基于资源和能源回收的城市污水可持续处理技术研究进展

冯玉杰，张照韩，于艳玲，何伟华，刘　佳，曲友鹏

(哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，哈尔滨150090)

在全球都在强调可持续发展的大背景下，污水处理也应该走可持续发展的道路。从可持续发展的角度看，污水不是一种废物，而是一种使用过的水，可以看作是一种资源和能源的载体，是一种放错位置的潜在可利用的丰富水资源，这也是我们对污水本身认识理念上的一种革新。污水本身就是一种可以被重复利用的资源，蕴含有巨大的碳、氮、硫、磷等资源，污水中的COD是一种含能物质，污水中的氮素可回用为氮肥，磷是一种可回收再生的潜在磷资源，而污水的温度也是一种可以利用的热源。以2012年为例，我国污水排放量为684.8亿t，相当于污水中含有684.8万t有机肥料，96.09亿m3甲烷，336.6万t氮源，71.7万 t磷源，120.5万 t硫源。如何实现废水的高效、资源化及能源化利用，已经成为环境工程领域世界性热点和关键基础难题之一。可持续的污水处理技术应该是转变以单纯的“处理”为有目的性的“回收”。因此，可持续的污水处理技术应具备以下内涵，一是回收污水中蕴藏的能源和资源，二是处理技术本身也应当具备能量和资源消耗最低的特点，在此基础上实现水的回用。

本论文在分析了当前污水处理存在问题的同时，论述了基于碳源、氮源和磷源回收和低能耗处理的城市污水可持续处理技术，并展望了其发展方向。

1　传统水处理存在的问题分析

相对于可持续处理工艺，传统的水处理技术尽管能够有效的去除COD、N、P等污染物，但存在着“以能耗能”和不考虑物质循环的两大弊端。“以能耗能”指采用传统的截留、汇集、处理等手段达到污水净化的目的和方法，即采用一切可能的技术手段，以耗费资源和能源为代价，将污水中的各种污染物去除。目前，污水处理尚属能耗密集型行业，其消耗的能源主要包括电、燃料及药剂，电耗占总能耗的60%～90%。二级污水处理厂吨水电耗为0.266 kW/m3，其中生物处理和污泥处理单元占总能耗的60%以上。

传统污水处理技术往往以单纯的净化水质为目标，不考虑物质循环和能量回收。而废水处理的同时，会释放出大量的CO2，同时产生大量的活性污泥。据测算，一个日处理万吨的污水处理厂，每天向环境中释放约3～7 t净的碳排放量，剩余污泥的日产量约为5～7 t左右。因此，传统污水处理的后果是水体得到净化，而排放的CO2能够造成温室效应，导致大气污染，而所产生的活性污泥，会对环境造成固体废物污染，具有污染转嫁的嫌疑。

此外，污水中已检测到多种新出现的微污染物，如添加剂、药物、个人护理品、杀虫剂、阻燃剂、农药、内分泌干扰物、抗菌剂、消毒副产物、抗生素等，它们具有持久性和生态毒性，并易于在生物体内进行积累的共同特性。而传统污水处理工艺对其去除效能也十分有限，致使其长期存在于城市水体中，对人体健康和生态安全造成了极大的潜在危害。

因此，水的可持续发展成为首要任务，而可持续水处理工艺便显得尤为重要。它所追求的目标是最少的COD氧化，最低的CO2排放，最小的污泥产量，回收氮磷，有效去除污水中的微量有毒污染物，最后处理水回用。所以，发展可持续的污水处理技术能够同时解决资源能源回收和水资源短缺两个关键水问题。

2　可持续的碳源回收处理技术

污水中的COD是一种没有被恰当利用的潜在绿色能源，每1 kg COD大约能产生14 MJ的代谢热［1］。因此，对污水中潜在的有机能源进行回收和利用有着重要的现实意义，对污水处理低碳运行有着举足轻重的作用。

