箱装废物γ核素的直接测量方法及验证

郭子静,聂 鹏

(中国原子能科学研究院 退役治理工程技术中心,北京 102413)

伴随着核能的快速发展,将会产生大量不同类型的放射性固体废物,根据生态环境部核与辐射安全中心的数据,截至2010年底,核电厂产生的低、中放射性固体废物存量已有约10 000 m3[1]。这部分核废物大多装在废物箱和废物桶中,搁置在暂存地。《低、中水平放射性固体废物暂时贮存规定》(GB 11928—1989)[2]规定,低放射性固体废物暂存期不得超过5年。为加强核废物入库管理,《放射性废物近地表处置的废物接收准则》(GB 16933—1997)[3]规定,主管部门或处置场运营部门可授权有资质的部门和单位对核废物进行破坏或非破坏性检查。所以在放射性核废物完全处置前要对其进行精准鉴别与测量,以获得其中的核素及含量,从而对其进行精确分类处置。

目前对于钢箱废物放射性的测量,多采用取样测量方法,这种方法不易操作、测量准确度低,还会对操作人员和环境造成严重安全隐患。通过对核废物自身放射性的测量或用外部射线照射并测量放射性核废物激发射线等方法来迅速准确测量分析核废物中放射性核素种类及其含量的方法称为非破坏性(NDA)方法[4-5],其中γ射线分析法测量速度快、无检测废物产生,能够直接获得核素的绝对含量,成为放射性核废物NDA检测首选。国外对于箱装废物的研究始于1990年,并已应用于部分土壤、废物分拣等。放射性废物表征过程中通常使用放射性核素比例因子法,但该方法的准确程度多取决于参考样品的选取,不适用于不均匀的废物钢箱。国内在γ射线放射性废物检测技术方面的研究起步较晚,且研究对象集中于桶装废物的测量。对于低、中水平放射性固体废物钢箱的测量尚无自主开发的测量平台及算法,因此研究建立钢箱γ放射性核素的直接测量方法对推进我国废物钢箱测量重建与放射性废物处置及管理有一定意义。

FA-Ⅳ型放射性固体废物钢箱尺寸为157.3 cm×156.5 cm×133.1 cm,是国内使用最多的钢箱类型,受透射率限制,本文使用γ射线谱测量分析算法的离散处理,结合传统CT原理,在测量和计算时采用渐进分割体素测量方法对废物钢箱进行离散处理,针对体素间串扰问题及钢箱内部体源自衰减问题,通过蒙特卡罗模拟结合重建技术建立检测效率的校准模型,实现效率反演校正,最终研制一套低、中水平放射性固体废物钢箱γ检测系统。

1 技术原理

1.1 钢箱系统原理

在传统CT方法中,绝大多数放射性固体废物都发射γ射线,可通过透射测量和自发射测量来分析装在桶或小容器中的放射性废物,通过对其能量和强度测量,并经过核素库比较和检测效率尺度转换,来准确分析废物中的放射性核素种类、含量。

本系统γ射线检测数据处理方法的原理是基于CT理论,在CT测量中,探测器在某测量位置时所得的某能量的射线强度Ie,定义为所测物品内部此能量时的放射性活度(f)在与探测器端面垂直的直线上经衰减后的积分投影g,即式(1):

g(E,θ,t)=Ie(E,θ,t)=

(1)

其中:坐标系原点为探测器旋转扫描中心处,l=(x,y);t为坐标原点与探测器中心的直线距离;θ为探测器的旋转角度;E为射线能量。具体如图1a所示。

a——θ响应函数模型;b——Ω参数模型

由点(x,y)处发射的射线到达探测器处的总衰减a可表示为式(2):

δ(x′cosθ+y′sinθ-t)dx′dy′))

(2)

其中:μ为所测量介质的线性衰减系数;(xd,yd)为探测器前端面的中心坐标;a为衰减效应,其影响较大且不均匀,故常于重建时对其进行衰减校正处理。

在放射性废物箱分析中,特征γ射线在准直后射入探测器。由于准直器管状结构设计和探测距离限制,探测器和待探测物体不能视为点源进行简化处理。同时,为实现放射性固体废物钢箱表面全覆盖,探测器设计为具有更宽的视野。另一方面,钢箱中矩阵情况更复杂,放射源作为点源会导致更大误差,这要求放射源作为体源处理,而体源位置不同时,探测器效率响应有着明显的不同。故线积分投影理论与传统δ响应函数不能适应于这种情况,需要从空间角度进行校正。因此,在算法中添加Ω参数(检测点对探测器所张的立体角[6])以校正空间角度,探测器获得的放射性投影由式(3)表示,其中Ω(r,θ,t)表示空间角度校正参数,如图1b所示。

g(E,θ,t)=∭Vf(E,r)ε(E,r,θ,t)·

a(E,r,θ,t)dr=∭Vf(E,x,y,z)·

ε(E,x,y,z,θ,t)a(E,x,y,z,θ,t)dxdydz

(3)

