李林祥,曾国强,杨小峰,周春芝,*
(1. 军事科学院防化研究院,北京 102205;2. 成都理工大学地学核技术四川省重点实验室,四川 成都 610059)
γ能谱分析技术是指通过分析γ能谱所包含的不同能量成分的射线信息来推断样品中的同位素种类及含量,从而达到核素识别以及核素活度分析的目的,在工业材料探测、核事故处理以及环境辐射监测等领域有着广泛的应用[1,2]。传统的能谱分析方法主要是通过各种寻峰算法得到γ能谱中的全能峰信息,通过核素库匹配,确定样品中所含放射性核素的成分,实现定性分析;然后再通过全能峰面积等定量分析,进一步计算出样品中所含放射性核素的活度,从而实现定量分析[3]。传统的γ能谱分析方法存在计算复杂、设置参数多,精度差等问题,尤其对于弱峰和叠峰,难以得到令人满意的分析结果[4]。
近年来基于核素模板库的全谱分析方法得到了广泛的应用。此方法主要是根据γ能谱的线性叠加特性[5],通过构建γ能谱标准库,采用线性回归等方法拟合未知核素得到线性拟合系数,通过权重系数判断某种核素是否存在并得到其相对活度。Roemer等人构建了γ能谱库,并将其应用于核素识别,证明了模拟γ能谱用于能谱分析的可行性,并分析了其对γ谱分析性能的影响[6];Carlevaro等人利用遗传算法优化线性拟合系数,其计算结果可以很好的拟合核素的相对活度[7]。杜晓闯等人基于径向基神经网络仿真γ能谱模板库,并使用集成模型,实现了核素识别,但模型计算结果中不包含核素活度的定量分析[8]。
为实现对γ能谱的定量分析,本文提出了基于自适应邻域粒子群算法(AN-PSO)的γ能谱分析方法。利用碲锌镉(CZT)探测器Monte Carlo模拟谱构建标准γ能谱库,分别对不同组分的CZT探测器模拟谱和实测谱进行了分析,验证了基于AN-PSO算法对γ能谱进行定量分析方法的可行性。同时也证明,利用γ模拟谱作为标准能谱也可以很好的应用于γ能谱的定量分析。
由于γ能谱系统是一种线性时不变系统,因此满足线性叠加原理[5]:多种核素的混合γ能谱等于其中各种放射性核素的分立γ能谱的线性组合,即
(1)
式(1)中:Ni为含多种放射性核素样品的混合γ能谱在第i道上的计数;Rij为只含第j种放射性核素样本的分立γ能谱在第i道的计数;εi是由于噪声等原因在能谱第i道上产生的计数;αj为线性叠加系数;N为待分析样品中所含放射性核素的种类数。只要采用适当的算法求出式(1)中的线性叠加系数,即可对γ能谱所含各核素成分进行定性分析的同时进行定量分析。
通过分析不难看出,对复杂核素伽马能谱进行分析可以看成一个优化问题,即
(2)
式中,Nexp由探测器获得的待分析样品的实测γ能谱,Ncal根据标准γ能谱矩阵R和线性叠加系数α的拟合谱,其值为
Ncal=Rα
(3)
粒子群优化算法(ParticleSwarm Optimization,PSO)是由Ebehart和Kennedy于1995年提出的一种随机优化算法,该算法源于对鸟群和鱼群觅食行为的仿生模拟,具有工作原理简单、程序实现简单、以及计算参数少等优点,被广泛的应用于科学和工程领域[9,10]。
(4)
(5)
其中:w为惯性权重;c1和c2为学习因子;r1和r2为均匀分布在[0,1]范围内的随机数[11,12]。
粒子群算法是是通过种群粒子之间以及粒子本身的进行学习,相互影响,通过不断地迭代,到达最优解的一种算法[13]。粒子的迭代更新主要包括“社会部份”和“自知部分”;不同的拓扑结构,粒子的学习以及迭代过程对最终结果具有较大的影响。如果种群中每个粒子的邻域从迭代开始到停止都是固定不变的,即在种群迭代过程中,每个粒子的学习样本是固定的,将导致种群陷入局部最优解的概率增加。尤其在复杂核素识别问题中,由于核素谱峰位较为复杂,且统计性不好,更容易陷入局部最优而导致无法正确给出核素分析结果[14]。
图1 自适应邻域变换示意图
为克服这个缺陷,本文提出使用自适应邻域PSO算法进行核素识别,即在算法运行过程中,每个粒子根据粒子自身对应的适应函数值进行动态的组建邻居。粒子之间关系的远近可以用粒子间的距离来度量,即每个粒子的邻居按照粒子之间的欧氏距离进行选择[15]。则有当前粒子的邻居可以由下式确定
(6)
其中,Disi(t)表示在迭代时刻t当前粒子i与种群中其它粒子的距离的集合;M表示种群规模;neii(t)表示在迭代时刻t,当前粒子i的邻域的集合;n表示粒子i拥有的邻域个数,本算法模型中取n=M/3;arg(C)表示得到元素C的索引值;sort(A)表示对集合A中的元素按从小到大顺序排序。
在算法运行过程中通过对邻域的动态调整,增加粒子群学习样本的多样性,使得算法能够跳出局部最优,提高全局最优搜索能力。具体地,自适应动态邻域PSO算法执行步骤如下:
3)许多医学院校目前实验室安全检查表检查项目不齐全,定量分析不足。大多数医学院校实验室安全管理目前没有专门的安全检查表。而现有的年度实验室工作检查表中所覆盖范围严重不足,评估标准也是以定性为主,存在很大的主观性。
