IMS放射性核素台站气溶胶滤材样品分样方法研究

李 奇 王世联 樊元庆 常印忠 刘蜀疆 石建芳张新军 陈占营 贾怀茂 赵允刚

（禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室 北京 100085）

放射性核素监测是全面禁止核试验条约(CTBT)监测技术手段之一，在判定可疑事件为有核或核试验爆炸方面具有决定性作用。CTBT国际监测系统(IMS)放射性核素监测网络由全球80个放射性核素台站和16个放射性核素实验室组成，其中放射性核素台站不间断地进行大气放射性监测，并直接或通过国家数据中心将监测数据传输至国际数据中心(IDC)进行分析。放射性核素实验室职能之一是按照条约组织临时技术秘书处(PTS)的要求，对放射性核素台站监测到的高级别样品进行详尽分析，以便获取更多的信息，并及时向条约组织报告分析数据[1]。

根据放射性核素台站监测到的气溶胶样品中放射性核素种类及浓度，气溶胶样品被分为5级[2](表1)。放射性核素台站在监测到5级样品时，样品须分样，然后发送到两个或两个以上的核素实验室进行详细分析。

表1 气溶胶样品放射性核素监测数据分级标准Table 1 Categorization levels for aerosol sample.

随着IMS放射性核素监测网络的建设和发展，分样样品的制备和测试逐渐成为国内外研究的重点。目前，条约组织正在进行气溶胶样品分样和测量，在 2009、2010年度[3,4]气溶胶滤材样品国际比对中，PTS均采用了半圆形样品；在2011年3月日本福岛核反应堆事故后，对66个IMS放射性核素台站监测到的5级气溶胶样品进行了分样(2等分)，并分发到6个经核证的放射性核素实验室进行验证分析，分析结果显示，核素实验室和台站分析结果基本一致[5]。但如何进行分样、将样品分为几份、分样样品是否均匀等问题是目前大气放射性核素监测研究的重点之一。本文利用大流量气溶胶采样器获取气溶胶滤材样品，设计加工了分样模具，研究建立了气溶胶滤材样品分样方法。

1 气溶胶样品的获取和测量

使用自研的 PMS-800大流量气溶胶采样器[6](图1)获取大气气溶胶样品，该采样器性能指标与IMS核素台站气溶胶采样器相当。采样器置于大楼楼顶，距地面约为15 m。取样流量设定为600 m3/h，用于收集气溶胶的NF高效聚丙烯滤材的几何尺寸为480 mm×570 mm，样品的采集时间为23.5 h。

图1 PMS-800大流量气溶胶采样器Fig.1 PMS-800 high-volume aerosol sampler.

将获取的气溶胶样品压制后置于HPGe γ谱仪(图2)表面测量，探测器锗晶体直径为80 mm，晶体厚度为30 mm，入射窗为0.6 mm的碳纤维，探测器置于15 cm厚的超低本底铅屏蔽体中，在20–2000 keV能区的本底计数率约为0.7 Hz，利用数字化谱仪获取γ能谱。

图2 HPGe γ谱仪Fig.2 HPGe γ spectrometer.

探测器出厂前进行了探测效率表征并进行了实验验证，配备无源效率刻度软件Labsocs[7]，关于其准确性和应用已有文献报道[8,9]，本文使用该软件模拟计算了气溶胶样品在探测器表面的探测效率。由式(1)计算得到样品中7Be放射性活度浓度。

其中，Nγ为样品谱中7Be的γ峰的峰面积；ε为γ峰探测效率；Pγ为γ射线的发射几率；V为取样体积(m3)；λ为7Be 的衰变常数(s–1)；tP、tl、tr、tc分别为冷却时间(即采样结束时刻到开始获取 γ谱时刻的时间间隔)、γ谱获取的活时间和实时间、样品采集时间(s)。

2 滤材裁剪分样及测试

采用2、4和9等分方法对获取的气溶胶滤材进行裁剪分割，然后放入模具中，在约25 MPa压强下压制成盘状源。为得到较好的几何形状以便使用HPGe探测器测量，2和4等分样品压制成Φ70 mm的盘状源，9等分的样品压制成Φ50 mm的盘状源。

