通过水稻根系和叶片的吸收作用进入水稻植株体内，且研究表明新沉积的汞更容易被水稻富集以及转化为甲基汞［24］。综上表明大气汞是水稻汞的重要来源，同时这也警示我们应加大对水稻集中种植区大气污染的治理。

1.2.3 污水灌溉

为了缓解水资源危机，真正实现污水资源化利用，20世纪60年代以来污水灌溉被广泛应用。由于污水中含有较高的氮、磷、钾、锌、镁等营养元素，稻田生态系统越来越多地使用污水灌溉。工业污水含有一些不利于水稻生长的重金属盐类，所以污水灌溉常将汞元素带入稻田，通过食物链带来危害。我国污灌区遭受汞污染的稻田涉及15个省、市（自治区），生产的稻米中汞含量均已超过国家卫生标准（GB 2762—2012标准规定为20μg／kg）［25-26］。污水灌溉对水稻的污染一方面是水稻直接吸收污灌水中的汞，水稻中的汞含量和灌溉水中的汞浓度呈显著正相关［27］。当灌溉水中的汞含量还未达到造成水稻生长发育的明显外观危害（0.37 mg／L）时，糙米中汞的含量就达到了对人体健康有危害的程度，说明污灌水中的汞在农产品中的残留危害比对产量的影响更为突出［28］。

另一方面，长期使用含汞污水灌溉会增加土壤的汞含量，若超过土壤自净能力，会引起土壤汞污染，破坏微生物群落结构，进而污染水稻品质［29-30］。印度加尔各答由污水灌溉的稻田土壤中汞含量高达9.65 mg／kg，超出农田土壤汞限值的将近20倍［15，31］；沈抚污灌区土壤中汞含量超出农田土壤汞限值4.5倍左右，生产的水稻汞含量超标高达101.5倍［32］。对含汞污水灌溉的稻田进行实地调查研究发现水稻植株体内汞浓度随土壤汞含量增大而增大［33］。由此可见，污水灌溉在一定程度上会给水稻带来汞污染危害。随着城市工业类型的发展和变化，污水水质也会发生变化，污水灌溉更长期的利用究竟会有什么后果是我们所缺乏的知识，应成为今后研究的重点，现阶段，我们要健全污水灌溉的标准体系，加强对污水灌溉技术的研究。

1.2.4 农药化肥

过量施用农药化肥虽保住了农作物产量，却污染了环境，施用含汞的农药（如烷基汞化合物、甲基汞、乙基汞和烷氧基烷基汞化合物等）和不合理的施用化肥，都可以导致土壤中汞浓度升高，进而影响水稻品质。研究显示日本稻田土壤中汞残留，部分是由于农业杀菌剂的使用［34］；日本使用含汞农药的地区稻米中汞平均含量为900μg／kg［35］；长期使用含汞化合物作为保护剂的水稻种子，水稻中汞含量远超过此保护剂本身，这些都表明含汞农药的使用会造成农药中的汞在水稻中累积、残留，影响稻米质量安全，进而污染食物链［36］。一些肥料中也含有重金属汞，例如过磷酸钙、三元复合肥（氮磷钾肥）和有机—无机复合肥中平均汞含量分别为5.6、1.6和2.4 mg／kg，这些汞会随着施肥过程进入稻田土壤［37-38］。土壤中的汞浓度超过一定水平就会在水稻植株内积累，致使稻米中汞含量日益增高。研究表明随着施用磷肥量的不断增加，水稻植株对汞的吸收与积累量显著增加［39］。另外，有机肥中的溶解性有机质含有大量的羧基、羟基、氨基以及羰基等官能团，这些基团可以与汞发生配位、络合反应，增大其在土壤溶液中的溶解度［40］。所以溶解性有机质的存在能显著地降低土壤对汞离子的吸附能力，提高汞的生物有效性，使汞更容易被水稻吸收。概括起来说，现代水稻生产中农药化肥的大量使用，在增加水稻产量的同时，也造成了土壤和稻米汞污染。农药带来的污染主要是由于农药本身含有汞及其化合物，经喷洒使用后带来直接的汞积累；化肥的危害分为直接和间接，直接作用是含汞的肥料的使用，间接作用是化肥中溶解性有机物增大汞的迁移性促进水稻植株对汞的吸收。

