界面韧性对C/SiC 材料拉伸强度影响分析

李尧 王晓晖 刘宝瑞 侯传涛 王建民 吴振强

（北京强度环境研究所 可靠性与环境工程技术重点实验室，北京 100076）

0 引言

C/SiC 复合材料具有高比强度、高比模量、耐高温、抗烧蚀等优点，已成为航空航天飞行器防热/承载一体化结构的主要材料之一[1]。其优异的综合力学性能来自于其内部多尺度结构设计。在细观尺度上，编织纤维束结构贡献了较高的面内拉伸强度；SiC 基体贡献了高压缩模量和强度。微观尺度上，纤维束结构包含亚微米厚度的界面层、数十微米直径的碳纤维以及SiC 基体；其中，界面层传递纤维与基体间的载荷，平衡纤维束强度和韧性。复杂的微/细观结构导致C/SiC 复合材料非线性、伪塑性、双模量等力学行为以及多样的失效模式。因此，C/SiC 复合材料及结构高精度的强度评估和失效分析仍面临困难[2-3]。

传统的宏观唯象本构模型形式复杂且依赖于大量的实验数据[4-5]。近年来，针对陶瓷基复合材料的多尺度计算越来越受到国内外相关学者和工程师的关注：一方面更真实保留微/细观尺度的多相非均质结构特征，可以实现微观损伤演化机理分析和宏观力学性能预测；另一方面，将复合材料力学行为分解为多种材料组分的力学行为，极大简化了本构方程和强度准则问题[6-8]。

C/SiC 复合材料多尺度模拟面临的重要问题之一是微观材料组分，而界面层的原位力学性能未知。目前，C/SiC 复合材料界面层通常选用的材料为热解碳（Pyrolytic Carbon，PyC）。热解碳是一种无定型材料，受制备温度和气体分压影响，在纤维表面沉积时可以形成光滑层状、粗糙层状和各向同性三种微观结构[9-10]。微结构的多样性导致热解碳力学性能具有极大的分散性，例如：模量可以从20GPa 到200GPa[11-13]；剪切强度可以由几十到数百兆帕[14-17]。不同的界面层性能对C/SiC 拉伸强度会造成显著影响[18-19]。当前研究表明较低的界面层剪切模量和剪切强度更有利于C/SiC 复合材料强度和韧性的综合优化[1,20]。然而，受实验及测试能力限制，对于界面层断裂韧性—影响裂纹扩展的关键力学参数，对C/SiC 强度的影响仍然未知。

为了阐明界面层断裂韧性的影响，本文建立微观纤维束和细观二维编织结构C/SiC 材料的代表性体积单元（Representative Volume Element, RVE）模型，通过渐进损伤有限元多尺度计算，分析了不同界面层断裂韧性对纤维束损伤演化行为以及对C/SiC 材料的宏观拉伸强度的影响。

1 多尺度模型

1.1 微观模型

纤维束由碳纤维/PyC 界面层/SiC 基体构成；在微观尺度上，考虑碳纤维实际排布情况，通常采用矩形单胞的微观RVE 模型[6]。模型尺寸参考了CVI 工艺下T300 碳纤维制备的纤维束，长度和宽度分别为25μm 和16.5μm；碳纤维半径为6.78 μm；热解碳界面层厚度为0.22 μm；模型中纤维体积分数为70%[1,7]。本文采用C3D8R 六面体单元对模型进行了精细的网格切分，在界面层厚度方向进行了网格细化，如图1(a)所示。考虑到碳纤维和热解碳界面层的几何特征和材料性能，在不同位置分别建立柱坐标系，用于定义单元材料方向。微观RVE模型整体采用周期性边界条件,来模拟均匀应力状态下纤维束的力学行为。

图1 a) 纤维束微观RVE 模型 b) 细观RVE 模型及内部纤维束模型 c) 典型二维正交编织C/SiC 复合材料宏观试件示意图Fig.1 a) The micro RVE model of fiber bundles b) The meso RVE model and inner fiber bundles c) The sketch of typical macro test specimen of 2D woven C/SiC composite

