东北某地区土壤中137Cs含量调查及示踪技术研究

王 珊,丁柏尧,刘志强,赵浚锋,史 岩

(1.黑龙江省原子能研究院,哈尔滨 150086; 2.哈尔滨工程大学 核科学与技术学院,哈尔滨 150001)

0 引言

137Cs是铯的一种放射性同位素,半衰期为30.2年,其通过大气环流扩散、传输,以干沉降和湿沉降形式落到地面上,被有机颗粒与土壤颗粒强烈而迅速地吸附。吸附在土壤上的137Cs几乎无法被消除,只能在自然衰变及土壤物理运动的作用下随着时间的推移而发生变化。137Cs的全球降落始于1945年,于1963—1964年达到峰值,此后逐渐减少,目前可在环境样品中检测到人工放射性核素137Cs的存在[1],故137Cs活性浓度已成为环境放射性安全评估的一个重要指标。土壤中的137Cs基线监测用于评估137Cs衰变后释放的伽马(γ)辐射风险,监测放射性核素的新释放也是掌握放射性核扩散过程及模式的最重要的同位素示踪剂[2-5]。了解137Cs的分布模式可以很好地估计并重建其他放射性核素[6-8],量化土壤受到强烈侵蚀影响时的动态有机碳与总氮再分配[9-10]。土壤作为137Cs的载体,是相对不动的,土壤中潜在的放射性环境风险比水或空气中的更为深远和持久。欧洲、美国及澳大利亚已经进行了许多关于监测137Cs相对背景水平的研究[11-14],但关于监测可靠的定量基线数据及137Cs的空间分布较少。需掌握这些信息来评估放射性环境质量,制定有针对性的土壤管理及保护策略。

土壤侵蚀是土地退化现象之一。东北黑土区是我国主要的粮食生产区,长时间的高强度利用及风、水等自然因素的叠加侵蚀造成土壤有机质流失与土壤性质变化及生态功能的衰退。黑土层厚度降低1 cm,粮食产量就可能降低2%[15],而黑土区面临特殊的侵蚀条件,包括水蚀、风蚀及冻融作用,这些因素在时间及空间上可能交错出现或同时发生,构成该地区多种侵蚀方式的主要驱动因子[16]。黑龙江省超过2°的坡地耕作面积占总耕地的23.4%,其中2°～6°的坡地占77.7%[17]。监测数据显示,海伦与宾县9°坡地的土壤流失厚度每年为1.2 mm、1.5 mm,克山、拜泉、甘南县5°坡地的土壤流失厚度分别为1.6 mm、2.2 mm、2.1 mm[18-20]。目前对于土壤在坡地上的迁移过程及风水复合侵蚀机制研究不足。137Cs示踪技术是一种成熟的核素追踪方法,可在不改变原始地形的条件下分析土壤中的137Cs含量,研究土壤生成及分布[21]。为找到合适的保护策略,需深入探讨黑土区因多种外部因素导致的土壤侵蚀特点,对地表土壤中的放射性核素137Cs基线数据进行调查,明确土壤侵蚀现状,获得土壤侵蚀、沉积速率及环境核素等背景数据,补充完善黑土地数据库及环境核素数据信息,提出有效的坡耕地水土保持措施,遏制黑土地退化及肥力下降,改善区域生态环境。

1 实验部分

1.1 样品采集与制备

依据《土壤环境监测技术规范》(HJ/T 166-2004)在研究区域内布设34个取样点,取10 cm深的表层土[22]。除去土壤样品中的石块、草根等杂物,就地混合后取2～3 kg的样品置于双层塑料袋中封存,再放入同样尺寸的布袋中。将土壤样品在烘箱中用110 ℃烘干至恒重,压碎过筛60目,将约400 g的样品放入聚乙烯塑料容器(直径75 mm、高度70 mm)中,压实,称重,密封制样准备测量。

1.2 测量仪器与方法

依据《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11713-2015)[23]分析土壤样品中的放射性核素137Cs。析仪器采用ORTEC的GEM30P4-76高纯锗γ能谱仪,能量分辨率为1.85 keV(对60Co的1332.5 keV峰),相对探测效率为30.1%。使用特定的软件包(Gamma Vision 6.0,USA)进行能谱分析。γ能谱仪的能量校准与效率校准使用中国计量科学研究院提供的土壤多核素γ体源(8NTR/0115),刻度源中含有的核素包括241Am、238U、226Ra、238U、232Th、40K、60Co、137Cs。土壤多核素γ体源的几何外观、三维尺寸、基质与待测样品基本一致。所用仪器设备均由中国计量科学研究院校准且均处于有效期内。土壤中137Cs浓度在661.62 keV下测量获得,计数时间为24 h。土壤中137Cs活度浓度使用公式(1)计算:

(1)

