钠滴燃烧仿真模型研究

王 超，张智刚，彭康玮，孙树斌

(哈尔滨工程大学 核安全与仿真技术国防重点学科实验室，黑龙江 哈尔滨 150001)

钠泄漏和钠火事故与钠冷快堆发展密切相关，钠泄漏和钠火事故一直受到国际上以及中国实验快堆安全分析的重视。而单一钠滴的燃烧作为钠火，特别是喷雾钠火研究的基础，其燃烧机理更应受到重视。在钠滴传统计算模型中使用的是球状模型，而钠滴在燃烧过程中呈现非球形态，因此仿真模拟精度有待提高。钠滴在燃烧过程中表面生成锥状氧化物[1]，故本文采用更接近实际燃烧特性的带有锥状的新模型，模拟计算在不同钠滴初始温度和氧气浓度下钠滴燃烧温度随时间的变化规律，并与相关实验数据进行对比分析研究。

1 钠滴燃烧模型的确定

1.1 几何模型

在传统钠滴计算研究中，均选用球状钠滴模型用于分析计算，如图1a所示。由于在钠滴燃烧过程中表面会形成氧化物突起，便于与氧气接触及热量传递，从相关钠滴实验可观察到氧化物的形状接近于锥状，因此本文使用表面带有锥状突起的新模型(简称锥状模型)替代球状模型，如图1b所示。

在锥状模型中，假设如下：锥状模型与球状模型的质量相等，燃烧过程中生成n个大小相同的锥状氧化物，钠滴直径由D减小为D1；圆锥的底面直径为aD1(a=0.05)，高为bD1(b=0.1)；考虑到各圆锥底面之间存在一定间隙，假设边长为aD1的正方形分布于钠滴表面，因此每个正方形对应一个圆锥底面。由圆锥状凸起的底面积和球形钠滴的表面积相互之间的关系可得：

β4π(D1/2)2=n(aD1)2

(1)

式中，β为圆锥底面积的总和占钠滴表面积的百分比。

由锥状模型与球状模型的质量相等可得：

π

(2)

根据钠滴燃烧实验现象中锥状氧化物的大小，估算确定锥底面直径和高，假定β=0.9，根据式(1)、(2)计算锥状氧化物的个数n及生成氧化物后钠滴的直径D1。

由于表面积与体积之比在燃烧过程中对燃烧速率影响很大，表面积与体积之比越大，燃烧速率越大。以表面积与体积之比作为评价钠滴燃烧特性的主要因素，因球状模型在数学建模和数值计算上更有优势，对锥状模型进行球壳状模型虚拟变换，如图1c所示。根据球壳状模型与锥状模型表面积相等，可得球壳状模型的外径Do，在质量及密度相同的条件下，可得球壳状模型的内径Di。

a——球状模型；b——锥状模型；c——球壳状模型

1.2 单一钠滴模型

分析钠滴燃烧的实验现象[1]可知，钠与氧的反应一般分为3个阶段：表面氧化阶段、预燃阶段和燃烧阶段。根据钠滴在不同燃烧阶段是否产生锥状氧化物，分别使用球状模型和锥状模型。

实验证明，钠滴燃烧阶段的直径变化遵循“D2”定律[2]，由于钠滴直径在单位时间内的变化极小，为简化计算，假设钠滴在空气中的反应过程中直径变化始终遵循“D2”定律，即钠滴直径的平方随时间线性递减[3]：

(3)

式中：D为t时刻钠滴的直径，m；D0为钠滴初始直径(D0=0.005 m)；Kv为汽化系数[2,4]，即：

(4)

式中：λ为气体导热率，W/(m·K)；cp为气体比定压热容，J/(kg·K)；B为传递系数，即：

(5)

式中：Hfg为汽化潜热，J/kg；Tg为气体平均温度，K；Ts为钠滴温度，K；Hc为钠反应热，J/kg；y为氧气摩尔份额；i为化学计量比。

静态钠滴的质量变化速率可由汽化系数Kv表示，为：

(6)

式中：在表面氧化阶段，ms为钠滴反应速率，kg/s；在预燃和燃烧阶段，ms为钠滴气化速率，kg/s。

钠滴在表面氧化阶段，反应热一部分传递至钠滴使其温度升高，一部分传递给周围环境，包括对流传热及热辐射。由于钠滴质量较小和较高的热传导率，根据集总参数法可认为钠滴各处温度相等。建立能量守恒方程[5]为：

Φdt=mt1cpNadTs

(7)

式中：dt为时间步长，s；Nu为钠滴表面到周围气体的Nusselt数；k为导热系数，W/(m·K)；S为钠滴表面积，m2；Φ为单位时间内发出的热辐射热量，W；cpNa为钠的比定压热容，J/(kg·K)；dTs为时间步长内钠滴温度的变化，K。左边第1项为钠反应释放的热量，第2项为通过对流传热传递给周围气体的热量，第3项为通过热辐射传递给周围气体的热量，等号右边为钠滴温度升高所需的热量。钠滴在单位时间内发出的热辐射热量Φ为：