1.2 细观模型

本文采用体素网格构建细观RVE 模型，包含细观SiC 基体和编织纤维束如图1(b)所示。细观RVE 模型尺寸1.85 mm×1.85 mm×0.2 mm[21]，共50000 个单元，单元类型为C3D8R，纤维束的体积分数为56.26%。纤维束截面近似为椭圆，长轴和短轴长度分别0.33 mm 和0.1 mm。纤维束几何波动近似为余弦函数，纤维束中单元的主方向分别对应纤维束的轴向、横向和纵向。为了预测图1(c)所示典型宏观材料试件的力学性能，细观RVE 模型整体采用周期性边界条件。

2 失效判据与材料参数

2.1 微观模型参数

考虑碳纤维轴向拉伸、压缩以及横向剪切失效，采用最大应力准则

式（1）中，FT、FC和FS分别为碳纤维拉伸、压缩和剪切强度。

界面层失效主要表现为层间剪切破坏，采用最大切应力准则

这里，σ1和σ3分别为第一主应力和第三主应力；τult为界面的剪切强度。

考虑SiC 压缩强度FMC远大于拉伸强度FMT，采用Mohr 准则

采用渐进损伤的方法计算纤维束的微观失效过程。对于碳纤维和SiC 基体，当载荷大于临界载荷时，将单元刚度矩阵各项直接折减为一小值。对于热解碳界面层，其损伤本构方程可采用如下形式

式(4)中，d为损伤变量，基于裂纹带理论给出伤演化方程

式(5)中，Ueq、和分别为等价位移、初始损伤等价位移、完全损伤等价位移；ε1和ε3分别为第一和第三主应变；l为单元特征长度；σeq为等价应力；FPyC和GPyC分别为热解碳失效准则数值和断裂韧性。根据剪滞理论，纤维束的增韧效应主要表现为垂直于纤维方向的基体裂纹处的界面剪切和摩擦，因此GPyC主要代表I 型拉伸断裂韧性。

表1给出了微观模型计算所需的材料[6,14]参数。SiC 为各向同性材料，碳纤维和热解碳均为横观各向同性，均采用柱坐标系，其中，方向1 为轴向，方向3 为切向。由于碳纤维的剪切实验仍未见报道，这里经验性地选取碳纤维的剪切强度为150 MPa，在2.2节中将对不同纤维剪切强度的影响进行了讨论。需要注意，RVE 模型对C/SiC 中裂纹和缺陷的影响进行了均匀化处理，因此无法考虑与局部裂纹间隔距离相关的拉脱失效行为。

表1 微观组分材料性能参数[6,14]Table 1 Material properties of micro components[6,14]

2.2 细观模型参数

针对纤维束失效，采用三维Hashin 准则。纤维方向拉伸失效Fft（σ11> 0）

纤维方向压缩失效Ffc（σ11< 0）

基体拉伸或剪切失效Fmt（σ22+σ33> 0）

基体压缩或剪切失效Fmc（σ22+σ33<0）

式(9)中，XT、XC、YT和YC分别为纤维束轴向拉伸、轴向压缩、横向拉伸和横向压缩强度；S12、S13和S23分别横向、纵向和轴向剪切强度。由于纤维束可近似认为具有横观各向同性，通常认为S12和S13相等。

当纤维束发生失效时，采用如下形式的损伤刚度矩阵

式(10)中，di（i= 1,2,3）为纤维束i方向的损伤变量。为了避免对网格尺寸的敏感性，基于裂纹带理论的损伤演化方程如下

式(11)中，Ueq、和分别为等价位移、初始损伤等价位移，完全损伤等价位移；σeq为等价应力；Fi和Gi分别为i方向失效准则数值和相应失效模式的断裂韧性。不同失效模式下对应的Ueq和σeq可以由表2 中提供的计算公式获得。表2 中l为单元特征长度。纤维束的断裂韧性在表3中列出。

表2 等价位移和等价应力Table 2 The equivalent displacement and equivalent stress

表3 细观组分材料性能参数Table 3 Material properties of meso components

细观SiC 基体同样采用Mohr 失效准则，由于存在大量孔隙、裂纹等缺陷，均匀化的细观SiC性能与微观SiC 性能显著不同，本文采用的模量值以及强度值在表3 中列出。拉伸载荷作用下，细观SiC 性能主要影响初始弹性模量，最终的破坏载荷主要取决于纤维束的性能。

