基于相变材料Ge2Sb2Te5 的光纤存储器

殷嘉悦，程思莹，娄存恺，杨博智，张 羽

哈尔滨工程大学纤维集成光学教育部重点实验室，黑龙江哈尔滨150001

光纤因其具有低廉的制造成本，超高的传输速度、巨大的带宽和很强的波长复用能力，成为目前理想的信息传递介质，广泛应用于通信领域[1]。高速带宽业务的快速发展对光纤的传输性能、灵活性和可扩展性提出了更高要求[2-4]。在实现大容量超高速传输[5]的同时，要求光通信实现智能化改造以满足人工智能发展的需求。因此，本文尝试赋予光纤继传感和传输之外新的功能——存储，以更好地服务于智能光通信。

目前实现光存储常见的方法是利用器件或者材料本身的双稳态特性，通过主从结构[6-8]，反馈回路方案[9-11]以及注入锁定技术[12-14]来实现，这些方法虽然操作速度较快，但结构较为复杂且易失（需要额外的能量来维持存储状态）。以硅基波导为衬底结合相变材料（phase change materials,PCMs）的方法已被证明能够实现非易失性光存储[15-20]。其中，硫系相变材料Ge2Sb2Te5（GST）在速度和稳定性方面具有良好的性能，是目前应用最广泛的材料之一。文献[15] 提出了一种基于GST 的全光子非易失性相变存储器，可以实现3 位数据的存储，在此基础上采用脉宽调制可以实现12 级的全光存储[16]。然而基于硅基波导的存储器灵活性较低，难以长距离传输光信号，且在与光纤系统耦合时存在制备成本高，耦合效率低等问题[21-22]。而光纤[23-24]因其优秀的传输性能以及较低的制造成本将成为实现低损耗、超高速、大容量传输的信息存储的最优解。

本文将赋予光纤存储的新功能，为构建智能光通信系统，实现超高速光纤通信提供新思路。本研究采用单模光纤（single-mode fiber,SMF）与1.5 mm 多模光纤（multimode fiber,MMF）同轴焊接的方式产生类贝塞尔光束，将GST 溅射在多模光纤端面，利用不同功率的脉冲光改变GST 的相态，从而实现11 级的多级存储。光学对比度为50%，具有良好的重复性和随机存储能力，存储级次与光脉冲能量一一对应。该光纤存储器也有潜力应用于人工智能，类脑计算等领域。

1 基本模型与原理

1.1 基本模型

本文采用光纤结合GST 的方法实现非易失性光存储，图1 为光纤存储单元的三维模型图，使用一小段MMF 同轴焊接到SMF 上，经SMF 出射的激光射入MMF 内实现干涉，形成类贝塞尔光束，并通过射频溅射镀膜的方式将GST 薄膜沉积在MMF 末端端面，利用GST的反射特性实现存储器内光调制的功能，并使用了氧化铟锡（indium tin oxide,ITO）对GST进行保护。这种方式构造的存储器结构较为简单，操作起来简便灵活，易于控制，并且全光纤的系统可以高效地将光耦合至光纤通信网络。

图1 光纤存储单元三维示意图Figure 1 3D schematic diagram of the optical fiber memory cell

1.2 原理

光纤存储单元是全光纤存储器实现存储功能的关键，该存储单元主要由两部分组成，一部分是用于产生光纤类贝塞尔光束的光纤探头，另一部分是GST。将光纤探头与GST 结合，调控GST 相态，从而实现多级存储。

1.2.1 光纤类贝塞尔光束

本文采用单模光纤与阶跃多模光纤结合的方式产生类贝塞尔光束，单模光纤中的基模耦合到多模光纤中。在多模光纤中传输的场用贝塞尔函数J0(kz,fnr) 来表示，它的横波矢量为，其中k=2π/λ，n1为多模光纤纤芯折射率，βfn是多模光纤纤芯中高阶模的传播常数，r是小于光纤纤芯半径R的径向坐标。多模光纤的输出面处的场是类贝塞尔场的叠加[25]，表示为

式中：L为多模光纤的长度；N为多模光纤中激励模式的数量；Cn为分解系数，其公式为

光束离开光纤后在自由空间中传播的光束可以近似为

根据式(3) 可知，多个贝塞尔场叠加使得光束的传播几乎无衍射。利用这种单模-多模光纤结构产生的类贝塞尔光束，其截面上的光强分布由一组同心环构成。改变SMF-MMF 芯径比以及MMF 长度可以实现可控的多模激励和干扰，并将更多的能量集中在所需的非衍射图案（通常是中心点或第1 环）中。本文采用纤芯直径为105 μm 的阶跃多模光纤，通过控制MMF 长度控制输出光场的强度分布。