2.1　有机物厌氧消化产甲烷

厌氧消化是一种用无氧或缺氧环境下生长于污水、污泥和垃圾中的厌氧微生物群的作用，在厌氧条件下将有机物经水解酸化、气化而分解成稳定物质(甲烷和二氧化碳)，病菌寄生虫卵被杀灭，达到减量化、无害化和资源化的复杂生物化学序列反应过程，可分为水解、产氢产乙酸和产甲烷阶段。研究人员指出，通过厌氧处理COD 25 t/d的剩余污泥可产生CH47 000 m3/d，相当于25 GJ的能量。若采用热电联产燃气机，则可获得1.2 MW的电能［2］。

厌氧发酵产甲烷是一种最传统的废物能源化方法，因其能大幅度降低BOD和COD含量及产生可再生能源等优点，广泛应用于高浓度有机废水、农林固体废弃物、餐厨垃圾、污水厂剩余污泥等处理方面。早在1860年法国工程师Mouras用厌氧方法处理经沉淀的固体物质，开启了厌氧生物处理的大门。至1950年代，逐步开发出了腐化池、消化池及厌氧接触工艺，形成了第一代厌氧反应器［3］。直到1970年代，人们开发出了能够保持大量活性厌氧污泥的第二代厌氧反应器，如厌氧滤池、升流式厌氧污泥床反应器、厌氧接触膜膨胀床反应器等。它们的共同特点是可以将固体停留时间和水力停留时间相分离，使得其固体停留时间可长达上百天。然而第二代反应器往往会发生短流或布水不均的问题，导致进水和保持的污泥不能够具有良好的接触，从而使其实际应用受到限制。科学家针对此开发出了利于污水和污泥接触的第三代厌氧反应器，如厌氧颗粒污泥膨胀床、厌氧内循环、厌氧升流式流化床等反应器，目前在全世界得到广泛引用［4］。

厌氧处理产甲烷不仅可利用有机物生物能，同时也可获得可观的“碳信用额”，以补偿因化石燃料发电所产生的负“碳信用额”。目前，大多石化燃料发电厂，产生1 MW的电要排放CO220 t/d。而厌氧处理产甲烷所形成的“碳信用额”源于所产生的能量，而这部分能量可减少石化燃料发电的煤、油消耗量，故可大幅减少CO2的排放量。由此，厌氧处理对可持续发展起着重要的作用。

2.2　有机物厌氧发酵制氢

氢气作为清洁能源的首选，是未来理想的燃料之一。生物制氢技术作为一种低成本、低能耗的绿色能源生产技术，可以结合有机废水处理和清洁能源生产而备受关注。生物制氢过程分为:暗发酵制氢、光生物制氢、光暗发酵耦合制氢。我国在暗发酵生物制氢方面处于世界领先地位。1990年以来，任南琪院士课题组等经过30多年的研究，发现并提出了乙醇型产氢途径，并陆续分离获得了B49、R3、Y3等一系列高效产氢菌，最大产氢能力为干细胞产氢35.74 mmol/(g·h)和每摩尔葡萄糖产氢2.81 mol。同时，他们还研制出了CSTR型和EGSB型两种高效生物制氢反应器，并在1999年完成了世界上首例中试研究，每立方米反应器每天可产生氢气5.7 m3。2005年，又在世界上首次建立“废水发酵生物制氢示范工程”，采用的制氢装置有效容积65 m3，日产氢350 m3，并成功完成了与氢燃料电池耦合发电的工程示范，可满足60～80户居民使用［5］。然而，成本问题制约了生物制氢技术的工业化应用。廉价底物的开发与应用对降低生物制氢的成本至关重要。目前该领域重点开展以工农业废水、城市污水、畜禽废水等可再生资源及秸秆等含纤维素类生物质为原料的发酵制氢研究，既降低了成本，又为该技术用于实际废水处理提供了理论依据。

2.3　基于生物电化学原理的水处理创新模式

微生物燃料电池(microbial fuel cells，MFC)是近年来出现的一种非常有潜力的新概念污水处理装置技术。MFC技术借助产电微生物的催化作用，将污水中的有机物甚至有毒物质的化学能转变为电能。目前，研究者使用该技术实现了对生活污水、啤酒废水、屠宰废水、垃圾渗滤液等实际废水进行处理，所获得的电能可为一些小型传感器、监测装置、LED灯、机器人等低能耗装置供电［6］。