2.3 多尺度计算流程

本文采用基于单向传递的多尺度分析方法，计算流程如图2 所示。首先基于微观RVE 模型计算各种载荷下纤维束的失效过程，然后通过均匀化处理，获得纤维束的模量、泊松比、强度等性能参数并传递到细观RVE 模型；最终基于细观RVE 模型分析二维编织C/SiC 复合材料细观失效过程，并预测其宏观强度。本文所采用的失效判据及渐进损伤计算均通过编写Abaqus Umat 子程序实现。

图2 二维编织C/SiC 复合材料多尺度计算流程Fig.2 The flow chart of multi-scale calculations of 2D woven C/SiC composite

3 微观纤维束失效行为分析

3.1 纤维束的应力应变分析

为了分析界面层断裂韧性纤维束失效行为的影响，本文考虑其断裂韧性GPyC从0.1 N/m 到100 N/m 的变化范围并计算微观RVE 模型在轴向拉伸、轴向压缩、横向拉伸、压缩、轴向剪切以及横向剪切，6 种单轴载荷下的平均应力-应变影响。平均应力和应变由式(12)和式(13)计算

V为RVE模型的体积，k代表第K个单元，Vk为第K个单元的体积。

图3(a-f)分别给出轴向拉伸、横向拉伸、横向剪切、轴向压缩、横向压缩和轴向剪切载荷下的微观RVE模型平均应力-应变的计算结果。可以看出，在线弹性段，不同GPyC曲线完全吻合。在轴向拉伸、轴向压缩和横向压缩载荷下，初始损伤后或非线性段，不同GPyC曲线形状同样基本吻合，仅破坏时的最大应力有所区别，如图3(a)、3(d)和图3(e)所示。而在横向拉伸、横向剪切和轴向剪切载荷下，在初次卸载后的力学行为显著不同，如图3(b)、图3(c)和图3(f)所示。

图3 不同载荷下纤维束应力-应变关系曲线Fig.3 The stress-strain curves of fiber bundles under different loads

具体而言，在单轴拉伸载荷下，轴向拉伸应力线性增大；当应变达到0.1%左右，曲线斜率降低，此时对应基体失效；随后继续线性增大直到最后纤维拉断。不同GPyC下，纤维束的轴向拉伸行为和拉伸强度几乎一致。轴向压缩载荷下纤维束的失效行为与单轴拉伸相似，但是，随着GPyC的增加，最大应力出现了略微降低，如图3(d)所示。在横向压缩载荷下，压缩应力近似线性增加。随着GPyC的增加，最大应力略微增加，如图3(e)所示。

在横向拉伸载荷下，横向拉伸应力均线性增加到100MPa 后出现初次卸载，表明基体发生初始损伤，但随后继续增加，如图3(b)所示。不同GPyC下，初次卸载后曲线显著不同。当GPyC为0.1 N/m时，应力几乎不再增加，在计算范围内未超过初次卸载的临界应力值；因此，可以认为基体初始损伤后纤维束已失效。但当GPyC增加到1 N/m 时，应力继续线性增加到109 MPa 出现斜率下降，随后继续增加到142 MPa 后出发生卸载。当GPyC等于5 N/m 时，最大应力进一步增加到173 MPa。当GPyC继续增加到10 N/m 和100 N/m，失效行为和最大应力几乎不再变化。

在横向剪切载荷下，最大应力变化较小，但初始损伤后的力学行为仍有所差异，如图3(c)所示。首先，横向剪切应力均线性增加到58 MPa 后出现卸载。当GPyC为0.1 N/m 和1 N/m 时，卸载后不久便再次卸载，最大应力即为初始损伤的临界应力。但当GPyC为5 N/m 时，最大应力达到60 MPa，超过初次卸载前应力，失效应变也远大初始损伤的临界应变。当GPyC为10 N/m 和100 N/m 时，最大应力增加到62 MPa。