利用光束传播法模拟光纤探头端面的贝塞尔光束光场分布，建立了一个三维的单模-多模光纤结构模型，单模光纤与多模光纤纤芯折射率n1=1.466 1，包层折射率n2=1.455 3，入射光波长为1 550 nm，改变多模光纤长度，观察出射光场，确定最佳长度。图2(a)～(d) 分别是多模光纤长度为0.5 mm、1.5 mm、2.5 mm、3.5 mm 时的端面出射光场。从图2(a) 中可以看出，当多模光纤长度过小时，光功率过度集中于多模光纤纤芯的中心；从图2(c) 和(d) 可以看出，当多模光纤长度过长时，同心环的光强度分布将过于稀疏，且光强分布不均；本文中多模光纤长度选用1.5 mm，如图2(b) 所示，可以观察到多模光纤端面光场以一簇同心圆环的形式分布，且每个圆环上能量是均匀的。

图2 多模光纤端面输出光场的模拟结果Figure 2 Simulation results of the MMF end-face output light field

1.2.2 相变材料特性及相态转换

GST 材料为非易失性存储研究中最热门的相变材料，具有良好的稳定性和可靠性。GST材料即指由Ge、Sb、Te 三种金属组成的材料，它存在晶态与非晶态两种状态，在这两种状态下的光学性质和电学性质存在显著差异，两态转换过程中所需要的能量较低，转换速率快，其可逆循环次数能够达到106次[26]。

GST 相变材料晶态与非晶态下的介电常数不同，因此折射率与消光系数存在明显差异。本文使用椭圆偏振光谱仪对GST 在晶态与非晶状态下的折射率n与消光系数k进行测量，得到n与k随波长变化的曲线，如图3 所示。从图3 中可以看出，在可见光与红外波段下，晶态下的折射率远大于非晶态下的折射率，消光系数也存在明显差异。

图3 GST 晶态与非晶态下不同波长的折射率n 与消光系数kFigure 3 Refractive index n and extinction coefficient k of diffierent wavelengths in GST crystalline and amorphous state

通过控制相变材料的温度可以实现这两种相位状态之间的相互转化。通常采用施加光脉冲或电脉冲的方法作为加热手段，这两种方法诱导相变的本质都是改变GST 的温度，进而实现相态间的切换。本文采用的是脉冲激光改变GST 相态。

幅值较低且脉宽较大的脉冲激光束将GST 加热至温度介于结晶温度与熔融温度之间并持续足够长的时间。由于在较高的温度下原子的迁移率增加，因此原子能够重新排列成有序的晶体结构，这一过程能够实现GST 的晶化；较高能量且脉宽较小的脉冲激光束产生的热量使GST 快速达到熔融态，从而打乱了内部的原子排列，将其变成散乱的分子结构。脉冲持续时间非常短，使熔融态的材料能够以大于临界冷却速度的条件迅速淬火，其温度迅速降低至结晶温度下，此时由熔融态直接转换为非晶态，这一过程能够实现GST 的非晶化。

1.2.3 多级存储机理

将晶化过程定义为“写入”过程，非晶化过程定义为“擦除”过程，当GST 部分非晶化时，GST 呈现部分非晶态，其介电常数与GST 非晶化部分占整体体积的比例有关。部分非晶态的等效介电常数可以通过有效介质理论[27]近似表达为

式中：εc和εa分别为GST 在晶态和非晶态下的介电常数，m为GST 薄膜中非晶态部分所占比例。

从式(4) 中可以看出，通过控制m的变化，GST 的等效介电常数也会随之发生变化，进而使材料折射率、反射率等光学性质发生变化，实现连续调控光学元件的光学性质。本文利用反射率差异实现光存储，因此可以在晶态与非晶态之间连续调制出具有不同反射率的多个稳定的GST 状态。

建立GST 薄膜模型，用来模拟由SMF 和MMF 结合产生的光纤贝塞尔光束调制GST的过程。其中，GST 厚度为0.1 μm，半径为52.5 μm。将图2 中多模光纤端面上光强沿半径分布的数据导出并进行归一化处理，再与不同照度的光作积，获得不同强度的贝塞尔光束。光照度依次从55 μW/μm2变化至65 μW/μm2，变化步长为1 μW/μm2，脉宽为10 ns，最终得到如图4 所示的GST 薄膜的温度场分布仿真结果图。