典型的微生物燃料电池系统一般由厌氧的阳极区和好氧的阴极区组成，中间用分离介质分开，反应区用导线在外部连接。在阳极表面，细菌代谢有机生物质生成电子和质子。电子从阳极通过外电路转移到阴极，与最终电子受体氧气相结合，在阴极氧还原催化剂的作用下最终生成水，从而完成整个生物电化学的电子转移。在过程中，化学能转化为电能并经由外电路收集获取。其工作原理图如图1所示。据我们计算，按照0.5 V输出电能，1 kg COD理论上能产生6 000 kJ能量(约1.67 kWh)，按40%的效率计算，可产生2 400 kJ能量(0.67 kWh)。

图1　微生物燃料电池工作原理图Fig．1　Schematic diagram of microbial fuel cells

阐明有机物在系统内的电子转移模式，降低系统构建成本，提高能量转化效率及系统运行稳定性，是这一技术实现在水处理中应用的前提。在该方向上，中国学者做出了重要贡献，产生一系列的理论与技术突破。哈尔滨工业大学在近10年的研究中，完成了近10种低成本、高效新型材料研发或制备处理工艺，其中包括阳极材料［6-8］、阴极材料［9-15］、以及其他材料［16］。这些低成本新材料的应用突破了材料成本高的问题，使得材料成本下降了95%以上。完成了国际上首个应用生活污水的平推流放大系统［17］以及应用啤酒废水的堆栈式放大系统［18］，并通过实验研究首次验证了利用水中有机物自持能量完成污水处理系统与性能的试验研究，为推动该技术在水处理中的应用做出了重要贡献。

表1　低成本、高效新型材料以及制备处理工艺研发Table 1　Research and development of new low-cost materials with high performances and its preparation techniques

2.4　基于微藻能源的水/烟气联合处理技术

微藻是一类在水中生长的种类繁多且分布极其广泛的低等植物，可通过光合作用将CO2固定为有机碳(蛋白质、碳水化合物、油脂)，藻细胞中的三酰甘油酯是制备生物柴油的主要原料，其含量可达微藻干质量的30%～70%，是菜籽、花生、大豆等油料作物的7～10倍。微藻干质量包含40%～50%的碳，理论上计算培养1 t微藻生物质将捕获1.83 t CO2，其光合效率是普通陆生植物的3.5倍左右，因此微藻对于CO2减排和能源生产都具有重要的价值。绝大部分微藻不仅能通过自养方式利用无机碳源CO2完成自身的生长和油脂积累，在有机物存在时，也能利用有机碳源进行异氧呼吸，且通常情况下异养呼吸比自养呼吸更容易进行。因此，早在 20世纪 50年代，Oswald和Gotass就提出将微藻技术用于污水处理，水中的有机碳、有机氮、无机氮和磷酸盐都可以成为微藻的营养物质来源［20］。

美国、日本英国等国家相继启动了“水生生物种计划 ASP”(1978～1996，2007年重新启动)，“微型曼哈顿计划”(2006～2010)，“藻类生物燃料技术路线图”(2009)，“地球研究更新计划技术”(2010)等涉及微藻固碳及生物柴油转化项目。国内的清华大学、中科院多家院所、浙江大学、华东理工大学、天津大学、哈尔滨工业大学等多家单位依托于973、863、科技支撑等国家重大科技计划也开展了相应的基础研究和产业化的探索。目前使用微藻获得的动力燃料在技术上已经获得成功并验证应用。

哈尔滨工业大学课题组以废水中的C(主要是有机碳)、N、P为营养源进行微藻培养，既降低了微藻培养成本，也达到去除污染物的目的［21］。以不灭菌的生活污水作为微藻培养基，利用从自然生境中筛选的栅藻，藻细胞油脂含量可高达37.65%。生活污水中的 COD、氮、磷去除率达60%、71.5%和99.0%。研究还表明适宜的碳氮比有利于微藻的生长，高碳氮比有利于油脂积累，有机碳源更利于微藻生物量和油脂积累［22］。同时，建立了电混凝微藻分离收集方法，使微藻的收集率达到99%以上，有效实现了微藻的收集分离，保证出水水质［23］。清华大学胡洪营课题组将基于微藻培养的污水深度脱氮除磷系统与生物柴油生产系统耦合在一起，获得了二级出水中的无机营养物去除率达98%，藻细胞油脂含量达到31%的效果［24］。