图3(f)展示了在轴向剪切载荷作用下的应力应变关系曲线。轴向剪切应力先线性增大到61 MPa，然后出现卸载。随着载荷继续增加，具有不同GPyC的曲线斜率和最大应力值显著不同。当GPyC为0.1N/m时，应力增加缓慢，最终达到69 MPa。当GPyC为1 N/m 时，曲线斜率显著增加并且最大应力达到86MPa。随着GPyC继续增加，最大应力继续增加，达到116 MPa。

通过拟合图(3)中应力应变曲线的线弹性段，可以获得纤维束的弹性模量，如表4 所示。在单轴拉伸载荷下，由于基体损伤后的有很长的线弹性段，因此采用最大应力除以应变的方式来估算纤维束的轴向拉伸弹性模量。

表4 基于微观RVE 模型计算获得的纤维束弹性模量Table 4 The elastic moduli of fiber bundles calculated based on micro RVE model

图4给出了纤维束强度随GPyC的变化关系曲线，纤维束轴向拉伸强度Xt最大值和最小值分别为2242MPa 和2229MPa，差别小于0.6%。因此可以认为界面层断裂韧性对拉伸强度的影响可以忽略。随着GPyC的增加，轴向压缩强度Xc由1956MPa下降到1753MPa，下降约11.6%；横向压缩强度由385MPa 上升到452MPa，上升约17.4%。从图4(b)中可以看出横向拉伸强度Yt和轴向剪切强度S23随的GPyC增加而显著增加：Yt增加了72.5%；而S23增加了74.5%。此外，在0.1 N/m 到5 N/m 的范围内，Yt和S23变化显著，随后曲线趋平，强度不再增加。

图4 纤维束强度与界面层断裂韧性关系曲线Fig.4 Relations between the strength of fiber bundles and interlayer fracture toughness

综上所述，界面层断裂韧性GPyC的增加，可以通过改变纤维束初始损伤后力学行为，显著提升横向拉伸强度Yt和轴向剪切强度S23超过70%；轴向压缩强度Xc和横向压缩强度分别有一定程度的减少和增加；而对轴向拉伸强度和横向剪切强度影响较小。

3.2 基体断裂行为分析

为了阐明热解碳界面层断裂韧性GPyC对纤维束强度的影响机制，进一步分析微观RVE 模型中损伤变量随载荷变化。图5 展示了，当施加横向拉伸载荷，界面层断裂韧性GPyC为0.1N/m (图5(a-d))和100N/m(图5(e-f))时，不同应变状态下的损伤扩展情况。在εy为0.04%对应纤维束发生初始损伤，此时，模型中间的基体发生局部损伤失效而碳纤维和界面层保持完好，不同GPyC下的基体损伤情况一致，如图5(a)和图5(e)所示。随着应变增大，界面层发生损伤。GPyC较小时，基体中的损伤不再扩展，同时微观RVE 模型中平均应力基本不再增加；界面层中的单元迅速达到完全损伤状态，同时，损伤会快速地在相邻界面层单元中扩展。GPyC较大时，界面层单元损伤扩展较慢并仍保留一定刚度，基体继续承载并且持续沿着界面方向损伤扩展。随着εy继续增大，可以更明显地看到，较大的界面层韧性可以进一步使基体损伤沿着界面方向扩展；而较小的界面层韧性，基体损伤不再扩展，并更早出现纤维损伤。

图5 横向拉伸载荷下纤维束损伤演化过程Fig.5 The damage evolution process of fiber bundles under transverse tension

横向剪切载荷作用下，微观RVE 模型损伤变量随应变变化如图6 所示。剪切载荷首先造成界面附近的基体损伤。随着载荷增加，基体损伤横向扩展并产生界面损伤。相似地，较大的界面层断裂韧性下，基体继续承载，同时损伤进一步沿界面方向扩展。而界面层断裂韧性较小时，随着界面层完全失效，基体损伤不再扩展。

图6 轴向剪切载荷下纤维束损伤演化过程Fig.6 The damage evolution process of fiber bundles under axial shear