2 汞对水稻生理生化的影响

汞是植物的非必需元素，是对植物生长和发育毒性显著的污染物质。汞能够在水稻植株各部位积累，严重影响其生长发育。随着先进的科学研究手段的应用，有关汞对水稻生理生化影响的研究也越来越多。汞处理对水稻的影响整体呈现低浓度处理对水稻株高、穗重有促进作用，对水稻分蘖影响不明显；高浓度处理则显著降低株高和穗重，分蘖数显著降低［41-42］。汞对水稻毒性的生理生化效应分为以下三个方面。

2.1 汞对水稻光合作用的影响

光合作用是水稻赖以生存的基础，研究表明汞能抑制水稻叶片光合作用，从而影响水稻植株生长发育［43-45］。叶绿素含量、叶绿素a／叶绿素b比值和希尔反应活力是水稻光合作用重要指标。叶绿素含量以及叶绿素a／叶绿素b的比值是衡量叶片衰老的重要指标，也是影响植物光合作用重要因素。用浓度为2.0 mmol／L HgCl2处理水稻幼苗5 d后叶绿素含量下降了53.6%，这说明汞离子对水稻幼苗叶绿素有较强的破坏作用［44］。希尔反应是光合作用最本质的部分，其反应活力大小是叶片光合强度高低的一个重要指示。有研究指出尽管在低汞条件处理下，叶绿素含量以及叶绿素a／叶绿素b的比值会增加，但希尔反应活力低于空白对照组，并且随着汞处理浓度的增加而降低，这说明汞能抑制参与光合作用的酶活性［45］。此外，光系统是一个完整的、有许多色素和蛋白质组成的独立结构，具有对光吸收、传递和转换的作用，分为光系统I（PSI）和光系统II（PSII），与电子传递体组成光合作用重要的电子传递链。研究表明汞对光合作用电子传递链有明显的抑制作用，能在不同位点阻断电子流动，从而影响光合作用，并且汞离子对PSII的抑制作用较PSI大［43］。综上可知，汞胁迫下会影响水稻光合作用中叶绿素含量、叶绿素a／叶绿素b的比值、参与光合作用的酶活性以及阻碍光合作用电子传递。

2.2 汞对水稻植株抗氧化酶和活性基团的影响

水稻植株在重金属元素汞的胁迫下会产生次级胁迫，直接或间接地产生过量的活性氧（ROS）自由基，对细胞膜系统和蛋白质等大分子具有强烈的刺激作用。同时，水稻体内存在的抗氧化酶—过氧化氢酶（CAT）、过氧化物酶（POD）和超氧化物歧化酶（SOD）是ROS自由基清除系统中重要的酶。汞离子能取代抗氧化酶中的必需元素而导致生物大分子构象的改变，造成酶活性失调，从而干扰细胞的正常代谢过程。用浓度为0.25 mmol／L的HgCl2处理水稻幼苗根部能使CAT活性比对照组下降80.5%，POD活性上升3.2%，SOD活性下降54.6%，扰乱水稻体内酶的活性和表达，阻碍水稻根系正常发育［46］。另外汞离子具有高度的亲电子性，与水稻体内电子供体的基团如羰基、羧基、羟基、氨基和磷酰基等均有很强的结合力，导致水稻植株体内基团和酶活性下降，尤其是汞与巯基基团的结合会扰乱任何未受保护的蛋白质的正常功能，是汞的毒性机制核心［47］。