(8)

式中，εNa为钠的发射率。

钠滴在表面氧化阶段，氧气不足，根据实验现象并无锥状氧化物生成，因此在本阶段，钠滴燃烧温度的计算采用球状模型，则：

πD3ρNa

(9)

式中，mt1为使用球状模型阶段未燃烧的钠滴质量，kg。

钠滴在预燃阶段，随钠滴表面温度的升高，其表面发生气化，反应热一部分传递至钠滴使钠气化，因此式(7)可变为：

Φdt=mt2cpNadTs

(10)

考虑到部分发生气化的钠蒸气并未与氧气反应，而是直接释放到环境中，因此发生氧化反应的钠反应速率mp可表示为：

mp=γms

(11)

式中，γ为单位时间参与氧化反应的钠与发生气化的钠的质量比。

在预燃阶段，钠滴表面发生气化，且表面产生许多锥状氧化物，在该阶段，适用锥状模型，并采用球壳状模型进行求解，则：

πρNa

(12)

式中，mt2为使用锥状模型阶段未燃烧的钠滴质量，kg。

钠滴在燃烧阶段，由于在钠滴的周围有一层扩散火焰锋面，火焰锋面发出的热量同时向内和向外导热[6]，由于火焰锋面的温度极高，因此，反应热中的一部分还需用来支持火焰锋面的高温，因此式(10)可变为：

Hcmpdt-mscpNa(Tf-Ts)dt-Hfgmsdt-

(13)

式中，Tf为火焰锋面温度，K。

在燃烧阶段，钠滴表面温度的升高，增加了钠滴中氧的溶解度，在预燃阶段生成的氧化物溶解于钠滴中，钠滴表面又变得光滑，在本阶段，采用球状模型进行计算。

此外，假设在钠滴反应至5～10 s内，停止通氧气，氧气浓度随时间开始下降，假设氧气浓度随时间线性下降，若初始氧气浓度为20%，则10 s时下降至16%；若初始为16%，则10 s时下降至12%；若初始为12%，则10 s时下降至10%；若初始为8%和4%，钠燃烧氧气浓度基本不变。此阶段锥状氧化物重新产生，在此阶段使用球壳状模型进行计算。为了提高模拟的准确度，需考虑不同氧气摩尔份额、不同温度下空气和钠的物性参数(表1)。

2 计算结果与分析

由于本文在钠滴的不同反应阶段使用的模型不同，因此需在不同钠滴初始温度和氧气浓度的情况下确立各阶段反应的开始和结束时间，根据钠滴燃烧的3个阶段所表现的特征现象[1]，即表面氧化阶段——白色的氧化层覆盖液滴表面；预燃阶段——开始有氧化物产生，并伴随反应产物的气溶胶出现和燃烧阶段——氧化物表面被橘黄色火焰包围，随后氧化物溶入钠滴中，统计界定钠滴燃烧的实验数据中各反应阶段的开始和结束时间[1]，如表2和3所列，并将其代入程序计算，得到仿真计算结果。表2中，初始温度为300 ℃；表3中，氧气浓度为20%。

表1 空气和钠的物性参数[7]

表2 不同氧气份额下钠滴各反应阶段的开始和结束时间[1]

表3 不同钠滴初始温度下钠滴各反应阶段的开始和结束时间[1]

图2示出钠滴初始温度为300 ℃时不同氧气浓度下钠滴温度随时间的变化。不同氧气浓度下钠滴温度的变化趋势均与实验数据相近，但相对于实验数据，钠滴温度的模拟结果在各反应阶段的起始时刻均存在明显的转折，尤其在氧气浓度为20%、16%和12%时，这是由于在不同反应阶段采用了不同模型，使钠滴在不同阶段具有不同的温度变化速率。在钠滴预燃和燃烧阶段，部分发生气化的钠蒸气并未与氧气反应，而是直接释放到环境中，如何确定式(11)中的γ，是计算结果与实验数据能否符合的关键。在预燃阶段，由于钠滴温度的上升趋势为非线性，无法准确计算γ，因此本文采用迭代法，将不同的γ代入式(11)，最终得到与实验数据相近的钠滴温度变化趋势。由计算结果可知，在钠滴初始温度为300 ℃及氧气浓度为20%、16%、12%和8%时，钠滴预燃阶段的γ平均值分别为0.66、0.69、0.72和0.72。

图2 不同氧气浓度下钠滴温度随时间的变化

由式(11)可知，γ受气化作用和氧化作用剧烈程度影响，初始温度相同，氧气浓度越高氧化作用越强，温度上升越快，随温度的升高，气化作用增强，未参与氧化作用的钠蒸气份额也会增大，γ就会减小，虽然温度升高也会增强氧化作用，但氧气份额具有上限值，因此氧化作用的增强有限，气化作用的增强为主要影响因素，因此初始温度一定时，γ随氧气浓度的减小而增大。