横向压缩载荷下的损伤扩展与以上两种情况类似。此外，轴向压缩载荷作用下，在GPyC较小时，界面层完全失效，因此，最终纤维束的压缩强度基本取决于纤维的轴向压缩强度；而在GPyC较大时，界面层未完成失效，和碳纤维间产生剪切载荷，导致部分碳纤维单元发生剪切失效，使纤维束整体压缩强度出现略微降低。

基于以上损伤演化过程分析，可以总结：1)横向拉伸和轴向剪切载荷下，界面层韧性较低时的纤维束失效主要表现为界面层的损伤扩展，而界面层韧性较高时纤维束的失效主要表现为基体沿界面层方向的损伤扩展；2)当热解碳界面层具有较高断裂韧性，其损伤扩展较慢，因此仍可以有效传递纤维和基体间载荷，从而使基体可以进一步承载，从而显著增加横向拉伸和轴向剪切强度。

3.3 纤维剪切强度影响分析

为了阐明纤维束的轴向剪切强度S23受碳纤维轴向剪切强度FS影响，计算了FS由100MPa 到200MPa 时，S23与界面层断裂韧性GPyC的关系曲线的变化。从图7 可以看出，除了Fs为100 MPa，S23总是随着GPyC的增加而增加；尤其是GPyC在0.1 N/m 到10N/m 的范围内，S23的增加十分显著。当Fs为100 MPa 时，基体初始损伤载荷与纤维剪切断裂载荷相近，在基体损伤进一步扩展之前便会发生纤维的剪断。实际上，在剪切载荷作用下通常先产生基体裂纹，并由基体裂纹扩展导致纤维断裂[22]。因此，3.1 和3.2 节中关于高韧性界面层使纤维束轴向剪切强度增加的机制具有一般性。

图7 不同碳纤维轴向剪切强度下，纤维束轴向剪切强度与界面层断裂韧性关系曲线Fig.7 Relations between the axial shear strength of fiber bundles and interlayer fracture toughness under different axial shear strength of carbon fiber

4 二维编织C/SiC 拉伸强度预测

为了分析典型二维编织C/SiC 复合材料试件（图1(c)所示）在拉伸载荷下的损伤过程及破坏强度，利用细观RVE 模型结合微观RVE 模型获得的纤维束材料性能参数进行渐进损伤分析。图8(a)展示了单轴拉伸载荷下的应力应变曲线。随着应变增加，首先拉伸应力线性增大到58MPa，发生细观SiC 基体失效。随后，拉伸应力随应变非线性增加，同时不同热解碳界面断裂韧性下的曲线出现分散性。随着应变继续增加，曲线分散性更加显著直至拉伸破坏。从图8(b)可以看出，随着界面断裂韧性GPyC的增加，拉伸强度由223 MPa 增加到242MPa，增加了8.5%。

图8 界面层断裂韧性对二维编织C/SiC 复合材料单轴拉伸强度的影响Fig.8 The effects of interlayer fracture toughness on uniaxial tensile strength of 2D woven C/SiC composite

考虑热解碳界面层厚度仅有0.22 μm、占微观RVE 模型体积分数仅有4.26%，仅断裂韧性改变造成8%以上的强度改变。因此，微观对宏观的影响不可忽略，在复合材料设计以及失效分析中需要考虑。另外，材料的性能往往是相互关联的，例如韧性增加往往带来强度的下降；因此，在界面层材料设计中还需要考虑模量、韧性、强度、厚度等参数的耦合作用，以实现综合性能的最优。

5 结论

本文基于单向传递的多尺度分析方法，通过微观和细观代表性体积单元模型的渐进损伤有限元模拟，系统性研究了微观热解碳界面层断裂韧性对二维编织C/SiC 复合材料拉伸强度的影响，主要结论如下：

1) 增加界面层断裂韧性可以显著提升纤维束横向拉伸和轴向剪切强度（>70%）。

2) 在基体初始损伤后，增加界面层韧性可以改变微观损伤演化模式，即由界面层快速损伤失效转变为基体沿界面方向的损伤扩展，从而提升纤维束强度。

3) 增加界面层韧性可以提升二维编织C/SiC复合材料的单轴拉伸强度（>8%）。