图4 不同脉冲光功率下GST 薄膜的温度场分布图Figure 4 Temperature field distribution plot of GST film under diffierent pulsed optical powers

将GST 薄膜中温度大于890 K 的部分视作非晶态，即图4 中的深红色区域，随着脉冲光功率的增加，GST 非晶态的面积逐渐增大，将差异最大的两个状态分别定义为完全晶态和完全非晶态。

采用有限元分析法对上述光纤贝塞尔光束在GST 处于不同状态下的光传播过程进行仿真模拟。单模光纤与多模光纤纤芯折射率n1=1.466 1，包层折射率n2=1.455 3。当检测光的波长为1 530 nm 时，GST 处于完全晶态下的折射率nc=5.62，消光系数kc=0.940；GST处于完全非晶态下的折射率na=3.72，消光系数ka=0.002，调控过程如图5 所示。可以看出光在多模光纤内发生干涉，在端面产生类贝塞尔光束，GST 完全晶态时结构处于最高反射率状态，GST 完全非晶态时结构处于最低反射率状态。

图5 贝塞尔光束调控GST 相态模拟结果。(a) GST 处于完全晶态；(b) GST 处于完全非晶态Figure 5 Simulation results of Bessel beams control GST phase state.(a) GST is in a fully crystalline state;(b) GST is in a completely amorphous state

GST 处于晶态下的反射率最高，将其视为归一化的“1”；而处于非晶态下的反射率最低，将其视作归一化的“0”。从图6 中可以看出，当GST 的非晶化程度逐渐增加时，其反射率逐渐降低，两者具有较好的反比关系。把信息编码为反射率，每一个状态均有不同的反射率，并对应一个存储等级，于是通过探测输出光实现信息的读取，可实现多级存储。

图6 GST 不同状态下的归一化反射率Figure 6 Normalized reflectivity under diffierent states of GST

2 样品制备与实验装置

2.1 结构制备与膜层表征

本实验制备的光纤探头如图7(a) 所示，采用纤芯直径为8 μm，包层直径为125 μm 的单模光纤以及纤芯直径为105 μm，包层直径为125 μm 的阶跃多模光纤，通过焊接制备结构，控制MMF 长度为1.5 mm，并利用光纤电弧焊接预放电对光纤端面进行加热整形清洁，保证光纤结构端面平整且无杂质。

图7 光纤探头结构显微镜照片Figure 7 Microscope images of optical fiber probe structure

利用物理气相沉积技术中的磁控溅射技术[28]，使通入的气体在电场作用下发生辉光放电并电离。所产生的粒子在真空中不断轰击靶材，使得靶材原子溅出，脱离靶材后沉积在基片上，从而在多模光纤端面完成GST 薄膜的制备。

采用JGP-450B 型磁控溅射系统的射频溅射方法使腔室内气压低于9×10-4Pa，通入氩气并控制腔内氩气气压维持在3 Pa，电压调为200 V。在电压作用下，氩气电离出的氩离子不断轰击GST 靶材，出现起辉现象，持续时间为2 min。在多模光纤端面镀制一层GST 薄膜，所有沉积均在室温下进行，并镀制ITO（射频溅射方法，腔内氩气气压0.5 Pa，电压200 V，镀膜时间2 min）保护GST 防止其氧化，镀膜后结构如图7(b) 所示。

相变材料膜层制备结束后，以石英玻璃片作为衬底，用ZYGO-7200 三维形态分析仪对GST 薄膜的微观结构进行表征，薄膜的三维形貌分析如图8 所示。图8(b) 为薄膜的厚度表征图，可见所镀制薄膜厚度约为98 nm。

图8 GST 薄膜三维形貌分析图Figure 8 3D morphology analysis of GST film

2.2 实验装置

图9 为测量光存储器特性的实验装置示意图。波长为1 530 nm 的连续激光源（Connect,VLSP-C-B-TL-20-FA）作为探测光，波长为1 550 nm 的脉冲激光源作为泵浦光源（Connect,VFLS-1550-M-DTS-1-FA）实现对GST 的全光调制。探测光经过衰减器（防止光功率过高改变GST 相态，对实验结果造成干扰）衰减至0.2 mW，经过衰减后的探测光与泵浦光耦合后通过环形器作用在光纤端面上，反射光通过环形器返回输出，利用滤波器将脉冲光滤除，防止脉冲光功率过高损坏后续探测设备；利用光电探测器（New focus,2117-FS,10 MHz）将反射光强转换为电信号，在后端连接数据采集卡（National Instruments Corporation (UK) Ltd.USB-6009），对数据进行实时监测，并进行后续探测光信号的处理与分析。

