塑性变形方式对纯铌棒材组织和性能的影响

郝小雷，郑梗梗，李高林

（西安诺博尔稀贵金属材料股份有限公司，陕西 西安 710201）

金属铌具有超导转变温度高、塑性好、室温加工性能优异等特点，是目前制备Nb3Sn复合超导体的关键原材料之一［1］。随着近几年Nb3Sn在粒子加速器和核聚变等高场超导磁体领域应用越来越广泛，铌的需求也随之增加。青铜法制备Nb3Sn超导线材过程中，铌棒被嵌入Cu－Sn基材，经挤压、拉拔、扭转等工序制成直径2～3μm线材，棒材承受的总变形量超过99%，这对超导线材用铌棒的性能提出了很高的要求［2］。S.Balachandran等人的研究表明，晶粒组织均匀细小的铌棒在复合超导体中变形更均匀，不易发生断线，并且对线材的承载电流能力产生积极地作用［3］。

超导线材用铌棒对材料的杂质元素有较高的要求，因此工业中制备铌棒一般使用电子束熔炼提纯的铌锭作为原料。然而，电子束熔炼铌锭内部的柱状晶十分发达且尺寸严重不均匀，晶粒尺寸最大可达厘米级，这种铸态大晶粒是导致后续纯铌棒材金相组织不均匀乃至线材拉伸长度不足的主要原因［4］。迄今为止，等径角挤压和高压扭转被认为是制备细晶材料的最有效工艺，但这两种方法目前还局限在实验室内，因此铌纯铌棒材的工业生产还需在常规工艺上进一步改善［5］。传统单一塑性变形如挤压、轧制或锻造不仅很难保证纯铌棒材组织在其横截面上的均匀性，并有随着棒材直径越大组织不均匀程度加剧的现象，直接影响后续线材的加工可靠性。因此，本文为了制备晶粒尺寸均匀细小的纯铌棒材，提高棒材的综合性能，从不同塑性变形方式相结合的角度入手，研究纯铌棒材组织性能。

1 试 验

试验选取经过三次电子束熔炼提纯、规格为Ф220mm的铌铸锭作为原料，铸锭的化学成分见表1，满足ASTMR04200要求。

表1 试验铌铸锭的化学成分 10－6

本试验首先进行挤压或锻造进行纯铌铸锭的一次变形，制备得到Ф90mm中间规格棒材；随后，采用轧制或锻造的二次变形制备直径为Φ18mm纯铌棒材，具体试验工艺方案A、B、C、D见表2。表2中挤压、轧制、锻造均是在室温条件下进行，其中锻造的道次压下量为15～25mm，轧制的道次总数为24。

表2 纯铌棒材加工方案

为研究不同加工方式对纯铌棒材组织性能的影响，对Ф18mm纯铌棒材分别在800、850、900、950、1000、1050、1100、1150、1200℃真空退火，保温均为60min，然后进行硬度、金相组织和力学性能测试。硬度在MH500自动维氏硬度计进行，检测纯铌棒材直径上等距的9个点并求取平均值，试验载荷为300g，保压15s。研磨腐蚀后，采用ZEISSAxio Observer金相显微镜观察横截面金相组织。室温拉伸试样按标准制取，采用万能力学试验机进行测试。

2 结果与分析

2.1 加工方式对棒材再结晶温度的影响

经过不同温度退火后Ф18mm纯铌棒材硬度值变化如图1所示。从图1可以看出，工艺A、B、C、D制备的棒材硬度随温度变化趋于一致。冷加工的金属在退火过程时会发生回复和再结晶，回复过程主要是以宏观内应力的消除为主，组织仍以严重畸变晶粒形式存在，位错密度变化不明显使得硬度变化很小，可知900℃以下铌棒内部只发生回复过程［6］。随着退火温度的升高，铌棒内部发生无畸变的细小等轴晶粒逐渐取代畸变晶粒的形核行为，进入再结晶阶段。再结晶发生时铌棒内部的位错密度显著降低，硬度快速下降，对应图1中温度在900～1050℃之间的硬度变化，可知铌棒在900℃开始发生部分再结晶。当变形组织完全被等轴晶完全取代时发生完全再结晶，继续升高温度，在晶界能的驱动下，铌棒的内部晶粒发生长大，此过程下因高密度位错已在再结晶过程基本被消除，升高温度时硬度基本趋于稳定，对应1050～1200℃的硬度变化。

图1 退火温度对纯铌棒材硬度的影响关系曲线

因此，通过硬度法可以初步判断，工艺A、B、C、D路线加工的铌棒均在温度1050℃发生了完全再结晶。虽然四种工艺纯铌棒材的加工路线不同，承受的应力方式有区别，但其冷变形总加工率相同，再结晶的驱动力即储存能基本相同，发生完全再结晶的温度就基本一致。至于四种工艺棒材再结晶后硬度的差异，推测和晶粒尺寸的大小有关。

