入渗率对Sr在沙土中迁移的影响

于 静，司高华，张瑞荣，周 旭，黄云贵，李 哲

1.清华大学，北京 100084；2.西北核技术研究所，西安 710024

在放射性废物处置活动中，对处置库的安全评估非常重要。安全评估中的一个关键数据是重要或关键放射性核素在处置库周围介质中的迁移参数。因此,研究各种放射性核素在不同屏障材料和地质体中的吸附、滞留、弥散行为具有重要意义。有关放射性核素在有关地质体中的迁移行为及其影响因素的研究已成为当今世界很多国家积极开展的热门课题之一。使用放射性示踪剂进行实验，不仅在操作上比较困难,而且必须具备必要的防护措施。而用稳定元素代替放射性核素开展研究，可使实验程序大为简化，其研究结果对于研究放射性核素的迁移行为具有参考意义。目前研究放射性核素迁移行为的室内试验方法主要有批式法、扩散池法、柱法等[1-9]。本工作主要采用柱法模拟实验研究稳定元素Sr在沙土中的迁移行为，用惰性示踪剂Br确定模拟土柱中的水流情况，分析不同入渗水量对Sr迁移的影响，并进行数值计算。

1 实验部分

1.1 试剂与仪器

二氧化硅、溴化钠，分析纯，天津市致远化学试剂有限公司；氯化锶，分析纯，天津市博迪化工有限公司。

DIONEX ICS-1500 离子色谱仪，美国戴安公司；PSFO 2.0型ICP-AES，美国Leeman公司；LSP10-1B注射泵、BT100-1L蠕动泵，保定兰格恒流泵有限公司；BSZ-40自动部分收集器，上海青浦滬西仪器厂。

1.2 实验方法

(1) 实验装置

实验装置由喷淋器、实验土柱、出水口、集液器等组成，其流程示意图示于图1。实验土柱管由有机玻璃制成，柱子底部有孔板及聚酯纤维滤膜，可过水并且防止土壤流失。喷淋量由蠕动泵控制。流出液由自动收集器分步收集。为减小局部流效应和弥散效应，柱尺寸满足条件：L≥4d、d≥(30～40)r′，其中，L为柱高度，cm；d为柱直径，cm；r′为孔隙介质的颗粒直径，cm。

图1 柱实验装置简图

(2) 示踪源的制备

取SrC12·6H2O 约100 g，溶于250 mL蒸馏水中，制成Sr储备液。取NaBr 66 g，溶于1 000 mL蒸馏水中，制成Br储备液。称取分析纯石英砂250 g，置于1 000 mL烧杯中，分别加入Sr和Br的储备液105 mL和50 mL，充分搅拌均匀，并风干至质量含水量约为3%，制成示踪源。

(3) 土样的采集与处理

沙采集于西北地区某湖岸边，将其风干后筛分，取粒径为0.25～0.50 mm的中沙装填柱体。中沙装填后容重为1.42 g/cm3。

(4) 动态实验

土柱中水流的速度稳定后，将1—8号柱上端回填约0.8 cm厚的示踪源层，上端再覆盖0.5 mm厚的沙土后，进行持续喷淋实验。实验条件列于表1。

表1 柱法实验条件

采用离子色谱测定流出液中Br的浓度，原子发射光谱测定Sr的浓度，根据测量数据绘制流出曲线。令t0.16、t0.5和t0.84分别表示取样点x=L(柱高度)处的核素流出相对质量m(t)/m0达到0.16、0.5和0.84时的时间，则核素迁移速度v′可按下式计算[10]：

(1)

核素的弥散系数D′可按下式计算：

(2)

(3)

(4)

式中，Dz为水动力弥散系数，v为土壤中水的孔隙流速(即水流速度，等于Br-的迁移速度[11])，Rd为阻滞系数，Q为截面过水量(单位时间内在土柱下端收集的水量，即入渗率)，ε为有效孔隙率，A为过水截面面积。

(5) 理论计算

CXTFIT是由美国农业部盐土实验室研发的计算程序，该程序以对流-弥散方程(CDE)为基础，根据溶质化学性质和土壤理化性质确定溶质的吸附模型(线性平衡、线性非平衡、两点、两区、随机)，设定不同初始边界和产率，预测溶质随时间或空间的分布[12-13]。

2 结果与讨论

2.1 岩石组分分析

沙矿物组成列于表2。从表2可知，沙中粘粒矿物伊利石和绿泥石的总含量为4%，石英、长石等含量比较高。

2.2 Sr和Br的柱法实验结果

1—8号柱Sr、Br流出曲线的实验测试和CXTFIT程序模拟计算结果示于图2。从图2可知，数值模拟计算结果与1—8号柱流出液中Sr、Br浓度随时间变化趋势一致，Sr、Br浓度峰流出时间相同，随入渗率减小浓度峰出现时间增大。