AlgorithmAN-PSO
Step1:初始化种群参数;
Step2:适应度值检测;
Step3:全局最优和局部最优更新;
Step4:如果达到终止条件,则结束;否则进行下一步;
Step5:粒子速度和位置更新;
Step6:判断距上次邻域调整经过的迭代次数,若达到,则进行邻域调整;
Step7:转入步骤Step2,继续进行循环迭代。
表1 Monte Carlo模拟各核素粒子以及能谱数据
图2 部分核素的模拟能谱图
利用所构建的能谱响应模型模拟得到了五组γ谱数据,分别为133Ba、60Co两种核素的单核素谱;241Am、137Cs两种核素的叠加谱;133Ba、152Eu两种核素的叠加谱;以及241Am、133Ba、60Co三核素叠加谱。然后利用AN-PSO算法进行分析,计算结果见表2,各模拟谱与AN-PSO算法得到的最后拟合谱按计数最大值归一化结果如图3。
表2 模拟γ能谱分析结果
根据表2的结果可以看出,AN-PSO算法可以用于模拟γ能谱的定量分析,而且具有较好的效果,各核素活度平均分析误差为2.46%,相对活度的平均分析误差为1.47%。对于不同的核素组分的放射源γ能谱,AN-PSO算法均给出了正确的分析结果,得到了能谱中包含的核素成分,以及相应核素发生衰变的粒子数。从图3中也可以看出,AN-PSO算法得到的拟合谱与原始模拟谱吻合程度较高。Data2的分析结果中出现了误分析的核素152Eu,但其核素的全谱计数仅为5199,相对于整个能谱全谱计数值较小,相对活度仅为1.09%。
为进一步研究算法的适用性,利用构建的精细γ射线能谱响应模型得到模拟γ能谱作为标准谱,对CZT探测器的实测谱进行了分析。测量系统由CZT探测器、多道脉冲幅度分析仪、电荷灵敏前置放大器、高压模块组成。为实现通过核素全谱计数计算相应核素的活度,首先使用实验室现有的241Am、133Ba、137Cs、60Co、152Eu五种放射源对探测器探测效率进行刻度。表3列出了实验中使用的放射性核素及其活度情况,以及计数率刻度情况。
表3 放射性核素计数率刻度结果
实验中,使用测量系统共得到了7组核素组分不同、测量时间不同、统计性有所区别的γ能谱数据,并使用AN-PSO算法进行分析,各γ能谱数据情况以及分析结果如表4所示。
表4 实测谱分析结果
分析表4结果可知,基于模拟γ能谱模板库的AN-PSO算法对γ能谱的分析也具有较好的效果,核素的活度平均分析误差为7.82%,相对活度平均分析误差为3.30%。γ能谱中各核素组分的相对活度值已经非常接近实际核素的相对活度。由于模拟γ能谱与实测谱存在一定误差,以模拟γ能谱作为标准谱对实测γ能谱进行分析,误差相对于对模拟γ能谱的分析要大一些。考虑到实际应用中很多场景无法提前得到实测谱作为标准谱,模拟γ能谱作为标准谱进行能谱分析具有较广泛的实际应用价值。
从Data6、Data7、Data8三组能谱数据的分析结果来看,γ能谱的统计特性对AN-PSO算法性能具有一定的影响的影响。从图4中可以看出,随着测量时间的延长、能谱计数增大,能谱的统计特性逐渐变好、能谱分析的效果也有显著提高。测量时间为10s时,137Cs的活度误差为7.32%,而当测量时间达到60s时,137Cs的活度误差降低到了3.34%。这一点从Data4和Data5两组能谱数据的分析结果也可以看出。
图4 Data3、Data4、Data5三组数据AN-PSO算法拟合结果
进一步分析AN-PSO算法对混合核素能谱的分析能力。如图5所示,分别为Data9、Data11、Data12三组能谱数据的拟合结果。从图中可以看出,仅有Data4中133Ba的81keV全能峰以及Data12中的133Ba的81keV全能峰、152Eu的121.8keV全能峰能够被观察到且计数较少以外,其它分支的全能峰均几乎不可见。说明AN-PSO算法对弱峰具有很好的识别能力,当然从表4中详细计算值可以看出,当某种核素计数过小时,核素的活度分析误差会增大。此外,从分析结果来看,AN-PSO算法对152Eu以及133Ba这种能量分支比较多,容易出现重叠峰的分析也具有较好的效果。
图5 Data4、Data6、Data7三组数据AN-PSO算法拟合结果
本文提出了一种基于自适应粒子群算法(AN-PSO)的γ能谱定量分析方法。结果表明,该算法能够准确分析出γ能谱中的核素成分,并给出核素的活度以及能谱中各核素组分的相对活度。该算法对模拟γ谱的分析的活度平均分析误差为2.46%;基于CZT探测器模拟γ能谱库,对CZT探测器实测谱进行分析,平均分析误差为7.82%;随着全谱计数提高,分析误差还可进一步降低;该算法不受重峰影响,对弱峰也具有一定的识别能力;在而且在没有足够放射源刻度的情况下,也可用于γ核素识别,具有广阔的应用前景。下一步可以考虑进一步精细化模拟谱以及完善γ能谱库,并将该方法用于准实时γ能谱测量及分析系统。