其中,r=(x,y,z)。衰减效应a可表示为式(4):

(4)

其中,ε为探测效率,受探测器物理、几何特性及探测器与点的相对位置影响,需于重建时做几何校正。

所测物品放射性活度分布f与其CT投影g离散为向量f、g,投影关系为矩阵形式:

g=Hf

(5)

其中,H为系统矩阵,其元素hi,j表达式如下:

hi,j=∭Vε(E,x,y,z,θj,tj)·

a(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(6)

其中,i、j为图像与投影向量f、g的元素标号。由于探测器与测量物品位置较远,在体素Vi内,a的影响不显著,故将hi,j[6-7]为写:

hi,j=εi,jai,j

(7)

εi,j=∭Viε(E,x,y,z,θj,tj)dxdydz

(8)

箱装废物放射性测量系统如图2所示,主要包括阵列式探测器测量系统、检测组件升降装置、γ相机移动装置、测量平台、电气控制柜、数据采集控制台。阵列式探测器测量系统包括6个NaI探测器和1套附加准直器,应用于FA-Ⅳ钢箱时,探测器及钢箱体素编号如图3所示。

图2 废物钢箱检测系统

图3 探测器及钢箱体素编号示意图

针对低、中水平放射性固体废物钢箱使用探测器进行步进式扫描过程,可对式(3)进行离散化处理,得到式(9):

C(e)=E(e)·F(e)

(9)

(10)

其中:C(e)为从体源样品发射的γ射线的探测器计数率;E(e)为探测效率,包括探测器的固有探测效率、几何探测效率和样品自吸收效率;F(e)为相应位置的放射性核素活度。

1.2 钢箱取样分析原理

固体废物钢箱中放射性分布极不均匀,为使样品具有代表性,可从钢箱中分别取相对具有高、中、低放射性水平的3份样品,将其混合得到最终样品,对其进行γ射线光谱测量分析[8],得到钢箱内γ放射性核素的种类及活度。

2 算法开发

首先对光谱进行分解,以获得放射性核素特征γ射线的计数率,结合检测系统校准后的效率,最终得到放射性固体废物钢箱中放射性核素的含量。

由于废物钢箱相邻体素间干扰、基质的衰减吸收等因素的影响,通常很难确定放射性废物钢箱的检测效率。考虑到该测量的几何特征,开发一种适用的检测效率缩放算法,以达到放射性废物表面活性重建的目的。

2.1 蒙特卡罗模拟

蒙特卡罗(MC)模拟技术广泛用于解决光子输运问题,以实现计算特殊γ射线的固有探测效率[9]。本文分别建立了探测器模型、钢箱模型和测量几何模型,采用分步分体素测量的方法,在测量和运算过程中对钢箱进行离散化处理,共得到2×5×3个体素,可满足放射性物质空间分辨率的基本要求。

2.2 代数重建算法

代数重建算法是用于离散模型图像重建的一种方法。将原始数据视为未知矩阵,根据从任意投影角度获取的投影数据和原始图像创建线性方程组,通过求解方程组来重建图像矩阵。该算法是为重建图像分配初始值,根据正交投影导出投影数据,用估计数据校正实际测量投影数据,通过反向投影校正结果来更新图像,并迭代至满足迭代终止条件[10]。

本研究假设钢箱的放射性是一个特殊“图像”,将钢箱划分为2×5×3个体素,并通过前文MC模拟效率矩阵数据库,将实验测量的特征射线计数率作为原始图像数据,将要解决的数值作为目标图像,完成测量后,调用相应数据来构建效率方程E:

(11)

其中:eij为体素i活动处j检测器采样点的概率密度;N为体素空间数量,N=30;M为探测器数量,M=6。

(12)

其中,λ为松弛因子[11-12]。

该过程的本质是通过使用测量投影和估计投影之间的差来校正计算结果,最后得到要重建的所有体素的估计活度,以实现整个放射性固体废物钢箱中核素分布的定量分析。算法流程如图4所示。

图4 算法流程图

3 探测器建模及表征

在γ辐射测量中,探测效率的确定是一项关键技术。基于MC计算NaI探测器的全能峰效率[13]时,需要输入准确的探测器几何尺寸等参数,以获得探测器的固有检测效率,因此需对晶体尺寸参数进行实验表征。本系统测量的钢箱中放射性核素主要包括60Co和137Cs,所以使用60Co和137Cs标准点源进行参数调整和确认,其校准活度为5.43×104Bq和7.65×103Bq。分别在5、10、15 cm的源-探针距离处进行3次测量,使用专用能谱分析软件记录能谱,探测器参数实验表征装置如图5所示。