NO、NO2等气态小分子氮氧化物能通过扩散作用进入微藻细胞进而作为氮源被微藻利用，这证明了利用微藻实现空气净化和烟气固碳脱硝在理论上是可行的［25-26］。日本的大阪大学从1996年开始，最早开展了此项研究，涉及藻种［25-26］、反应器［27］、微藻脱氮机理等［26］。韩国的Jin等通过添加Fe(II)EDTA提高了NO在水相中的溶解度，提高了微藻脱硝效率［28］。中国科学院青岛生物能源与工程研究所的刘天中课题组和中科院水生生物研究所王强课题组分别从微藻烟气脱硝工艺［29］和细胞代谢的角度开展研究［30］。本课题组就烟气脱硝藻种和反应器开发方面开展的相关研究可实现 NOx(＜500×10－6)去除率＞92%。

利用微藻进行污水和烟道气的联合处理，是一新的创新探索，已见报导的并不多。本课题组将微藻应用于处理二级出水并引入CO2做为碳源补充，将烟气中NOx作为微藻生长的氮源的一部分引入到系统中，建立了基于微藻生物柴油生产的污水深度净化/烟道气处理的联合处理技术模式(图2)。由于光合作用放氧，微藻光反应器出口含有较高的O2，可用于二级生物处理中曝气池曝气;曝气池出口气体中含有较高的CO2，可与烟道气一同为微藻反应器提供碳源。微藻培养过程中，可将烟道气中的NOx几乎全部吸收，起到净化烟气的作用。培养的微藻经电混凝分离，出水经进一步的膜分离达标排放;浓缩的藻液部分回流至光生物反应器、部分经过烟气的余热干燥后进行油脂提取等步骤获得生物柴油，油渣可用来发酵产甲烷，沼渣用作肥料，该系统可同时实现CO2固定、水气中的N，P污染物去除及能源回收。

图2　基于微藻生物柴油生产的污水深度净化/烟气处理联合处理技术模式Fig．2　The combined technology mode for wastewater and flue gas deep-treatment based on the biodiesel production with micro algae

3　可持续的脱氮处理技术

3.1　短程硝化/反硝化

短程硝化反硝化是利用硝酸菌和亚硝酸菌的差异，控制硝化反应只进行到阶段，即造成大量的积累，然后进行反硝化反应。其标志是硝化产物持续稳定的积累，要求硝化产物中值至少大于0.5。短程硝化反硝化具有代表性的工艺是由荷兰Delft科技大学开发出的SHARON工艺，它能使硝化系统中亚硝酸盐的积累接近100%。目前该工艺已在荷兰两座废水生物脱氮处理厂应用。其生化反应式为:

与活性污泥法相比，短程硝化反硝化具有如下优点:硝化阶段节省氧供应量25%左右，降低曝气过程的能耗;可节省反硝化需碳源40%左右，降低了有机碳投加和运行费用，且在C/N比一定条件下提高TN去除率;硝化过程可减少污泥产量33%～35%左右，而反硝化过程可减少产生污泥55%左右;缩短反应时间，相应反应器容积减小30%～40%左右，节省基建费用;减少碱的投加量［31］。

3.2 厌氧氨氧化(ANAMMOX)

ANAMMOX是指在厌氧条件下，通过自养菌的生物化学作用，氨氮以亚硝酸氮作为电子受体直接被氧化为氮气的过程。Strous等人研究了流化床、固定床和SBR等反应器中的厌氧氨氧化现象，提出了最可能的化学计量关系［32］:

上式表明氨氮和亚硝酸盐的去除比率大致为1∶1.32，同时生成比例为0.26的硝酸盐氮。ANAMMOX菌为无机化能自养生长，以作为唯一碳源，但其增长速率极慢，仅为0.001/h。