2.3 汞对水稻蛋白质磷酸化的影响

蛋白质磷酸化是生物体内存在的一种普遍的调节方式，与钙浓度密切相关，在调节和控制蛋白质活力和功能过程中占有极其重要的地位。汞作为极毒的重金属元素能够抑制磷酸化蛋白的表达。研究发现，短期汞离子处理（4～8 h、0.1 mmol／L）可刺激水稻叶片细胞膜和根细胞膜上钙离子通道短暂开放，叶片细胞中蛋白质磷酸化作用得到提高，但根细胞内蛋白质磷酸化受到抑制；当汞离子处理时间超过12 h后，叶片细胞中蛋白质磷酸化也开始受到抑制［48］。由此可见，汞胁迫对水稻根系和叶片细胞蛋白质磷酸化的影响是由于汞抑制了磷酸化蛋白质本身的表达。

另外，特殊的稻田生态系统能使无机汞在微生物的作用下转化为毒性更强的甲基汞而产生危害［2］。研究显示水稻中甲基汞含量要高出临近旱地作物（玉米、蔬菜类）中甲基汞含量10～100倍［49］。但是有关甲基汞的研究大都集中在它的生物放大和生物富集等方面，而对水稻毒性的机理，目前还不明确。

3 稻田生态系统中汞污染调控措施

3.1 低积累水稻品种的筛选

研究水稻低吸收汞的遗传机制及基因定位，并通过基因工程技术，培育出抗性强、产量高的水稻品种，以保证汞污染条件下和低汞暴露地区的水稻安全生产，已成为目前研究减少水稻汞污染的热点与发展方向。大量研究显示，不同水稻品种间的总汞含量有显著差异（见表1），且水稻对汞的吸收具有基因型稳定性，这表明可通过筛选低积累汞基因型来达到减少水稻对汞积累的目的［50-52］。余有见等通过对8个基因型水稻对汞耐性的比较发现，9311的耐汞性最强，其次为IR64，Azucena耐汞性最弱［53］；李冰在稻田土壤汞严重超标的情况下（44.3 mg／kg），筛选出稻米总汞含量在国家食品安全标准以下的水稻基因型［54］；在贵州省万山种植低汞积累水稻品种将减少当地居民甲基汞暴露高达69%［51］。可见，筛选低汞积累型水稻品种，可以作为良好的低汞积累基因型在汞污染的土壤上生产［55］。然而，目前对水稻耐汞毒害和积累的机制所知甚少，因此，有关水稻低汞积累的机理以及控制基因等方面还需要进一步深入研究。

表1 水稻耐汞品种（总汞）

3.2 喷施含硒肥料

元素之间的相互作用是指元素在土壤中或植物中产生相互的影响，也就是说，两种元素之间能够产生的促进或拮抗作用。硒（Se）是一种重要的微量元素，在土壤和植物体内可以和汞产生拮抗作用，缓解重金属汞的毒性。最近有研究指出硒在限制水稻植株中汞的生物有效性和生物积累起到了重要的作用［56-57］。这是由于汞和硒在植物根系周围产生了HgSe这种极难溶解的物质（溶度积Ksp＝10-58），抑制了水稻对汞的吸附［58］。方勇等喷施浓度为75和 100 g／hm2的硒肥，可显著降低了稻米中汞含量（P＜0.05）［59］。由此可见，在稻田中合理施用含硒肥料对提高水稻质量、保证食品安全和进一步探索提高我国汞污染区稻米质量具有重要意义。另外，在实际应用之前，必须充分认识到过量硒的添加同样可能对水稻造成硒-汞复合污染的新问题。

