keV能区中子注量率测量初级标准装置研制

李 玮，陈 军，韩善彪，李春娟，王志强，骆海龙，刘毅娜，张伟华

(1.中国原子能科学研究院 计量与校准技术重点实验室，北京 102413；2.环境保护部 核与辐射安全中心，北京 100082)

大多数中子探测器在keV能区处于共振能区，截面数据无法精确已知，所以keV能区中子注量率的绝对测量具有一定难度。国外对此的研究分两种：以PTB和NPL[1]为代表，利用keV能区效率已知的长计数器测量该能区中子注量率，该长中子管的效率利用发射率精确已知的放射性核素中子源进行刻度；以日本东北大学为代表[2]，在200 keV以上采用235U裂变电离室(FC)作为初级注量标准，反冲质子望远镜、CH2-SSD(硅面垒探测器)以及6LiF-SSD计数器作为次级标准探测器。对于45Sc(p，n)45Ti反应，仅6LiF-SSD计数器可使用，这是因为裂变电离室效率在keV能区不易确定，235U的裂变截面在keV能区有共振。而6Li(n，t)α反应截面在1 keV～0.1 MeV能区遵循1/v规律，是国际上推荐的标准反应截面之一。在10-5eV～90 keV能区，该截面的相对标准不确定度小于1%。6LiF-SSD探测器的有效性通过与FC探测器在0.55 MeV能量点比较得到。

中国原子能科学研究院计量与校准技术重点实验室144 keV能区所用初级标准装置含氢正比计数器，在27.4 keV能量点反冲质子能量低，无法与γ信号、电子学噪声甄别，不适合使用。而国内无keV能区发射率精确已知的放射性核素中子源，故本文拟建立6LiF-SSD的keV能区注量率初级标准装置，以用此代表中国参加国际计量局组织的单能中子计量关键参数国际比对。

1 测量原理

中子与6Li发生6Li(n，α)T反应，产生α粒子和T，测量反应产物α或T在单位时间内的计数，通过式(1)即可确定中子注量率。

(1)

式中：φ为中子注量率；k为总修正因子；nx为α或T的计数率；NLi为6LiF转换体中6Li的数目；σ为6Li(n，α)T反应在测量能量点的反应截面；f为除探测立体角等因素外的修正因子，主要包括阈下T计数损失修正和各种本底的扣除修正；R为6LiF-SSD在测量能量点的注量响应，其与NLi、σ和探测立体角等因素有关，可利用蒙特卡罗程序计算得到。本工作选择能量较大、更易测量的T的数目来确定中子注量率。

由于加速器中子源的中子注量率随束流的变化而变化，因而通常给出每监视器计数的归一中子注量，其可由式(2)确定：

(2)

式中：Φ为归一中子注量；nT为出射T的计数率；nM为测量期间监视器计数率。

该放热反应的放出能量Q较大(α和T的能量分别为2.05 MeV和2.73 MeV)，易于探测，适于热能～100 keV能区中子的测量，且在该能区反应截面遵循1/v规律，为标准反应截面，已被精确测量和评价，相对标准不确定度小于1%。

2 6LiF-SSD的设计

所设计的6LiF-SSD基本结构如图1所示，选择产生带电粒子反应截面低的Al作为6LiF转换体底衬和探测器的各组件(如限束光阑、探测器压环、内套筒等)。利用SRIM程序计算2.05 MeV α在Al中的射程以及2.73 MeV T在6LiF、Al、Si中的射程和能量损失(表1)，以确定各部件的条件，如6LiF的厚度、6LiF转换体Al箔底衬的厚度、Si半导体的耗尽层厚度等。最终选定Al箔底衬的厚度为10 μm，6LiF的质量厚度在300～1 000 μg·cm-2之间，Si半导体最大耗尽层厚度大于40 μm，限束光阑直径为20 mm。

图1 6Li-SSD探测器的基本结构示意图

3 归一中子注量绝对测量

利用6LiF-SSD绝对测量8.2 keV、24.5 keV和27.4 keV单能中子的归一注量(每监视器计数的中子注量)。通过测量的45Sc(p,n)45Ti反应激发曲线可知，当加速器端电压为1.444 5 MV时，可在0°方向获得27.4 keV单能中子。测量过程中记录实验大厅的气压、温度和湿度，以便进行空气散射修正。利用影锥法和空靶测量扣除各中子本底。假设直接由靶产生的中子的贡献为ΦD，由靶中子产生的室散射中子的贡献为ΦDI，直接来自束流管道的本底中子的贡献为ΦL，由束流管道本底中子产生的室散射中子的贡献为ΦLI，直接来自靶底衬的本底中子的贡献为ΦB，由靶底衬本底中子产生的室散射中子的贡献为ΦBI，对应上述中子测量时监视器的计数分别为ΨD、ΨDI、ΨL、ΨLI、ΨB和ΨBI，且影锥散射对监视器的贡献为ΨS，各测量状态对束流进行归一。