图5 探测器参数实验表征装置

MC模拟用探测器模型如图6所示,灵敏体积为圆柱体。使用实验测量的检测效率和MC计算的检测效率[14-15]的平方偏差之和来衡量不同半径下二者的偏差,用二项式拟合得到使该偏差最小的灵敏体积半径,为R=2.48 cm。

图6 NaI探测器的MC模拟示意图

NaI探测器表征流程如图7所示。

图7 表征流程示意图

经过模拟计算与表征实验后,得到NaI探测器经调整的参数值,将此值应用到最终使用的探测器模型中。模型调整后的参数如表1所列。使用调整后的参数进行模拟计算,结果显示,6个探测器的实验结果与模拟结果的相对偏差均小于5%,满足建模要求,减小了模型不准确带来的误差。

表1 NaI探测器调整后的参数

4 钢箱建模及数据库建立

4.1 钢箱建模

在设计探测器的准直口形状及深度、厚度时,需尽量降低体素间的串扰。因此,确定距离后,需选取合适的准直深度及开口形状、大小,使探测器探测范围与钢箱表面的投影面为探测器对应当前体素朝外表面,且本底及其他体素对测量结果影响尽量小。根据系统的机械承重确定准直厚度。加装准直器后,探测系统示意图及准直器正视图、俯视图如图8所示。

图8 探测系统及准直器正视图、俯视图

对实际使用的FA-Ⅳ型钢箱进行建模,废物密度为0～2 g/cm3。将其分为2×5×3个体素空间,所建模型如图9所示,估计每个体素的活度大小,相当于对废物箱这一密闭视野做核素分布成像,不同体素的热点值对应实际所包含核素的活度信息。

图9 钢箱模型

4.2 数据库建立

建立好钢箱模型、粒子类型、物理过程等后,对当前测量体素填充特定材料,密度在一定范围进行步长递进,选取核素及其合适的能量峰值,以获得该特定材料不同密度下探测器对该核素能量下当前体素的效率[16],当前体素的探测如图10所示。

图10 当前体素探测

相邻体素的探测如图11所示。对图11a中探测器左侧体素进行与当前体素相同的特定材料和同步密度变化填充,且选取相同核素及合适的能量峰进行探测,获得相同条件下左侧相邻体素的探测效率。采用相同方法继续获得右侧、上侧、下侧相邻体素的探测效率,将计算所得效率值整理为效率库文件。

图11 相邻体素探测

5 方程重建

如图3对左右体素块及探测器进行编号,右侧体素块编号为jk=11,21,…,35,左侧体素块编号为jk=11′,21′,…,35′,右侧探测器编号为n=1,2,3,左侧探测器编号为n=1′,2′,3′。1个废物钢箱需要进行5次测量,测量次数记为i(i=1,2,3,4,5)。将6个NaI探测器置于钢箱左右两侧(每侧3个),对测量得到的能谱解谱,选取合适的核素峰面积计数,设第i次测量时,探测器n获得的该核素的该峰面积计数为Ci,n,体素活度记为Fjk。对实验钢箱进行称重,计算其密度,在数据库中进行检索并读取效率矩阵。探测器对当前体素的总效率记为En,对左右相邻体素的总效率记为E′n,对上下相邻体素的总效率记为E″n。

将式(10)展开为如下矩阵方程:

(13)

以上矩阵方程简化为:

Ax=b

(14)

使用古典迭代方法计算时,可进行化简,如式(15)所示。

(15)

选取初始值,如x(0)=(0,0,0)T,将该值代入式(15)右边即可得到新x值,进行反复迭代可得到向量序列(式(16))及计算公式(式(17)):

(16)

(17)

在相邻体素位置,由于体源自吸收和衰减更高,同时根据被测各体素的体积比例,对于式(14)的矩阵可得到式(18):

(18)

A为严格对角占优矩阵,则解Ax=b方程时,各种迭代法均收敛,即可求解该方程,完成体素间串扰修正,得到钢箱各体素核素活度。

6 实验验证

在某反应堆退役产生的放射性固体废物中随机抽取10箱,整备工艺为水泥固化,废物种类为金属切割物,分别对其进行箱装测量系统分析和取样分析,将所得结果进行比较,以验证废物钢箱测量系统测量结果的准确性,结果列于表2。

表2 系统测量分析与取样分析结果对比

(19)

其中,R为系统测量或取样分析结果。

7 结论

1) 建立了一套箱装固体废物放射性测量系统,解决了放射性固体废物钢箱不能直接测量的问题。

2) 对所建系统分析结果的可靠性进行了验证,系统测量结果与取样分析所得结果的相对偏差小于35%,满足处置场废物接收数据测量误差在50%范围内的要求。