快堆严重事故钠燃烧过程裂变产物释放模拟试验研究

王荣东，姚泽文，朴 君，阿不都赛米·亚库甫，韩新梅，张 显

（中国原子能科学研究院，北京 102413）

在钠冷快堆严重事故状态下，一回路主容器压力边界破裂会导致钠泄漏并引发钠火燃烧事故。随着含裂变产物液态钠的燃烧，裂变产物会从钠池中释放到外部，悬浮在空气中，并最终沉积在安全壳的内表面或环境中。裂变产物的释放会受到钠气溶胶的形成速率、凝聚、沉降、裂变产物的自身物理化学性质以及与钠的物理化学作用等诸多因素的影响［1-3］。裂变产物迁移机理作为严重事故放射性物质释放源项分析的关键性输入，同时也是事故分析软件和钠火分析软件气溶胶释放模块的关键性参数，对其进行的研究对于提高严重事故分析技术水平具有重要意义。

近些年，国外研究人员研究了钠中Cs、St、I等裂变产物在池式燃烧过程中的释放规律，求出了各元素的滞留因子RF，同时研究了钠中Cs、I等挥发性裂变产物在钠燃烧和非平衡蒸发过程中向气相迁移的规律。但是，由于钠池燃烧面积、钠池上方气氛组成等具体实验工况公开信息有限，上述研究难以全方面地揭示钠中裂变产物释放规律和机理［4］。

本文拟探究在特定条件下钠池燃烧时放射性裂变产物的释放机理，并进行相关钠火验证试验，用于评估裂变产物在空气氛围中从钠池中释放的特性，获得裂变产物的迁移因子，进一步加深对严重事故进程的理解和认识，积累钠燃烧过程中钠池中裂变产物释放基础数据。

1 裂变产物迁移模型

1.1 裂变产物迁移物理模型

钠池火事故中，泄漏的钠立即裸露在腔室的地表面，迅速与氧气或水发生反应。在整个钠池火中主要发生如下化学反应：

本文通过缩小的安全壳模型——钠燃烧试验装置来模拟上述钠泄漏事故工况。

钠燃烧试验装置主要由主燃烧容器和辅助设备组成。主燃烧容器（如图1所示）包括容器本体、顶部法兰、钠燃烧盘、若干取样台、水喷淋接头、顶部通风口（配有陶瓷过滤膜，与大气连通）、窥视窗以及相关管道、仪表等组成；辅助设备由注钠罐、电子秤、氩气系统、真空系统和加热系统、碱液收集系统等组成。

试验过程中，含有CsI（5 wt%）的液态金属钠先在注钠罐中被加热至400℃，随后通过氩气系统调节注钠罐的压力，利用压差法将液态金属钠引入燃烧容器内部的燃烧盘中，燃烧盘中的高温液态金属钠接触到空气中的氧气开始燃烧产生钠气溶胶，溶解在钠中的CsI伴随钠气溶胶释放并最终沉积在燃烧容器内表面上。待钠气溶胶沉积完全后，取出不同空间位置处取样片表面的钠气溶胶完成一次模拟试验。

溶解在钠中的裂变产物随着钠火燃烧的释放—扩散—沉降过程大致分为3个阶段［5］：

（1）加热钠池，但钠池未燃烧，溶解在钠池中的易挥发性裂变产物在钠池表面随着钠蒸气释放到气相空间的过程；

（2）钠池开始燃烧，裂变产物随着钠池蒸发和钠气溶胶双重作用释放到气相空间的过程；

（3）随着钠的燃烧，在钠气溶胶颗粒上升过程中，裂变产物与不断发生变化的钠气溶胶颗粒相互凝结并共同扩散和沉降的过程。

本文中的裂变产物主要指溶解在钠池中的非气体裂变产物CsI，该裂变产物易溶于钠。本文中不考虑裂变产物与钠或钠气溶胶之间的化学反应，并假设裂变产物的释放仅以蒸发汽化和气溶胶释放两种方式释放到气相空间。

1.2 数值计算模型

本文基于钠燃烧试验装置及其工况建立数值计算模型，并设置计算的边界条件。

本计算忽略取样板和燃烧盘固定装置沿周向的不同，使用计算模型的二维轴对称模型进行计算，计算模型如图2所示。燃烧容器内径为900 mm，高度为1800 mm。钠燃烧盘内径为206 mm，高度为100 mm。计算模型包括燃烧容器、燃烧盘、取样放置台、电加热装置和保温层，顶部有直径200 mm的过滤孔（气溶胶粒子无法通过陶瓷过滤膜，氧分子能够正常通过）。本计算简化忽略了容器支撑、顶部接管、视镜、压力表、进钠管、水喷淋接头等与系统温度场和流场关系不大的辅助结构。

