改进关键核素法在元件破损监测中的应用研究

杨永新，刁立军，陈迎锋,3,*

(1.92609部队，北京 100077；2.中国原子能科学研究院 计量测试部，北京 102413；3.清华大学 核能与新能源技术研究院，北京 100084)

在反应堆运行过程中，UO2在长期辐照情况下会产生大量的裂变产物，这些裂变产物一部分被UO2本身保存，一部分将释放到元件包壳气腔。包壳发生缺陷或破损后，积累在燃料棒包壳气腔内的裂变产物将由破损处逸出，进入冷却剂。冷却剂中的裂变产物和其他核素会从主冷却剂系统、设备的不严密处泄漏，也会在取样、系统检查、维修等过程中从冷却剂中逃逸，从而对工作人员造成辐射影响。为确保反应堆安全运行，及时发现燃料元件破损并采取措施以防发生重大事故，一般安装在线燃料元件破损监测系统[1]，采用总γ法和缓发中子法监测元件破损后释放至主冷却剂中裂变产物的放射性。在实际应用中，在线监测的方法存在故障率和误报警率高、不能定量测量元件破损程度等问题[2-3]。从工程实践看，关键核素的分析方法较灵敏，测量精度也较高，是燃料元件破损状态检查的重要手段[4]。

本文以某反应堆燃料元件破损跟踪监测分析实践为基础，采用改进的关键核素法对燃料元件破损时主冷却剂中的关键核素及其活度浓度进行分析计算，为快速、准确地判断燃料元件是否发生破损以及破损程度提供重要的技术手段。

1 实验方法

1.1 基本原理

关键核素测量法是以反应堆冷却剂中的131I、137Cs等关键核素作为监测对象，采用便携式γ谱仪等监测手段，利用仪器自带的谱分析软件进行解谱分析，确定这些核素的放射性活度浓度，据此判断燃料元件是否破损以及破损的程度。

1.2 关键核素的选取

反应堆运行过程中产生的裂变产物有数百种，裂变产物的γ光子能谱十分复杂，进入主冷却剂系统中的裂变产物活度浓度与裂变产物的产额、半衰期、元件破损后进入主冷却剂系统中的份额、探测效率等有关，此外，还受净化系统的影响[5-6]。由于现场监测要求测量时间尽可能短，基于监测的准确性和效率考虑，选择的关键核素应是探测效率高、不易受干扰(主要是活化产物类核素)的核素，最重要的是所测量核素应能反映燃料元件是否破损及破损程度。表1所列的17种核素可作为燃料元件破损快速测量的关键核素[7-9]。

1.3 实验手段

从表1可知，不同核素的半衰期差别很大，且存在交叉影响。为了消除这种影响，本文在实际监测过程中，采用奥泰克公司生产的DivisionTMMETEK型便携式γ谱仪，根据关键核素半衰期的不同，从表1中选取部分短半衰期核素，在测量过程中，采取了分组分段测量，并进行相关的测量时间修正，通过谱分析，进行寻峰、全能峰面积计算和本底扣除。为保证测量的快捷，将计算公式程序化，便于输入、修改和输出。

表1 燃料元件破损快速测量的关键核素

1) 分组分段测量

分组分段测量的目的是为了尽量减少计数统计误差，全能峰面积的计数统计误差是γ谱测量中一项很重要的误差来源，全能峰面积的计数统计误差应尽量控制在10%以内[3]。故基于全能峰面积统计误差考虑，结合关键核素的半衰期，本次实验设置了3个时间段测量，即半衰期在1 h内、1～5 h及5 h以上，设置测量时间为0.5、2.5和5 h。在每个测量段结束后，将全能峰面积、全能峰面积误差等测量数据及时记录到编制的程序中，并进行时间过程修正。时间过程修正如下：

(1)

式中：ξ为时间过程修正系数；t为测量活时间，s；T1/2为核素半衰期，d。

2) 本底扣除

与实验室测量不同，由于现场测量距反应堆较近，环境复杂，所以，在进行样品分析时，应扣除本底。γ谱本底扣除通常采用两种方法：谱减谱法和峰减峰法[9]。谱减谱法一般用在多道分析器或计算机上，其条件是样品谱和本底谱各道的能量标尺必须保持一致，要求谱仪在长时间运行中保持稳定，此方法一般用于实验室谱仪上。但由于现场实验条件差、便携式谱仪稳定性较实验室谱仪差等因素，使得由于漂移造成的全能峰面积计数误差较大。故本文采用了峰减峰法，即用样品谱中的全能峰面积减去本底谱中相应的全能峰面积，这样，即使样品谱和本底谱的能量标尺不一致，也能保证全能峰面积相减时的准确性。两谱相减时，两个谱的测量时间先归一化处理，有效保证了本底扣除的准确性。

3) 核素放射性活度浓度确定

根据上述分析，结合样品中核素活度浓度理论，提出利用下式进行主冷却剂中关键核素活度浓度的计算：

(2)

式中：Ci为主冷却剂中核素i的活度浓度，Bq/L；Sni为核素i的特征能量线的全能峰面积的计数；ti为样品的测量时间，s；Sb为本底谱特征能量线的全能峰面积的计数；tb为本底测量时间，s；δi为核素i的特征能量线的发射几率；ei为核素i的特征能量线的探测效率；m为样品体积，L。