研究者根据厌氧氨氧化对进水基质的要求开发出了SHARON与AMAMMOX的组合工艺。氨氮废水首先经亚硝化反应后50%左右转化为亚硝酸盐，随后将符合厌氧氨氧化反应比例的废水再进行厌氧氨氧化转化为氮气，达到两个工艺的有机组合。目前主要通过温度、溶解氧和污泥龄控制实现工艺组合。荷兰鹿特丹Dokhaven污水处理厂建成了第一个生产性的SHARON-AMAMMOX联合处理工艺，反应器有效容积70 m3，稳定运行后，容积总氮去除负荷高达 9.5 kg/(m3·d)［33］。此工艺具有耗氧少、污泥产量少、不需投加外碳源等优点，具有很好的应用前景。

3.3　同步硝化反硝化

同步硝化反硝化(SND)是指当好氧与缺氧环境在一个反应器中同时存在，硝化和反硝化在同一反应器中、相同操作条件下同时进行的现象。此过程不仅可发生在膜生物反应器中，如流化床、曝气生物滤池、生物转盘等，也可发生在活性污泥系统中，如曝气池、氧化沟等。影响SND的控制因素多且复杂，有研究表明可通过碳源、溶解氧浓度、微生物絮体结构和尺寸、氧化还原电位、pH值和游离氨的浓度等实现同时硝化反硝化［34］。相对于传统脱氮工艺，SND的优势体现在:硝化过程中碱度被消耗，而同步反硝化过程中产生了碱度，SND能有效保持反应器的pH值稳定，无需另外添加碱，节省运行费用;反应在同一反应器中进行，可以省去缺氧池的费用，或至少减少其体积。

4　可持续的磷源回收技术

磷是动植物生长不可或缺的营养元素，在自然界中近乎是一种单向循环。而当今世界，磷资源已相当缺乏，开辟新的磷源迫在眉睫。污水中磷的含量很高，每立方米大约含有5 g磷，如果按回收一半计算，回收的磷量也相当可观，同时也是阻止磷大量流失和引发水体富营养化的最佳途径。磷回收指的是某种工艺，能够实现磷酸盐从污水中以有效形式回收，并能被磷酸盐工业或肥料工业所用。目前，磷的回收工艺主要有P-RoC工艺、MBR工艺、REM-NUT工艺、纳米技术等。

4.1　P-RoC工艺

此工艺是侧流磷回收工艺，由德国研究员在荷兰DHV结晶反应器回收磷工艺基础上得出的，及在结晶前对溶液进行吹脱，除去溶液中的二氧化碳，提高溶液的pH值，待结晶完成后，再将pH值调整至中性。实验已证明，此工艺得到的磷酸钙沉淀物含30%的五氧化二磷，同时镉与铀等重金属含量较天然磷矿石低，可成为理想的磷酸盐工业原料。意大利Triviso污水处理厂，在污泥脱水上清液线路中安装了此装置，初步的实验结果表明，55%～64%的进水磷酸盐能够沉淀到颗粒上［35］。而日本一家公司对从污水结晶回收的磷取得了约250美元/t的市场价格。

4.2　MBR工艺

膜生物反应器在市政污水营养物去除方面具有独到之处，可实现悬浮物零排放。Lesjean等利用MBR工艺强化磷回收，结果显示，利用MBR工艺可以提高磷的去除效果。在SRT为15 d或26 d时，大约9 mg/L的磷很容易被去除;增加SRT会提高活性污泥中磷的含量。污泥经稳定化后，含磷率达到2.4%，甚至磷含量可达到6.0%，非常适合用作农业化肥。进水总磷为9.1 mg/L时，出水中磷质量浓度低于0.06 mg/L，对TP的去除率达99%［36］。

4.3　REM-NUT工艺

一种从污水处理主流线上以盐水再生离子交换回收鸟粪石工艺已于20世纪80年代诞生于意大利。该工艺接纳活性污泥或滴滤池二级出水，原理是基于沸石对铵根离子具有天然选择性，加入阴离子交换剂对磷酸根进行交换。2种离子交换剂通过0.6 mol/L氯化钠溶液再生，向再生后的溶液中加入镁离子，使得镁、铵、磷酸根离子的物质的量之比为 1∶1∶1，一段时间后即可产生鸟粪石沉淀［37］。其反应原理如下:

日本北九州的Hiagari污水处理厂，安装有一个中试流化床鸟粪石沉淀反应器用于处理污泥脱水上清液，使用海水作为鸟粪石沉淀的镁源。大约70%的溶解性磷酸盐通过曝气可以在反应器内实现沉淀，并不需要另外投加化学药剂［38］。澳大利亚布里斯班的Oxley Creek污水处理厂，所安装的鸟粪石沉淀装置能在pH值为8.5的条件下将进水中94%的溶解性磷酸盐进行沉淀，从而回收磷［39］。

4.4　纳米技术

采用纳米技术将水合氧化铁颗粒固定于大孔径阴离子交换树脂表面，可形成具有可再生能力的吸附剂，而氧化铁颗粒对磷酸盐可进行吸附。此种纳米吸附剂对磷酸根离子具有较强的亲和力，而受其它离子的干扰较小，且具有可再生使用、寿命长、易于在碱性环境再生等优点，极大的降低了磷的回收成本。PhosX吸附剂便是通过聚合离子交换树脂原位内嵌入纳米氧化铁颗粒制成，粒径在300～1 200 μm，目前该吸附剂已成功应用于英国某污水处理厂的生物滤池出水进行磷回收。结果表明，出水磷含量在要求的排放范围之内［40］。

5　污水深度处理回用技术

由于废水中有毒有害物质成分复杂、可生化性差，常规生物方法很难将其处理达标，人们开发出了针对不同水质条件的多种深度处理工艺来去除生活污水中的微量有毒有害物质，包括:1)传统深度处理工艺，是在生物处理后增加过滤、吸附、混凝沉淀及消毒等后续工艺而形成的;2)传统深度处理改进工艺，包括吸附混凝沉淀工艺、微絮凝直接过滤工艺、生物活性炭工艺、生物活性快速滤池及双生物反应器等［41］;膜分离技术主要包括微滤、超滤、渗析、纳滤、反渗透及电渗析等［42］;膜生物反应器(MBR)，是超滤或微滤与传统活性污泥生化处理技术相结合而成的一种工艺，以膜分离过程取代重力沉降过程［43］;3)三级处理技术，以高级氧化工艺为基础组合而成，如紫外/臭氧工艺、砂滤-生物活性碳-臭氧工艺、臭氧-生物活性碳工艺等，均在废水处理过程中取得较好的效果［44］。

高级氧化技术是以快速产生活性自由基为标志的氧化技术，根据其产生自由基的方式和条件可将高级氧化分为湿式氧化技术、超临界水氧化技术、光化学氧化技术、化学氧化技术、电化学氧化技术、声化学氧化技术等［45］。目前国内外针对废水中难降解物质陆续开发出UV/O3、UV/H2O2、UV/Fenton、O3/H2O2等高级氧化工艺，并成功的应用于洗涤、造纸、医药、焦化废水及市政污水的深度处理，取得了较好的效果［46-47］。但运行成本和维护费用较高，处理水量较小，反应器复杂，依旧是阻碍该技术规模化应用的屏障。特别是对于水量大而难降解有毒有害物质含量很低的生活污水而言，自由基的利用效率较低，致使水处理成本很高。

6　总结

立足于可持续发展的观点，污水处理技术的发展战略和方向主要集中在:1)改变污水处理技术理念，实现水处理及同步资源化与能源化;2)开发低能耗、低污泥产生的脱氮除磷工艺，推进氮磷的可持续转化的创新技术;3)统筹考虑污水的除磷和磷回收技术，实现污水中磷的循环利用;4)提高工程

系统处理效能，节约土地资源;5)注重污水中“水”资源和“肥”资源的双重利用，实现生态循环经济;6)通过自然生态系统的恢复或重构，实现自然系统作为工程系统的重要补充的功能，科学设定排水指标，实现按地区、按自然条件、按排放区敏感度等分类分档设定水处理排放标准，也是可持续水处理的发展方向和必由之路。

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