将压制好的分割样品依次置于探测器表面进行测量，分析样品中7Be的特征γ射线477.6 keV[10]的计数，由式(1)计算得到7Be放射性活度浓度，以检验样品的分样均匀性。测量结果列于表2。由表2，用极差作为2等分样品的标准偏差，用平均值的标准偏差作为4和9等分样品的标准偏差。实验结果表明，采用滤材裁剪分样的方法，分样样品活度一致性较好，标准偏差均小于 5%。说明气溶胶采样器采集的样品均匀分布在滤材上，采用滤材裁剪分割样品的方法所得的样品是均匀的。

表2 滤材剪裁分样样品中7Be活度浓度Table 2 Activity concentration of 7Be in cutting split samples.

3 样品压制分样及测试

样品压制分样即对压制好的气溶胶盘状源进行切割分样，为此设计加工了三种分样模具。分样模具由底座和刀片组成，可分别将样品2、3和4等分。样品分样和测量过程：首先将气溶胶取样器获取的滤材多次对角折叠后放入模具中[11]，压制成 Φ70 mm的盘状源；然后将压制好的盘状源置于分样模具上进行压制切割，分样模具及切割后的样品如图3所示；将分割后的每一部分样品进行测量，分析样品中的7Be活度浓度，测量数据列于表3。

图3 分样模具Fig.3 Split mould and compressing split samples.

表3 压制分样样品中7Be活度浓度Table 3 Activity concentration of 7Be in compressing split samples.

由表 3，采用样品压制分样的方法得到的分样样品是均匀的，各分样样品中7Be的计数率的标准偏差小于5%，编号8的样品中7Be活度浓度较低，这是由于样品采集期间雨水冲刷，使空气中的气溶胶沉降所致。

4 结语

建立了滤材裁剪分样和样品压制分样气溶胶样品分样方法，对分样样品中天然核素7Be进行了测试，结果表明7Be在分样样品中分布是均匀的，使实验室具备了对压制和未压制气溶胶样品进行均匀分样的能力，为开展气溶胶分样样品中131I和137Cs等人工放射性核素分布均匀性研究奠定了技术基础。

1 Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty. Text of the treaty and its protocol[R]. New York, USA: [s.n.], 1996

2 PrepCom for CTBTO.CTBT/WGB/TL-17/2/Rev.1, Draft working text of the operational manual for the International Data Centre, 2002

3 CTBT/PTS, PTE2009 1st announcement and invitation,2009

4 CTBT/PTS, PTE2010 1st announcement and invitation,2010

5 HAN Dongmei, Herwig Stangel. 2011 Network QA/QC and L5 Results[R]. Informal Radionuclide Laboratory Workshop, Vienna, Austria, 2011

6 常印忠, 刘龙波, 王世联, 等. PMS-800大气颗粒物采样器的研制[J]. 辐射防护, 2011, 31(1): 52–58 CHANG Yinzhong, LIU Longbo, WANG Shilian, et al.Development of PMS-800 atmospheric particulate sampler[J]. Radiation Protection, 2011, 31(1): 52–58

7 Canberra. Canberra User’s Manual of Model S574 LabSOCS Calibration Software[M]. USA, 2002

8 Bronson F L. Validation of the accuracy of the LabSOCS software for mathematical efficiency calibration of Ge detectors for typical laboratory samples[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2003, 255(1):137–141

9 周程, 王凤英, 朱晓翔. 无源效率刻度方法的实验验证和分析[J]. 核技术, 2011, 34(8): 604–608 ZHOU Cheng, WANG Fengying, ZHU Xiaoxiang.Source-free efficiency calibration and verification of a γ-ray spectral system[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8):604–608

10 Firestone R B. Table of isotopes [M/CD]. Eighth Edition.New York: John Wiley and Sons, 1998

11 Operating Protocols: Rarotoga(RN23) Radionuclide Monitoring Station(RMS), 2000: 18–21