PF-LBM耦合模型下Al-Cu合金的枝晶生长和气泡形成

朱昶胜, 雷 瑶, 雷 鹏, 高梓豪, 赵博睿

(1. 兰州理工大学 计算机与通信学院, 甘肃 兰州 730050; 2. 兰州理工大学 省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室, 甘肃 兰州 730050; 3. 兰州理工大学 网络与信息中心, 甘肃 兰州 730050)

在合金凝固过程中,气泡与枝晶之间的相互作用是常见的物理现象,但气泡生成是凝固过程中的主要缺陷,了解影响枝晶凝固因素以减少气泡生成,这对枝晶凝固具有重要的实用价值.对于实验研究而言,气泡周围以及气泡内部的情况难以测量,因此想要精确地定量模拟枝晶生长和气泡之间的相互作用非常困难[1-2].随着计算技术的飞速发展,数值模拟成为了解决这类复杂问题的有效途径.铝合金铸件因具有良好的强度、韧性和耐腐蚀性,在航空航天、潜艇以及汽车制造等工业领域应用非常广泛,另外,其原材料成本也非常低,所以提高铝合金的制造产量具有重大意义[3].然而,在合金凝固过程中会受到各向异性、氢浓度、溶质浓度、扰动及其他因素的影响,因此,选择合适的模型研究凝固过程中气泡的形成和发展,包括气泡成核的位置,影响气泡形状、分布和大小等微观结构的参数等很有必要.

近年来,国内外学者将相场、水平集和元胞自动机等方法应用到显微气孔的模拟中,这些模型致力于考虑显微气孔的产生以及演化问题,从而得到实时介观和微观尺度的耦合显微组织形貌.相场法(phase field method,PFM)是一种建立在热力学基础上描述系统动力学演化过程的模拟方法,它相较于其他方法具有独特的优势,例如不必跟踪复杂的固/液界面,可对各种复杂微结构进行较精确模拟[4-5].多相流系统在自然和工业过程中起着重要的作用,格子玻尔兹曼方法(Lattice Boltzmann method,LBM)作为一种介于宏观连续模拟与微观分子动力学模拟之间的介观模拟方法,现已发展成为计算流体力学方面的一种强有力的数值模拟方法,并在建模中显示出巨大的潜力,目前已经有很多学者利用LBM来模拟复杂的多相流系统[6-7].Meidani等[8]建立了二维/三维PF模型,采用多PF方法模拟了气孔受枝晶网络限制的不规则生长过程,研究了固相分数等对气孔形貌的影响;Zhang等[9-10]建立了固-液-气多相场晶格玻尔兹曼模型研究了纯金属凝固过程中复杂的多相相互作用,发展了一种混合相场格子Boltzmann方法以及一种并行自适应网格细化算法,用于模拟凝固过程中气泡和固体生长前沿之间的相互作用,用相场法求解了固体生长和气泡演化问题;Sun等[11]采用二维多组分多相元胞自动机模型模拟了二元亚共晶Al-Si-Mg合金凝固过程中的气孔形成和微观组织,考虑了固-液界面氢和溶质的分配,用CA-FDM方法模拟了枝晶生长和溶质迁移;吴伟等[12]建立了LBM-CA模型对凝固过程中的枝晶生长和气泡形成进行了模拟研究,根据界面溶质平衡法计算了枝晶生长的驱动力;Gu等[13]采用元胞自动机对合金凝固过程中氢孔隙演化与枝晶生长的耦合过程进行了模拟,利用有限差分法计算了溶质和氢的扩散,观察了柱状枝晶和等轴枝晶之间的竞争生长和孔隙率,探讨了冷却速度对气孔半径的影响,该模拟可以描述气泡的形态,但气泡在凝固过程中是静止的;张庆余等[14-15]提出了一种耦合LB-CA-FD模型,模拟了二元亚共晶铝合金枝晶凝固过程中氢孔隙的形成,利用LBM模型计算了氢气的运输以及气泡的成核、生长和运动.上述研究都是采用的CA方法,而利用PF方法来进行模拟的研究相对较少,已知的Meidani与Jacot[8]所建立的模型未考虑枝晶生长的影响.因此,本文提出基于Shan-Chen多相流建立PF-LBM模型,研究二元合金在定向枝晶和等轴枝晶2种情况下枝晶和气泡之间的相互作用.模型中考虑了三相,模拟了孔隙演化过程中的多柱状和等轴枝晶生长,得到了溶液浓度和溶质的分布.