在钠滴燃烧阶段，由实验数据可知钠滴的温度不变，说明燃烧产生的热与钠蒸气温度升高所需热量、汽化潜热及释放到周围环境中的热量平衡，即式(13)右边为零。因此在燃烧阶段，通过式(13)可计算得到γ。由计算结果可知，在钠滴初始温度为300 ℃及氧气份额为20%和16%时，钠滴燃烧阶段的γ分别为0.56和0.44。在氧气浓度随时间下降的阶段，不同氧气浓度下钠滴温度的变化趋势不同，且均为非线性，因此同样采用迭代法确定γ，由计算结果可知，在氧气浓度为20%、16%、12%和8%时，氧气浓度随时间下降的阶段，γ分别为0.66、0.60、0.76和0.83。

氧气浓度为20%时，不同初始温度下钠滴温度随时间的变化如图3a所示，钠滴温度的变化趋势与实验数据基本符合。在钠滴预燃阶段，初始温度为500、400、300和200 ℃时，通过计算可知，γ分别为0.85、0.73、0.66和0.62；在钠滴燃烧阶段，γ分别为0.63、0.59、0.56和0.55；在氧气浓度随时间下降阶段，γ分别为0.76、0.70、0.66和0.63。

在各反应阶段，γ随初始温度的升高而增大，这是由于温度越高，氧化作用越强，因此会有更多的钠蒸气参与反应。预燃阶段的γ均高于燃烧阶段的，这是由于在燃烧阶段的反应均发生在火焰锋面上，由于反应剧烈，火焰锋面周围的氧气浓度低于20%，使部分钠蒸气未燃烧，而是直接释放到环境中；预燃阶段钠滴温度低于燃烧阶段，气化作用较弱，但由于氧气充足，因此参与反应的钠较多，即γ较高。氧气浓度随时间下降阶段的γ受两种作用共同影响，初始温度较高时，γ介于预燃阶段和燃烧阶段之间，初始温度较低时，γ高于两个阶段。

在氧气浓度为4%时，钠滴温度的上升速率远高于实验数据，如图3b所示。由于氧气不充足，钠滴一直处于表面氧化阶段，钠滴表面被氧化层覆盖，使钠滴与氧气氧化反应的实际接触面积小于仿真计算时所使用的钠滴表面积，钠滴初始温度分别为500、400、300和200 ℃时，若达到与实验数据相吻合的钠滴温度，则ms分别减小至原来的60%、50%、40%和30%，由式(6)可知，ms正比于D，即正比于表面积的平方根，则钠滴与氧气的实际接触面积占钠滴表面积的百分比为36%、25%、16%和9%，初始温度越高，实际接触面积越大，这是由于温度高促进了表面氧化物溶解于钠中，使更多的氧气和钠参与了反应。

本文对使用了传统球状模型与锥状模型的计算结果和实验数据进行了比较分析，如图4所示。通过对比发现，在预燃阶段，使用球状模型计算得到的钠滴温度略低于实验数据，这是由于在此阶段钠滴表面产生的锥状氧化物增大了钠滴表面积，而球状模型表面积小，导热能力小于带有锥状物的钠滴，因此温度上升速率略低于实验结果；在氧气浓度下降阶段，实验结果中钠滴的温度接近恒定，并有下降趋势，而使用球状模型的计算结果中钠滴温度继续上升，与实际不符。对比可得出使用了锥状模型的计算结果与实验数据基本符合，而使用球状模型的计算结果与实验数据有一定的差别，说明在钠滴燃烧计算中锥状模型具有一定的优越性。

图3 不同初始温度下钠滴温度随时间的变化

图4 球状模型、锥状模型的计算结果与实验数据的对比

3 结论

本文对钠滴燃烧进行仿真研究，针对表面氧化、预燃及燃烧3个阶段分别建立物理数学模型，通过引入参与氧化反应与发生气化的钠的质量比γ，与实验数据进行比较，分析影响钠滴燃烧的因素和机理，可得如下结论。

1) 初始温度一定时，预燃阶段的γ随氧气浓度的增大而减小；燃烧阶段在氧气浓度为20%和16%时，γ分别为0.56和0.44；氧气浓度随时间下降的阶段γ受氧化作用和气化作用共同影响。

2) 氧气浓度一定，不同初始温度下，在各反应阶段，γ随初始温度的升高而增大；预燃阶段的γ均高于燃烧阶段的；氧气浓度随时间下降的阶段，初始温度较高时，γ介于预燃阶段和燃烧阶段之间，初始温度较低时，γ高于两个阶段。

3) 在氧气不充足的条件下，钠滴与氧气的接触面积小于钠滴的表面积，钠滴初始温度为500、400、300和200 ℃时，钠滴与氧气实际的接触面积占钠滴表面积的百分比约为36%、25%、16%和9%，表明初始温度越高，接触面积越大。

4) 采用表面带有锥状突起的钠滴新模型，通过与传统球状模型的仿真计算结果对比可知，锥状模型的计算结果与实验数据符合更好，因此锥状模型在有关钠滴燃烧模拟计算中具有优越性，还需进一步验证。

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