表1 SRIM程序计算结果

1) 有靶无影锥时，总的中子的贡献ΦT及相应的监视器计数可表示为：

ΦT=ΦD+ΦDI+ΦL+ΦLI+ΦB+ΦBI

(3)

ΨT=ΨD+ΨDI+ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI

(4)

2) 有靶有影锥时，总的中子的贡献ΦSC及相应的监视器计数可表示为：

ΦSC=ΦDI+ΦLI+ΦBI

(5)

ΨSC=ΨD+ΨDI+ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI+ΨS

(6)

3) 空靶无影锥时，总的中子的贡献ΦBT及相应的监视器计数可表示为：

ΦBT=ΦL+ΦLI+ΦB+ΦBI

(7)

ΨBT=ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI

(8)

4) 空靶有影锥时，总的中子的贡献ΦBSC及相应的监视器计数可表示为：

ΦBSC=ΦLI+ΦBI

(9)

ΨBSC=ΨL+ΨLI+ΨB+ΨBI+ΨS

(10)

各本底中子的贡献可通过式(11)扣除。

(11)

3.1 6LiF-SSD注量响应计算

基于Geant4.9.4编写了6LiF-SSD次级带电粒子在硅半导体中能量沉积谱的蒙特卡罗模拟程序。

利用研发的响应计算程序计算27.4 keV中子点源产生的次级带电粒子脉冲幅度谱，模拟中子数为5×1011，距离探测器表面10.46 cm。计算的次级带电粒子脉冲幅度谱如图2所示，该结果未进行天然本底扣除和中子监视器归一。根据图2可看出，理论计算谱同实验测量谱符合较好。

3.2 实验结果

利用式(11)本底扣除方法，分别测量了27.4 keV单能中子场有靶无影锥、有靶有影锥、空靶无影锥以及空靶有影锥4种条件下的脉冲幅度谱，测量结果亦如图2所示。图2中空靶效应谱比空靶本底谱计数少，原因是空靶实验条件下，有效事件非常少，天然本底的涨落对测量结果影响严重。在测量空靶效应谱和空靶本底谱期间，要同时测量天然本底谱。修正时需扣除天然本底影响。

3.3 各项修正

图2所示27.4 keV中子6LiF-SSD脉冲幅度测量谱中，空靶效应谱的全谱积分计数比空靶本底谱的全谱积分计数多，这主要是由于空靶效应谱和空靶本底谱计数率很低，与天然本底计数可比。实验发现，天然本底谱计数并不恒定。由于实验测量时间较长，天然本底谱存在较大差异。测量谱扣除天然本底的方法是：首先找到各测量谱当天测量的天然本底谱，对测量谱和天然本底谱进行时间归一后减去天然本底谱，得到扣除了天然本底的测量谱。各测量谱对应的中子监视器的计数也应减去对时间归一后测量天然本底谱时的监视器计数。

根据6LiF-SSD探测器次级带电粒子能量沉积计算谱，选择合适的能量窗。能量窗的低能端选择以不记录低能α为宜，以扣除α粒子在硅半导体中的沉积事件。高能端选择以T事件峰高能边缘为宜，以扣除天然本底的影响。27.4 keV注量率测量实验中选取能量窗为110～252道。

图2 6LiF-SSD对27.4 keV中子的脉冲幅度谱

27.4 keV单能中子归一计数测量数据列于表2，利用TARGET程序计算各能量点中子对6LiF-SSD的靶头散射谱，计算未散射中子注量率占总中子注量率的比值，即可获得靶头散射修正因子，为0.924 4。利用MCNP程序计算真空和空气中6LiF-SSD的计数比，即可获得空气散射修正因子，为0.998 2。以计算的靶头散射中子能谱(总能谱)为源项，通过开发的注量响应程序计算中子引起的6LiF-SSD脉冲幅度谱，由其可获得6LiF-SSD的窗内(110～252道)注量响应为1.301 1×10-5cm-2。进行空气散射和靶头散射修正后27.4 keV的归一中子注量率为4.77×10-2cm-2·s-1。

表2 27.4 keV中子归一计数测量数据

4 结论

利用6LiF-SSD探测器建立了keV能区中子注量率测量初级标准装置，基于Geant4计算的次级带电粒子脉冲幅度谱与实验测量的脉冲幅度谱吻合较好。利用该装置绝对测量了27.4 keV中子注量率。由于在keV能区无其他探测装置可进行比对，该初级标准装置的量值溯源将通过国际比对进行。

参考文献：

[1] DAVID J T. NPL contribution to an international comparison of 24.5 keV neutron fluence measurements[R]. Teddington, UK: Centre for Ionising Radiation Metrology National Physical Laboratory, 2001.

[2] BABA M, TAKADA M. Development of monoenergetic neutron calibration fields between 8 keV and 15 MeV[J]. Nucl Instrum Methods A, 1996, 376: 115-123.