1 数学模型

1.1 二元合金KKS相场模型

对于二元合金生长的模拟,采用基于KKS模型所建立的相场模型,其用溶质和溶剂所占的质量分数来分配固相和液相的自由能:

(1)

(2)

式中:f即为自由能;S和L分别表示固相和液相;A和B代表合金的2种物质;cS和cL分别表示固相和液相的溶质质量分数.该模型的相场方程为

(3)

式中:φ为相场变量;ε为各向异性;h(φ)为势函数,h(φ)=φ3(6φ2-15φ+10);Wg(φ)为界面过剩自由能,W为相场参数,g(φ)=φ2(1-φ)2;M为相场动力学参数,由以下公式计算得到:

式中:σ是合金的界面能;R代表气体常数;T代表温度;Vm代表摩尔分数;e为平衡状态;me为固相线斜率;ke是粒子平衡状态分配系数.

溶质场方程为

(6)

式中:D(φ)为溶质扩散率;fc和fcc分别为自由能对浓度的一阶导数和二阶导数.

在枝晶凝固的过程中,各向异性是影响枝晶生长的一个重要因素,凝固过程中引入各向异性后的相场方程可转换为

(7)

1.2 LBM多相流Shan-Chen模型

LBM的原理是把流体抽象为大量的虚拟粒子,在给定的范围内按一定的方式进行碰撞和迁移,从而形成宏观的流体流动,之后再用分布函数来代替每个被标记的粒子,以此计算流体的宏观密度和速度.对于Shan-Chen多相流二维九速LBM模型,气液两相流动的Boltzmann演化方程可表示为

(8)

(9)

式中:ρσ(r,t)和uσ(r,t)分别表示σ相中流体的密度和速度;ωi表示为权重系数,对于D2Q9模型,ω0=4/9,ω1-4=1/9,ω5-8=1/36;ei表示粒子在i方向上的运动速度,ei的配置速度如下所示:

(10)

式中:c表示格子速度,c=Δr/Δt,在这里Δr为空间步长,Δt为时间步长.各相流体的实际密度和流体的平均速度皆由粒子分布函数求出:

式中:ρ(r,t)表示两相流的整体密度,其表达式为

(13)

各相平衡分布函数中的速度:

(14)

式中:Fσ(r,t)表示作用在气-液两流体相上的力,表示为

(15)

式中:Gc是相互作用系数,决定流体粒子之间作用力的强度和气液界面表面张力的大小;ψσ(r,t)表示流体的有效密度,是流体密度的函数,表达式为

ψσ(r,t)=1-exp(-ρσ(r,t))

(16)

流体在任意一点位置处的压力值p(r,t)可由以下公式求得

(17)

上式中ρ(r,t)为流体的密度.由于在气液转变的时候,气相的增加意味着液相减少,在相变中引起的气液相粒子密度变化的关系可用以下几个公式表示:

式中:ρg和ρl分别表示气相和液相的粒子密度;ΔΦ表示从液相转变为气相的量,与液相转变为固相的量相关;Δfs表示液相转变为固相的量;A为系数,在本文中取值10-6.

1.3 数值计算方法及物理参数

以Al-4.0wt.%Cu合金作为研究对象,在二维空间上的空间步长选取Δx=Δy=1 μm,时间步长Δt=5.0×10-8s.物理参数见表1.