其中,A(Bq/kg)是比活度,Nnet是全能峰的净计数,ε是γ射线全吸收峰探测效率,I是该能量γ射线的发射概率,M(kg)是样本重量,t(s)是样品测量时间。

γ能谱分析的最小可检测活度(MDA)用公式(2)计算:

(2)

其中,σ0(Bq)是样品净计数率的标准偏差,Kα是预选的错误判断放射性存在风险几率α相应的标准正态变量上限百分位数值,r是核素预处理回收率。

2 结果与讨论

2.1 土壤中的137Cs含量

34个土壤样品中的137Cs比活度分析结果见表1。137Cs比活度数值为1.1～4.3 Bq/kg,平均值为2.5±0.8 Bq/kg。将此结果与其他地区测量结果进行比较,汇总结果见表2。目前,我国未对土壤137Cs含量做出限值要求,但从比较结果来看,研究区域内的土壤137Cs比活度与其他地区测量结果相似,处于正常水平范围。

表1 土壤样品中的137Cs比活度

表2 不同地区土壤样品中137Cs的比活度

2.2 影响137Cs背景值空间分布的因素

137Cs在大气沉降中主要由湿沉降作用至地表。由于地表特点各异,导致137Cs在土壤剖面中分布不均,在空间上呈现出差异。研究137Cs沉降的空间分布差异对于确定研究区域内137Cs大气沉降通量非常重要。在这一研究过程中需选择合适的采样点以获取背景值。土壤中137Cs背景值的确定主要利用示踪法分析土壤侵蚀情况,这对侵蚀速率计算结果的可靠性有直接影响,故核素背景值的确立是137Cs示踪技术分析的核心问题之一。

研究指出,大约有90%的90Sr随着降水沉降到地面[29-30]。137Cs的沉降模式与90Sr相似,主要来自于降水沉降。137Cs在大气中的沉降量与降水量关系密切。在相同纬度的地方,137Cs含量与降水量成线性关系,137Cs浓度与地理位置(经纬度)及降水量呈正相关关系。在纬度较高且降雨量多的地方,137Cs浓度相对较高。在降水量少的地区,浓度相对较低[31]。雅鲁藏布江中段数据显示,137Cs浓度为830.6～1114.0 Bq/m2,这与当地的降雨模式是一致的[32]。北半球样本中,137Cs平均浓度为2500 Bq/m2,而大多数样本表面放射活度处于2000～3500 Bq/m2,与降水量虽然有一定的关系,但关联不强[33]。相比之下,南半球的137Cs浓度数据较少,活度水平低,表面活度大约为300～1140 Bq/m2[34]。

2.3 137Cs核素示踪技术的应用

从大气到地表土壤的137Cs沉积可被黏土矿物及有机物快速吸附或固定。在化学与生物过程作用下,137Cs在土壤中的移动是有限的,而物理过程(侵蚀和耕作)是137Cs在土壤中重新分布的主要方式。137Cs浓度在未开垦的土壤剖面中随深度呈指数级下降,而开垦土壤中的137Cs在犁层中呈均匀分布[35-36]。在未扰动的土壤中,137Cs活动主要集中在地表附近(0～20 cm)。在耕地中,耕作行为使底层土壤翻转,稀释了表层土壤中的137Cs浓度。在不同的地形位置,侵蚀区显示出低137Cs活性,而沉积区显示出高137Cs含量[37]。故在特定的土地利用及集约管理实践中,土壤中的137Cs浓度相对较低[38]。

图1 土壤137Cs等核素的来源Fig.1 Sources of soil 137Cs and other nuclides

137Cs已被广泛用于土壤侵蚀研究中,虽然土壤中的137Cs含量非常少,但可通过灵敏的伽马能谱法对其进行测量,用于估算土壤侵蚀率。当表土受到侵蚀影响时,137Cs浓度会降低,在侵蚀土壤沉积的地方,137Cs浓度会增加。将侵蚀地点和沉积地点与参考地点进行比较,可获得侵蚀或沉积土壤的情况。利用137Cs示踪技术,将参考地点单位面积的137Cs总量与研究场地的137Cs含量进行比较,或比较137Cs存量随时间的变化来计算土壤侵蚀及沉积率。当研究场地的存量低于参考场地时,表明侵蚀,而更高的存量表明土壤物质沉积。因此,参考地点的选择起着至关重要的作用,如果参考地点不准确将导致对侵蚀率的低估或高估。应选择平坦、植被良好、未开垦且土壤侵蚀不存在或可忽略不计的未扰动的参考场地。Sutherland[39]等研究提出,如果变异系数小于30%,可使用参考地点的放射性核素含量来计算土壤侵蚀。研究结果对分析区域土壤侵蚀情况具有重要意义。

3 结论

本研究明确了某地区土壤中的137Cs含量。137Cs比活度范围与其他地区结果相似,不会对环境及人体造成危害。文献研究表明,137Cs背景值的高低与地区的经纬度及降雨量之间存在正相关性,根据该地区土壤中137Cs的含量可进一步研究当地土壤的受侵蚀情况。