图9 光存储实验装置图Figure 9 Diagram of optical storage experimental setup

3 结果与分析

3.1 全光存储器的光学特性

首先验证存储器的重复性并计算存储器的光学对比度。良好的重复性是存储器能否长期稳定工作的关键，本文定义存储器的两个状态是“0”和“1”，分别对应着光纤存储单元的低反射率和高反射率。通过改变泵浦激光的功率来改变该光纤存储器的状态，定义GST 从非晶态转换为晶态这一过程为存储器的“写入”数据过程，GST 从晶态转换为非晶态的过程则为“擦除”数据过程。设置“写入”脉冲参数为：光功率55 mW，脉宽10 ns，频率1 kHz，个数100；“擦除”脉冲参数为：光功率65 mW，脉宽10 ns，频率1 kHz，个数100。验证重复性即一直重复上述“写入”与“擦除”过程，本文重复了34 次，重复性验证结果如图10 所示，纵坐标为相对反射率变化R′=×100%，其中ΔR为反射率变化，即每一存储等级下GST 的反射率与GST 处于非晶态时的反射率之差。

图10 光存储器重复性测试Figure 10 Test of optical memory repeatability

由于数据的大规模增长，实现更高密度的光存储成为目前新一代光存储技术研究的主要内容。多级光存储在高密度光存储领域具有代表性[29-30]，相变材料也由于具有多个可区分的中间态被广泛应用于多级光存储[31-32]。在本文中，对比度越高代表GST 具有越多中间态，可实现的光存储的级次就越多，可见对比度也是光存储器的重要指标，对比度C的公式为

式中：R为反射率，Rmax为GST 处于晶态时的反射率，Rmin为GST 处于非晶态时的反射率。光存储对比度约为50%，该存储器不仅具有较高的对比度，还具有良好的可逆性、稳定性与重复性。根据实验结果可以看出，数据“1”的稳定性要高于数据“0”，这是由于晶态GST的稳定性更好。

3.2 非易失性多级存储性能测试

为了实现非易失性多级存储，改变脉冲光的功率实现对GST 的多级切换，脉冲光功率从65 mW（P0）变化至55 mW（P10），功率变化的步长为1 mW，每个脉冲光功率对应不同存储等级Li（i=0,1,2,···,10），其中最高存储等级L10为完全晶态，最低存储等级L0为完全非晶态，其他存储等级对应于部分晶态，最终实现11 级的重复可逆切换，如图11(a) 所示，不同的存储等级具有不同的相对反射率。

图11 非易失性多级存储性能Figure 11 Performance of non-volatile multi-level storage

GST 的完全非晶态反射率定义为基线（0 级），将功率从P0依次降低至P10，可实现从0级依次升序至10 级，反之，即可实现10 级依次降低至0 级，通过晶化与非晶化步骤，每个级别均可从两个方向达到，并且实验结果具有良好的线性关系。

如图11(b) 所示，每个级别也可以独立地写入和擦除，使用不同功率脉冲Pi，可以实现不同存储等级的切换，并且每个级别不受前一状态的影响，例如，依据P4的脉冲功率，可以采用非晶化步骤从6 级切换到4 级，同时也可以采用晶化步骤从0 级和2 级切换到4 级。实验结果表明，任意一个级别都可以从所有其他等级中访问，实现精准控制传输级别，并且每次达到同一级别，都具有几乎相同的相对反射率，进一步验证了存储器具有良好的稳定性。

4 结语

本文利用磁控溅射技术将GST 薄膜与单模-多模光纤探头结构结合，通过产生的贝塞尔脉冲光调控GST 呈现不同相态，进而改变其反射率，实现11 级的全光纤非易失性存储器，并证明了其精准访问的能力，实现了存储等级的随机切换，且不受前一存储状态的影响。存储器的光学对比度达到50%，具有较高的对比度；重复切换至少34 次，具有良好的可重复性。实验结果表明，该存储器赋予了光纤存储的新功能，具有优良的性能，为智能化光纤系统提供新的思路，对光存储技术的发展具有重要意义。