3.3 调节土壤pH

土壤pH不仅影响汞在土壤溶液中的形态，而且通过影响土壤颗粒表面交换性能而影响汞的生物有效性。土壤通常是电负性的，在土壤低pH值条件下，较高的氢离子会和汞离子竞争吸附活性位点或者有限地吸附在土壤固体表面，此时汞离子会被释放出，增加汞的迁移性，导致更多的汞被水稻植株吸收；相反在较高土壤pH环境中，土壤对汞离子的吸附作用增加，抑制汞的生物有效性，因而降低汞对水稻的危害。把土壤pH由3提高至5，土壤对汞离子最大吸附量将从56%提高到98%［60］。在汞污染的土壤修复方面常用于调节土壤pH的改良剂是石灰石，其在抑制土壤可溶性汞方面起到重要的作用［61］。施用石灰石除了增加土壤pH，钙离子也能与汞离子争夺植物根表面的代换位置，使植株吸收汞明显减少［62］。因此，提高土壤pH，能够有效减少水稻植株对土壤汞的吸附，但是土壤太酸或太碱却不利于水稻的正常生长，所以探讨既可以显著降低土壤汞有效性，又有利于水稻生长的pH条件应该成为今后研究的重点。

3.4 提高土壤有机质含量

土壤有机质不仅对土壤肥力有重要影响，而且对土壤中重金属污染物的化学行为有不可忽视的影响。有机质可以改变汞在土壤中的形态，络合汞离子生成难溶的络合物，降低汞在土壤中的迁移性［63］。在一定的土壤条件和时间限制下，土壤有机质每增加1%，汞的固定率可提高30%，同时还能改变土壤汞的形态分布［64］。刘文拔等研究指出施用有机肥能够降低土壤有效态汞高达54.10%［65］。因此，在富含有机质的土壤中存在明显汞的富集现象，增施有机肥等有机质含量较高的肥料能减少水稻对汞的吸收。然而有机肥大量施用，会使土壤中溶解性有机质也增加，从而提高汞的生物有效性，所以施加有机肥减少水稻汞污染的合理用量应当成为今后稻田施肥的研究重点。

4 展望

综上所述，目前关于水稻汞含量的现状研究大都集中在汞污染较严重的汞矿区，对低汞区稻米汞含量及其甲基化机制国内外研究较少；有关水稻汞污染来源中大气干湿沉降来源的关注度还不够；针对甲基汞对水稻生理生化的影响研究着重点都放在其生物放大方面，对机理方面的研究却鲜有报道；并且，水稻汞污染的控制措施都有一定的局限性。因此，针对现阶段研究的欠缺和不足，今后的研究重点应放在低汞污染区水稻汞污染研究、大气汞干湿沉降对水稻生长带来的影响、甲基汞对水稻生理生化效应的机理研究以及寻找更加有效的调控水稻汞污染方法等方面。

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（学科责编：吴芹）

Research progress ofmercury pollution on rice

Liu Hui，Ma Wen，Dai Jiulan*

（Environment Research Institute，Shandong University，Jinan 250100，China）

Mercury（Hg）is a global pollutant，and it is non-degradable，easy to migrate and bioaccumulate in environment.Mercury may be methylated into extremely toxic methyl mercury（MeHg）in certain condition.Rice is one of the most important crops，however，it also had strong ability of enrichment mercury，especially methyl mercury.Moreover，mercury in environment can enter into the rice plant and affect its normal growth，then cause hazard to human body through food chain.In this review，we expounded the present situation ofmercury concentration in rice，summed up the sources of Hg in rice，summarized the physiological and biochemical toxicity of Hg to rice，and finally，put forward the available measures which could reduce mercury pollution to rice.Aiming at the shortcomings of the present studies，future researches about the mechanism and controlling methods ofmercury contamination in rice were discussed.

rice；mercury；sources；physiological and biochemical toxicity；controllingmeasures

X56

A

1673-7644（2015）02-0170-07

2014-10-20

中国科学院土壤环境与污染修复实验室开放基金项目（2012005）；国家自然科学基金项目（41201318）；山东省自然科学基金项目（ZR2013CM042）；山东省科技发展计划项目（2012G0021706）

刘慧（1988-），女，在读硕士，主要从事环境生态学等方面的研究.E-mail：liuhuilove1023＠126.com

*：戴九兰（1975-），女，副教授，博士，主要从事环境生态学等方面的研究.E-mail：daijiulan＠sdu.edu.cn