表1 Al-4.0wt.% Cu合金的物理参数

2 模拟结果

2.1 相场模型的模拟

在合金定向凝固过程中,枝晶的生长主要受溶质扩散控制.图1为同一初始条件下不同时刻柱状枝晶的生长情况.设模拟区域的大小为800 μm×1 200 μm,模拟开始时,在区域(x1,0),(x2,0)设置两个定向生长的枝晶核.图1a为t=12 000Δt时枝晶的生长状态,从该图中可以看出,在柱状枝晶生长初期,枝晶表面整体比较光滑,之后一次枝晶臂不断生长,该过程中会产生少量的二次枝晶臂,如图1b所示.由于在凝固过程中会发生溶质的再分配,这会导致固-液界面的溶质浓度增加,凝固析出的溶质无法充分扩散到液相中,在一次枝晶的根部富集严重,根部的二次枝晶臂生长受到抑制,如图1c、d的底部,溶质浓度较高,最为接近根部的二次枝晶臂几乎停止生长.随着时间的增加,一次枝晶变得越来越粗壮,二次枝晶臂的数量也越来越多,但二次枝晶臂间隙的大量溶质积累阻碍了二次枝晶臂的生长,个别二次枝晶臂尖端出现沿一次枝晶方向生长的三次枝晶臂,如图1d中标示的A、B、C、D处.

图1 不同时刻溶质场下枝晶生长

各向异性是影响枝晶生长的重要因素之一,研究不同大小的各向异性对枝晶形貌的改变很有必要[16].如图2所示,当各向异性较小时,一次枝晶相应较矮小,生长过程中没有二次枝晶臂的出现,并且枝晶尖端生长速度缓慢.随着各向异性增大,一次枝晶逐渐变细长,二次枝晶臂逐渐生长出来并且枝晶尖端生长速率逐渐加快.这是因为各向异性可以放大扰动特性,有改变枝晶尖端自由生长的作用.

图2 不同各向异性在四种不同时刻下的枝晶生长形貌

2.2 柱状枝晶生长过程中气泡的形成

对Al-4.0wt.%Cu合金定向凝固过程中气泡的形成和柱状晶的生长过程进行了模拟,图3显示了气泡和枝晶相互作用演化的二维模拟.取各向异性ε=0.067,模拟开始时,在区域(x1,0),(x2,0),(x3,0)设置三个定向生长的枝晶核,初始溶液密度rho=1.2.

图3 不同时刻(x1,0),(x2,0),(x3,0)处定向枝晶与气泡形成Fig.3 Directional dendrites of (x1,0), (x2,0), (x3,0) and bubbles form at different moments

在凝固的初始阶段,如图3a所示,一次枝晶开始生长,液-固界面从底部向上推进.在枝晶生长的前期并未有气泡生成,(x2,0)与(x3,0) 之间底部区域液体密度大于(x1,0)与(x2,0)之间底部区域的液体密度.随着凝固过程的进行,高密度的液体转变为固相,根据质量守恒原理,留在相应模拟区域中的液体密度降低.当液体密度降到临界值如图3b所示时,在二次枝晶臂的根部,枝晶周围糊状区的氢浓度超过初始氢浓度而开始出现气泡,(x2,0)与(x3,0)底部之间的二次枝晶臂生长较为密集发达,气泡更容易在此区域形成.这表明枝晶生长促进了气泡的形核,在凝固初期,枝晶和气泡共同生长.如图3c所示,固-液界面附近的溶质浓度足够高,液体密度相对较低,小气泡容易在枝晶间区域成核,溶质在枝晶臂生长的同时被拒绝进入液体,在液-固界面附近的溶质浓度大于远离界面的溶质浓度.气泡的形核为从液体转变成固体提供了条件,而同时高浓度的溶质会阻碍枝晶的生长,枝晶间的气泡也会对枝晶臂生长产生影响.因此,气泡成核能促进枝晶的生长,但是在凝固中期阶段,高浓度的溶质将抑制二次枝晶臂的生长.如图3d～f所示,气泡的生长吸收二次枝晶臂附近液相中的氢原子,从而使得气泡长大并发生合并等现象.随着气泡和二次枝晶臂的生长,在枝晶间区域,气泡的底部和顶部区域间存在压差,这会驱动气泡移动,气泡从二次臂根部逃逸到一次枝晶之间的液体通道,与枝晶的相互作用使得气泡发生形变.例如,气泡在穿过一次枝晶的过程中,发生气泡的融合并伴随变形现象,如图3e、f中N1、N2处的气泡.当气泡穿过较窄枝晶通道的时候,会被挤压成蠕虫状,如图3d中M1处的气泡受到两边枝晶的挤压成为蠕虫状,然后上升成为图3e中M2处的气泡形状.气泡和枝晶生长时会争夺生长空间,生长的气泡可以接纳溶质排斥物,这有利于枝晶的生长,枝晶臂的生长更加发达.另外,气泡之间存在竞争关系,一些气泡的成长伴随着其他一些气泡的收缩和消失,液体通道中的大气泡更容易和周围的气泡聚结形成更大的气泡,小气泡更可能消失或收缩.