2.2 加工方式对棒材组织的影响

对四种工艺纯铌棒材在1050℃进行退火，取横截面进行分析，金相组织如图2所示。可以看出，四种工艺纯铌棒材组织在此温度下均已发生完全再结晶，晶粒未有明显长大迹象，硬度法确定的再结晶温度基本可靠。然而，在棒材的不同位置，四种工艺的晶粒大小及分布有明显差异。图2的金相统计分析表明：工艺A纯铌棒材的边部晶粒细小均匀，平均晶粒尺寸为15.9μm；心部晶粒偏大，平均尺寸为63.5 μm；工艺B和工艺C铌纯铌棒材边部和心部晶粒大小基本一致，平均尺寸分别为22.5μm和31.8μm，且工艺B更均匀；工艺D铌纯铌棒材边部晶粒偏粗，平均晶粒尺寸为75.5μm；心部晶粒较细，平均尺寸为37.8μm。对比图1和图2，晶粒尺寸与硬度有良好的对应关系，即平均晶粒尺寸越小，硬度越高。

图2 不同工艺纯铌棒材的金相组织

造成纯铌棒材在横截面晶粒尺寸不均匀主要源自加工过程的变形不均匀。棒材挤压过程中，铸锭的表层金属在进入模具前的剧烈滑移区发生强烈的剪切变形，铸态大晶粒被严重破碎，可获得细小组织，而心部金属远离边部的剧烈变形区，剪切变形小，仅发生轴向拉长，晶粒破碎程度最小，因此挤压纯铌棒材的组织在径向从边部至心部的变形程度逐渐减小。对于棒材的锻造，由于本试验选用的铌纯度高，降低了屈服强度，使得锻造变形的变形抗力小，加之本试验锻造过程中施加15～25mm的大道次压下量迫使金属只能沿着轴向变形，限制了金属横向流动，使得铌棒的锻透性很好，棒材心部获得了更大的变形。锻造的边部金属由于模具的摩擦阻力限制，相比心部的应变减小，晶粒破碎程度减弱。针对轧制，由于本试验采用24道次进行棒材轧制，变形过程具有多道次、小加工率的特点，表层金属率先产生在轧辊剪切力的作用下变形，心部由于轧制力较小使得变形很难深入。因此，轧制纯铌棒材会产生表层变形大、心部变形小的组织特征。

综上，工艺A采用的“挤压＋轧制”的制备方法，两次变形使得边部的金属变形更加剧烈，心部并未得到优化而始终保持小变形，最终导致纯铌棒材退火后产生了晶粒的严重不均匀，如图2（a）和图2（b）。类似的，工艺D采用的两次锻造使得棒材心部的变形程度进一步大于边部，最终导致了严重的组织不均匀，如图2（g）和图2（h）。相反的，工艺B和工艺C首先使用挤压或锻造进行第一次晶粒破碎，再经过锻造或轧制进行二次破碎，利用两种工艺各自变形的特点，避免了仅在边部或心部产生剧烈变形，有利于减小直径方向上各个部位的晶粒破碎程度的差异，经退火后可得到组织基本均匀的纯铌棒材，如图2（c～f）所示。值得注意的是，相比工艺B，工艺C的晶粒尺寸稍大且存在少许混晶，这可能因为轧制的小道次加工不如锻造的大道次加工变形彻底均匀，储存能分布不均匀导致晶粒形核后长大速率不一致。

2.3 加工方式对棒材力学性能的影响

不同工艺纯铌棒材经1050℃再结晶退火后的室温力学性能如图3所示。可见工艺A和工艺D纯铌棒材的边部和心部强度和塑性差异较大，工艺B和工艺C纯铌棒材的力学性能则在不同位置的接近一致。力学性能的差异，是因为纯铌棒材在不同部位的晶粒尺寸及均匀性不同。纯铌棒材的晶粒尺寸越小且均匀，单位体积内的晶粒数目就越多，塑性变形时的变形可均匀地分散到更多的晶粒中，避免变形集中在少数晶粒上产生应力集中导致裂纹的产生，从而使得纯铌棒材断裂前能够承受较大的塑性变形，呈现出更高的强度和塑性。因此，图3中纯铌棒材的强度和塑性与图2的金相组织有直接对应关系，从好到次的顺序依次为对应其晶粒大小顺序。综合评估，工艺B棒材具有最好的强度和塑性，棒材的边部和心部抗拉强度超过220MPa，断裂延伸率超过55%，且差异很小，有利于拉丝过程中边部和心部变形协调，进而得到高质量Nb3Sn线材。

图3 不同工艺纯铌棒材退火后的力学性能

3 结 论

1.冷变形总加工率相同时，纯铌棒材的再结晶温度随加工方式的改变基本无变化，均在900℃开始再结晶，1050℃发生完全再结晶。

2.采用“挤压＋轧制”或“锻造＋锻造”工艺制备的纯铌棒材在边部和心部的晶粒尺寸差异较大，导致其力学性能在不同部位存在明显区别。

3.“挤压＋锻造”和“锻造＋轧制”工艺将单一加工方式在横截面上变形不均匀进行有效结合，使得组织均匀性得到充分改善，制备的纯铌棒材平均晶粒尺寸达到22.5μm和31.8μm。与此同时，“挤压＋锻造”工艺制备的棒材晶粒最为细小均匀，抗拉强度超过220MPa，断裂延伸率超过55%。