表2 样品矿物含量

(a)——No.1，(b)——No.2，(c)——No.3，(d)——No.4，(e)——No.5，(f)——No.6，(g)——No.7，(h)——No.8点线(Dot line)——计算值(Calculation)，实线(Line)——拟合曲线(Simulation)

根据式(1)和(2)计算核素迁移速度v′及弥散系数D′，再根据式(3)和(4)计算有效孔隙度ε和阻滞系数Rd，计算结果列于表3，根据表3作图，结果示于图3和4。

表3 实验数据计算参数

1——v′(Sr)，2——v′(Br)，3——D′(Sr)，4——D′(Br)

■——Rd，▲——ε

由图3可见，1—8号柱Sr、Br迁移速度和弥散系数随入渗率增大而增大，并且呈如下线性关系：v′(Sr)=1.11Q-1.95，r=1.0；D′(Sr)=2.33Q+12.62，r=0.96；v′(Br)=1.08Q-0.44，r=1.0；D′(Br)=2.04Q+21.25，r=0.95；Sr的阻滞系数Rd=1，有效孔隙度ε≈0.13，不随入渗率变化。

在入渗率为2～200 mL/d的范围内，水流速度v=Q/(Aε)，水流速度与入渗率为线性关系，由于吸附过程的总速率取决于扩散速率，由于扩散速率比较小，且沙对Sr的吸附能力小，所以Sr在随水迁移的过程中，其在沙与水之间的吸附-解吸过程不能即时完成，需要一定时间，当水流速率较大时，Sr在沙颗粒上未发生充分吸附-解吸过程就随水流出，Sr的运动与水流同步，Sr、Br浓度峰流出时间相同，所以Sr的迁移速度与入渗率呈线性关系。阻滞系数Rd与分配系数Kd(表征地质介质对核素吸附能力的参数)和ε有关，不随入渗率变化，当1—8号柱装填相同的沙土，Kd和ε相同，Rd不变。

弥散系数D′通常与流速呈线性关系：D′=αv′+D0，D0为分子扩散系数。由于柱尺寸相同，弥散度α相同，弥散系数是速度v′的函数，所以入渗率变化其随之变化。

3 结 论

CXTFIT程序的对流-弥散化学吸附平衡模型可较好模拟核素在土柱中的运移特性。随着入渗率的增大，沙对核素的阻滞能力不变，核素在沙中的迁移速度和弥散系数增大，且与入渗率呈线性关系。

[1] 杨月娥,李洋,潘伟,等.稳定元素Sr在土柱中的迁移[J].原子能科学技术,2006,40(3):292-296.

[2] 李书绅,范智文,孙庆红,等.237Np,238Pu,241Am和90Sr在中国和日本膨润土中迁移的野外试验[J].核化学与放射化学,2006，28(1):11-15.

[3] 倪世伟,姚来根,赵英杰,等.60Co,85Sr和137Cs在黄土包气带中迁移的模拟实验[J].辐射防护,2000,20(1-2):36-42.

[4] 李祯堂,陈式,王辉,等.85Sr,134Cs和60Co在黄土中吸附和迁移的研究[J].辐射防护,2000,20(1-2):68-73.

[5] 王志明,李书绅,郭择德,等.85Sr在黄土包气带中的迁移 [J].辐射防护,2000,20(1-2):32-35.

[6] 杨勇,苑国琪,张东,等.90Sr,137Cs在某种包气带土壤中的迁移研究[J].四川环境,2004,23(3):85-89.

[7] 李利华,傅依备,周秀鹏,等.Sr,Cs在回填材料中的吸附与迁移研究[J].原子能科学技术,1998,32(1):76-82.

[8] 易发成,李玉香,唐蓉,等.矿物材料对核素Sr、Cs的吸附性能研究[J].中国矿业,2004,13(12):67-70.

[9] Twining J R,Payne T E,Itakura T. Soil-Water Distribution Coefficients and Plant Transfer Factors for134Cs,85Sr and65Zn Under Field Conditions in Tropical Australia[J]. Environ Radioact,2004,71: 71-87.

[10]Parker J C,Genuchten V,Baeumer B. Flux-averaged and Volume-Averaged Concentrations in Continuum Approaches to Solute Transport[J]. Water Resources Research,1984,20: 866-872.

[11]王志明，郭谦，李书绅.水流速度对锶迁移速度影响的实验研究[J].原子能科学技术,2003,27(4):320-324.

[12]张丹蓉,A.MERMOUD,管仪庆.莠去津在填充土柱中的运移[J].河海大学学报,2005,33(5):525-529.

[13]陈效民,刘德辉.农田土壤中硝态氮垂直运移参数的确定[J].环境科学与技术,2004,27(3):26-29.