图2 计算模型网格划分Fig.2 Computational model meshing

计算初始边界条件见表1，其中钠池温度和钠燃烧速率由SPOOL钠燃烧计算软件得到。气相取钠燃烧试验时的气氛（空气），初始状态为176.8℃，一个大气压。在整个实验过程中气相的温度变化不大，为176.8℃~195.1℃。

表1 计算输入Table 1 Calculate initial conditions

2 裂变产物的释放

2.1 钠蒸发作用下裂变产物的释放

为了得到溶解在液钠中的裂变产物（CsI）在钠蒸发作用下释放到气相空间的份额，裂变产物CsI的蒸发参数应通过试验方法得到，由于目前没有CsI蒸发的试验数据，本节参考单质Cs在惰性气体环境下的蒸发参数。参考文献［6］中惰性气体环境下Cs的气液平衡分配系数可以使用下式进行计算：

其中，K为物质的气液平衡分配系数，即为质量浓度平衡比，指的是气液平衡时，覆盖气体中裂变产物相对于钠蒸气的浓度与钠池中裂变产物的浓度之比；T为体系温度，单位是K。

气液平衡状态下，裂变产物在气相和液相中的分配关系如下：气相中裂变产物的质量为KFP·Cliquid·mNa，gas，其中Cliquid为液相中裂变产物的浓度，mNa，gas为气相中钠的质量，KFP为裂变产物的气液平衡分配系数；液相中裂变产物的份额为Cliquid·mNa，liquid。两个区域中裂变产物的质量之和等于裂变产物的总质量mFP。再通过钠蒸气饱和蒸气压求出钠蒸气的质量。

实际的钠燃烧过程是个瞬态过程，钠池温度不断发生变化，每个时刻在钠蒸发作用下释放的裂变量还与蒸发速率u（t）相关，因此，在没有达到气液平衡的情况下，以当前时刻的裂变产物蒸发速率与单位时间气溶胶释放质量的乘积表示蒸发流量，而后对蒸发流量进行求积得到总的蒸发量。当达到气液平衡态时，再利用裂变产物气液平衡分配系数计算出通过蒸发作用释放到气腔中的裂变产物的总量。

2.2 钠燃烧作用下裂变产物的释放

部分溶解在液钠中的裂变产物会被钠夹裹进入燃烧过程，然后成为钠气溶胶颗粒的一部分，随钠气溶胶释放到气相空间［7］。由于裂变产物CsI易溶于液钠，液钠中裂变产物的分布是均匀的，因此该部分释放的裂变产物与钠气溶胶存在正比关系，设该部分裂变产物的质量为：

其中，mNa2o2，dpm为钠气溶胶的释放量；kliquid为裂变产物在液钠中的质量分数；k2为释放系数，MNa和MNa2o2分别为钠和过氧化钠的摩尔质量。

裂变产物在液钠中的初始质量分数为kliquid，但随着钠的燃烧和裂变产物的释放，液钠中裂变产物的质量分数随时间变化。每个时刻液钠的质量为：

其中，mNa为钠池中液钠的质量，B为钠燃烧速率，S为钠池表面积，t为燃烧进行时间。

每个时刻钠池中裂变产物的质量为：

其中，mFP（t）为该时刻裂变产物的质量，mFP（t-1）为上一时刻裂变产物的质量，ΔmFP（t）为该时间段内裂变产物的释放量。

裂变产物在钠池中的质量分数为：

2.3 两种作用下裂变产物的释放

钠蒸发作用下裂变产物的释放与钠池温度、液钠质量和裂变产物的总质量有关［8］，钠燃烧作用下裂变产物的释放与钠气溶胶的产生速率和液相中裂变产物的浓度有关。在钠燃烧过程中两种作用同时发生并相互影响。钠的燃烧影响液钠剩余质量，裂变产物的释放影响裂变产物的剩余质量和液相中裂变产物的浓度，计算时需同时考虑。两种作用下裂变产物的计算步骤如下：

（1）计算Cs的气液平衡分配系数；

（2）计算钠的蒸发量；

（3）计算液钠的剩余质量；

（4）计算裂变产物的剩余质量；

（5）计算液相中裂变产物的浓度；

（6）计算裂变产物的蒸发量；

（7）计算裂变产物在钠蒸发作用下的释放量；

（8）计算裂变产物在钠燃烧作用下的释放量。

其中，钠燃烧过程影响液钠的剩余质量，钠燃烧作用下裂变产物的释放影响裂变产物的剩余总质量，钠蒸发作用下裂变产物的释放影响液钠中裂变产物的浓度。以上各种作用相互影响，最终得到两种作用下裂变产物的释放量。

3 结果及分析

3.1 数值仿真计算结果

计算结果如图3所示，钠蒸发作用下裂变产物的释放量约为7.65×10-7kg，钠燃烧作用下裂变产物的释放量约为7.39×10-7kg，两种作用下裂变产物的释放量约为1.50×10-6kg，具体结果见表2。