图4是根据定向枝晶不同时刻生长情况所作的描述.图4a为随时间增长时固体的凝固分数,在初始阶段,一次枝晶以一定的速率生长,凝固以几乎恒定的速率推进.图4b提供了气泡的生成分数,初始阶段的气泡生成分数为零.结合图4a、b可以看出,随着枝晶生长,气泡突然析出,气体总分数迅速达到一个很高的值时,气泡成核后,固体的凝固分数迅速增加.在时间达到t=35 000Δt后,凝固速率减小,最后达到稳定状态,此时气泡的总分数也相对达到稳定的状态.结果表明,若气泡分数迅速达到一个很高的值时,气泡成核后,固体的凝固分数会增加.气泡刚析出时对枝晶生长初期影响不大,成核后气体生成分数会迅速增加并且枝晶凝固速率也会随之加快,在生长后期气泡分数和固体凝固总分数变化不大.因此,枝晶生长和气泡形核之间存在一种合作与竞争的关系.图4c描述了在有气泡和无气泡2种情况下(x2,0)处一次枝晶的生长高度,从图中可以看出,在凝固初期,枝晶的生长高度也是以一定的速率推进,之后,有气泡析出条件下的凝固速度高于无气泡析出条件下的凝固速度.这表明枝晶生长和气泡形成之间存在协同机制,气泡的生成会加速枝晶生长.图4d表示的是气泡和固体之间的总分数比,从中可以表明,在凝固阶段形成气泡之后,枝晶仍旧继续生长,并且比值降低直至趋于稳定,因此,能够得出初步结论,气泡生成会促进枝晶凝固.

图4 不同时刻模拟结果Fig.4 Simulation results at different moments

2.3 模拟区域高长比的影响

在定向枝晶凝固过程中,气泡和枝晶竞相争夺空间以求生长,模拟区域的大小会影响微观组织的演化.高长比K=H/L是影响两者生长的一个重要因素,主要模拟了K=1,K=2,K=3三种情况下枝晶生长与气泡形成时的相互影响,模拟结果如图5所示.

图5 不同长高比下模拟区域对气泡和二次枝晶臂的影响

由图5可以看出,固-液界面附近区域存在大气泡,枝晶间区域沉淀小气泡,当K的比值最小时,气泡呈现出较短而圆的形状,当K的比值相对较大时,气泡呈蠕虫形状,这是由于枝晶和气泡协同竞争生长,在K值最小时,如图5a所示,模拟区域的大小有限,枝晶能够快速到达顶部,因此枝晶没有足够的时间发展成窄而长的形状.当K的值增大,如图5b所示,枝晶间区域充满低密度的液体,并且气泡与枝晶争夺生长空间,二次枝晶臂的生长受到抑制,生成的气泡在树枝晶的限制下容易成长为蠕虫形状.当K的值较大时,如图5c所示,模拟区域生长有窄而长的枝晶且充满液体,气相可由底部和顶部产生的压差排出,顶部的区域有足够的空间来容纳气泡,枝晶的生长会相对缓慢.

图6a、b分别为图5中不同时刻的固体生成所占面积和气体生成所占面积,这分别提供了枝晶和气泡的生长速率.图6a表明,在不同K值情况下,枝晶最初都以几乎相同的速率生长,随着枝晶凝固,当K=1时,枝晶凝固面积最快达到平衡状态,当K=2时很快也达到平衡状态,当K=3时,前期阶段以一定的速率生长,在后期阶段生长速率逐渐减小直至平衡状态.如图6b所示,在凝固初期,气体生成分数都为零,在达到一定时间后,气泡突然沉淀,达到较高的一个值,之后不同K值下的气体分数几乎保持不变.结合6a、b可以得出,当K=1时,气体沉淀所需时间最短,由于模拟区域的限制,气泡生成后枝晶凝固会迅速达到峰值.当K=2时, 气泡沉淀后, 枝晶快速凝固,最后枝晶和气泡都到达一个相对稳定的状态.当K=3时,枝晶的生长不会受到限制,气体沉淀所需的时间最长,在凝固后期枝晶的生长明显减缓,气泡的生长也趋于稳定.因此,在合金凝固过程中,枝晶与气泡之间相互影响,由协同竞争机制影响微观组织的演化.