2 实验结果与讨论

2.1 传统关键核素法测量结果

表2列出了在某反应堆燃料元件破损监测中，主冷却剂样品从取样间取出后10 min开始测量、分析时间为2 h的测量结果。

表2 某反应堆主冷却剂关键核素传统分析结果

从表2可看出，采用传统关键核素法监测核素的放射性活度浓度相对不确定度在5.8%～23%之间，除135Xe低于10%外，核素的测量相对不确定度普遍较大，范围为14%～23%。分析其原因，由于核素的半衰期、活度浓度等不同，通过简单设置一种测量时间，利用仪器自带的谱分析软件分析时由于核素半衰期的影响，造成的测量相对不确定度也较大。

2.2 改进关键核素法测量结果

采用本次实验改进的关键核素法对某反应堆燃料元件破损监测中的主冷却剂样品的平行样进行了测量，测量结果列于表3。由表3可知，采用改进关键核素法监测核素的放射性核素活度浓度相对不确定度在3.8%～20%之间，除135I和133Xe外，其余核素的相对不确定度可控制在15%以内。

表3 某反应堆主冷却剂关键核素快速分析结果

图1示出两种不同方法的关键核素活度浓度相对不确定度的比较。

图1 传统和改进关键核素法测量结果的比较

由图1结合表2、3的结果可看出：

1) 采用改进关键核素法监测主冷却剂中关键核素的放射性活度浓度，按照半衰期小于1 h、1～5 h和大于5 h分3组设置不同的监测时间，对于半衰期小于1 h和1～5 h内的所有关键核素的放射性活度浓度，测量相对不确定度均有明显降低，但对于大于5 h的关键核素，133I和135I放射性核素活度浓度的测量相对不确定度降低不明显。究其原因，对于短半衰期核素，半衰期是影响放射性活度浓度测量相对不确定度的主要因素，针对核素的不同半衰期合理选择测量时间，可大幅降低核素的放射性活度浓度测量相对不确定度。但是，除核素本身的半衰期外，测量相对不确定度还受核素产生及其子体衰变的影响，在上述9种关键核素中，133I和135I可能受其子体核素133Xe和135Xe的衰变时间影响，其达到衰减平衡的时间也相对较长，故该两种核素的测量相对不确定度无显著减小，其余核素的相对子体核素则多为稳定态核素。

2) 实际监测和理论分析[3,8]表明，影响主冷却剂中核素测量的因素主要是净化系统内放射性核素的自身衰变。本文采用的改进关键核素法机理是对短半衰期核素的测量时间进行优化，尽量消除核素半衰期对测量结果的影响。而对于大多数短半衰期核素，其计量单位为h和min，改进关键核素法可明显降低其核素活度浓度的相对不确定度。

2.3 讨论

经分析，本文所采用的改进关键核素法有以下优势：

1) 采用改进关键核素法进行主冷却剂中短半衰期核素的测量，可明显降低核素半衰期对测量结果的影响。

2) 净化系统对于挥发性的氪、碘、铯、氙等无明显效果，对于元件破损监测影响不大，文献[3]提出在5 min内净化系统对131I活度浓度的影响仅为2.05%，净化系统对137Cs的净化效率很低。由于本文提供的方法是采用便携式γ谱仪现场监测，取水样时取净化前水，可充分消除净化系统对监测结果的影响。

3) 活化产物和腐蚀产物相对裂变产物来说，由于燃料元件破损后，主要裂变产物氪、碘、铯、氙等的产额较高，关键核素的特征峰易在γ谱上显现，此时即可较为准确地监测到元件是否发生破损，而且，对于新堆，活化产物的产额均较小，因此活化产物对监测结果的影响较小。在有些情况下，部分核素会受到其他核素发射的能量相同或相近的γ射线的全能峰的干扰，这时，在对该条γ射线的全能峰进行计算时，必须扣除干扰峰的贡献后才能得到正确的结果，但通常对于一般的解谱软件，处理重峰会存在较大的相对不确定度，所以，本文采用了人工方法处理，以消除干扰峰的影响。为尽可能避免干扰峰对关键核素特征峰的影响，本文根据可能干扰的能量线对核素的主要能量线和其发射几率进行了选取和确定。

3 结论

从目前国内外核电站运行实践来看，对于反应堆燃料元件破损的监测，通常采用总γ和缓发中子监测的在线监测手段，随着运行时间的推移，堆内会沉积较多的活化产物、腐蚀产物及元件包壳内的微量铀杂质或表面微量污染铀产生的一定量的裂变产物本底，可使固定式探测系统对元件破损监测的灵敏度受到限制[4]。结合燃耗、运行功率及运行史等参数，对照分析主冷却剂中核素活度浓度变化情况，是判断燃料元件破损状况及其发展趋势的重要手段。为保证现场监测的快速性和有效性，本文提出了采用便携式γ谱仪采谱、分组分段测量、时间过程修正、人工解谱的改进关键核素法，经实践证明，可快速、准确给出主冷却剂中关键核素及其活度浓度，提高短寿命核素放射性活度浓度的测量精度，为及时、准确地判断燃料元件是否发生破损提供了重要的手段。

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