表2 钠燃烧过程中钠气溶胶与裂变产物的释放计算结果Table 2 Calculation results of release of sodium aerosol and fission products during sodium combustion

图3 裂变产物的释放Fig.3 Release curves of fission products

钠燃烧作用下裂变产物的释放是在钠气溶胶产生时，随钠气溶胶一同释放，裂变产物的释放与沉降都与钠气溶胶的质量成比例。因此，这部分裂变产物的沉降与钠气溶胶质量分布成正比。

钠蒸发作用下与钠燃烧作用下裂变产物的释放机理不同，其沉降规律也不同。钠蒸发作用下释放的裂变产物一开始会以气态存在，在钠燃烧完成后会与钠气溶胶凝聚沉降或凝结为裂变产物气溶胶沉降。由于钠气溶胶的数量多、黏附性强，在整个试验过程中都大量存在于气相空间，这里假设裂变产物气溶胶颗粒在随后的扩散过程中全部与钠气溶胶颗粒聚合，最终跟随钠气溶胶沉降在容器内壁。因为该部分裂变产物是与钠气溶胶在扩散过程中发生碰撞合并在一起，所以裂变产物的质量与钠气溶胶颗粒的表面积成正比关系。

从图4中可以看出，不同颗粒密度的计算结果中气溶胶颗粒的运动轨迹基本相同，但随着颗粒密度的增大，含裂变产物的气溶胶更多地集中在燃烧容器顶部壁面上。这是由于气溶胶的沉积受重力沉降和周围气体氛围的流场影响，而随着颗粒密度的提升，气溶胶颗粒更多地受钠燃烧作用形成的高温区和低温区之间的对流而产生的提升力影响，燃烧容器内部空气的扰流对大密度气溶胶的影响较小，而密度较小的气溶胶粒子被取样台周围环绕的空气绕流带走。颗粒密度大即所受惯性力的作用更强，当多个气溶胶颗粒碰撞聚合形成更大颗粒后，粒子在重力作用下更容易沉降下来，因此，密度较大的气溶胶粒子沉降更快，取样台上的气溶胶沉积量更多。

图4 在不同颗粒密度条件下的气溶胶颗粒分布图（3000 s）Fig.4 Distribution map of aerosol particles under different particle densities（3000 s）

3.2 燃烧试验结果

小规模钠燃烧裂变产物释放机理模拟试验具体实施工况及参数见表3。

表3 试验工况参数表Table 3 Test condition parameter table

三次试验各取样点处钠气溶胶和CsI的分布情况如图5所示。其中纵坐标表示归一化含量，横坐标中的1-7分别对应取样点A-1、A-2、A-3、A-4、B、C、D位置处（其中A-1、A-2、A-3、A-4分别表示不同高度处的取样点，B、C、D与A-4处于同一高度，并沿周向均匀分布）。从实验结果中可以看出，同一高度处，气溶胶分布相对均匀。气溶胶主要集中在容器底部位置，且两个分图的图题不可相同，如图5所示。

图5 在不同取样位置处的裂变产物含量分布图Fig.5 Distribution map of fission product content at different sampling locations

表征裂变产物迁移能力的指标为滞留因子RF，RF=裂变产物在钠池中相对浓度/气相中裂变产物对于气相中钠气溶胶的相对浓度。

本文根据上述模拟计算、三次试验结果分别计算出碘元素的RF值，并与国外相关试验结果［9，10］进行对比，结果见表4。

表4 计算结果、试验结果以及与国外试验结果对比Table 4 Comparison of calculation results，test results and foreign test results

从上述结果可以看出，由于试验工况差异、试验重复难度大、钠剧烈燃烧导致的随机性很强，RF值的波动范围较大。相比于Cs元素，模拟计算结果与三次试验结果以及国外试验结果中碘元素RF值在数量级上相近。

4 结论

本研究将裂变产物的释放机理假设为钠蒸发和钠燃烧两种作用，并对两种作用下裂变产物的释放特征建立了数学模型，并根据假设参数进行了模拟计算，同时考虑两种作用下裂变产物释放之间的相互影响，得到综合的裂变产物释放量。根据钠气溶胶迁移计算结果，结合两种作用下裂变产物的释放特征，得到裂变产物的分布规律；根据相应工况下的实验结果，对两种作用下裂变产物的释放参数进行了初步研究，得出如下结论：

（1）设钠蒸发作用下裂变产物的释放速率为10-6/s，钠燃烧作用下裂变产物的释放系数为0.001，此时的裂变产物释放计算结果与试验结果较吻合。

（2）钠蒸发作用下释放的裂变产物沉降的规律与钠气溶胶的颗粒数量和面积平均直径有关，钠燃烧作用下释放的裂变产物的沉降规律与钠气溶胶沉降的质量分布规律相同。