图6 不同时刻模拟结果Fig.6 Simulation results at different time

2.4 等轴枝晶生长过程中气泡的形成

对合金等轴枝晶凝固过程中气泡形成与枝晶生长进行了二维模拟.以下是对模拟过程中无二次枝晶臂和有二次枝晶臂的对比,模拟过程的初始区域大小都设置为1 500 μm×1 500 μm,在初始区域中分别设置4个相同优先生长角度的晶粒.

图7为无二次枝晶臂的枝晶生长与气泡生长图,图8为有二次枝晶臂的枝晶与气泡生长图.对比可以明显看出,枝晶生长与气泡生长之间存在紧密关系,有枝晶臂生长的情况下气泡的生成分数更大,而在无枝晶臂时,气泡成核较少,随着时间的增长,气泡的体积并未发生明显变化,这说明枝晶的生长会促进气泡生成.另外,在有枝晶臂的情况下,气泡更容易发生形变.

图7 不同时刻无二次枝晶臂等轴枝晶与气泡生长Fig.7 Isometric dendritic growth without secondary dendritic arms and bubble growth at different moments

图8 不同时刻有二次枝晶臂等轴枝晶与气泡生长

在凝固的整个过程,等轴枝晶不断生长,液体的密度逐渐下降.在凝固前期阶段,如图8a所示,图中没有气泡生成,这表明在凝固过程中,气泡形核存在一个潜伏期.枝晶生长到一定程度,如图8b所示,大量圆形小气泡优先出现在枝晶臂的周围,并且气泡容易相互靠近发生融合,气泡生成后液体中的大量氢原子被气泡形核消耗.从图8b～d中可以看出,气泡的数量在一定程度上减少,图8b中C1处有小气泡生成,但图8c时刻,该处附近已没有气泡出现.多个气泡的融合会使得气泡的形状整体变大,如图8b、c中B1、B2处的气泡吸收周围的氢原子长大.图8b～d中A1、A2、A3处多个气泡合并,D1、D2处气泡的合并致使相应气泡变大.这些现象说明气泡之间存在竞争性增长模式,即同2.3节所述,一些气泡的增长伴随着其他气泡的收缩和消除,较大的气泡优先生长,而较小的气泡则倾向于收缩甚至消亡.在枝晶凝固的最后阶段,如图8d中A3所示,由于等轴枝晶的挤压效应,气泡呈现不规则的形状.

3 结论

建立了耦合溶质场与溶液浓度场的PF-LBM模型.利用Shan-Chen模型考虑了气体沉淀和液-气之间的转化,结合PF方法描述了气-液-固三相之间的相互作用,模拟了定向枝晶和等轴枝晶2种形态下枝晶的生长演化和气泡运动.模拟结果表明,凝固过程中枝晶生长与气泡形成是一种合作与竞争的关系.

1) 在凝固初期,枝晶开始生长,枝晶臂逐渐粗化,生长过程中会发生竞争生长,随着枝晶的生长,固相排斥的溶质会在枝晶间的液相区域积累.在凝固过程中,枝晶初始阶段的生长会促进气泡成核,随后枝晶和气泡之间相互影响,形成协同竞争的关系.

2) 在定向凝固过程中,凝固初期气泡在二次枝晶臂的根部生成,由于压差逃逸到枝晶通道中发生合并、收缩等现象,在狭窄区域上升时可能被挤压成蠕虫状.在等轴枝晶的凝固过程中,凝固初期气泡在液体中呈球状生长并相互靠近,随后气泡合并且与枝晶相遇,枝晶臂挤压气泡,进而使气泡成为不规则形态.

3) 模拟区域高长比会影响微观结构的演化,蠕虫状的长气泡更容易在中等尺寸的枝晶间区域形成,这有利于液/固相变,但会抑制二次枝晶臂的生长.枝晶与气泡之间相互影响,协同竞争影响微观组织的演化.