晶体取向对一种单晶高温合金再结晶的影响

赵运兴，马德新，徐维台，徐福泽

(1.中南大学 粉末冶金研究院，湖南 长沙，410083；2.深圳市万泽中南研究院有限公司，广东 深圳，518045)

高温合金由于其优异的高温性能，被广泛应用于航空发动机和地面燃气轮机涡轮盘及涡轮叶片等关键热端部件的生产制造。其中涡轮叶片的制造工艺从最初的锻造发展成铸造，而铸造工艺又从等轴晶铸造发展为柱状晶铸造，最后发展为单晶铸造。单晶铸件由于消除了在高温状态下较为脆弱的晶界，因此，其高温强度比多晶铸件的高温强度明显提高[1-3]。单晶铸件在铸造过程中会产生残余铸造应力，在后续过程中也会因碰撞等原因造成局部应变和应力，导致铸件的相应部位在固溶热处理过程中产生再结晶。而再结晶作为高温合金单晶铸件中一种典型的晶粒缺陷，会严重影响其高温性能[4-7]，因此，在生产过程中一般都把出现再结晶的单晶铸件作为废品处理。

由于晶体中晶格不同方向上原子排列的周期性与疏密程度不同，因而材料物化性质具有各向异性，例如晶体不同方向上的弹性模量、硬度、热膨胀系数、屈服强度等都有明显的差异。镍基单晶高温合金为面心立方结构，具有明显的各向异性[8-10]。因此不同取向的铸件在受到一定的外力作用时，在经固溶热处理后，产生再结晶的程度也会存在一定的区别[11-12]。QIN等[13]对一种镍基单晶高温合金高温蠕变过程中氧化诱导动态再结晶的应力和取向关系进行研究后发现，在相同载荷下，[011]取向的样品发生再结晶的倾向强于[010]取向的样品。TIAN等[14]研究了一种镍基单晶高温合金在固溶温度下的再结晶行为，发现[011]取向和[111]取向的样品在不同的变形方式下具有不同的再结晶倾向。XIE等[15]发现镍基单晶高温合金的变形量与再结晶都与晶粒取向具有明显相关性。

在单晶涡轮叶片的生产制造中，转子叶片的一次晶向基本与叶片主轴平行，而导向叶片由于其结构特点，一次晶向往往与叶轴存在一定的偏离。而铸造应力经常在叶身与缘板转接R角处产生集中分布，在后续固溶热处理后，极易产生再结晶缺陷[16-17]。如前所述，再结晶除了受残余应力的影响，还与晶粒取向存在一定的关系。为此，本文作者研究高温合金单晶铸件的一次和二次晶向对再结晶行为的影响规律。

1 实验

本实验采用国产第三代单晶高温合金DD419浇注了一批单晶试棒，合金成分见表1。实验使用熔模法制备的氧化铝陶瓷型壳，在型号为ⅤIM-IC/DS/SC的真空定向凝固炉中进行合金的熔化浇注和单晶试棒的定向凝固。加热器的保温温度和浇注温度都设为1 550 ℃，模壳下拉速度为3 mm/min。铸造完成后除去型壳，切除浇注系统，对叶片铸件进行宏观腐蚀，检查所有铸件的单晶完整性。挑选2根无任何晶粒缺陷且枝晶干生长方向即[001]晶向平行于试棒轴向的单晶试棒，用于检测一次晶向和二次晶向对再结晶行为的影响，采用晶粒劳厄衍射仪测量并确定其晶体取向。

表1 DD419合金的化学成分(质量分数)Table 1 Nominal composition of DD419 alloy %

第一组实验用于检测一次晶向的影响，在单晶试棒上切割出不同偏离角度的横截面试样。将试样法向与[001]晶向的偏离角β作为一次偏离角，其中第一个试样的偏离角β=0°(即试样法向与[001]晶向一致)，切割出的基准横截面实际上为(001)晶面(图1(a))。围绕二次臂轴(见图1(a)中的[010]轴)逐渐增大偏离角β，每间隔15°切割一个横截面样品。当β=45°时，截面法向与[101]晶向一致。当β=90°时，截面法向与[100]晶向一致，此截面实际上为试棒的纵截面，即(100)晶面。

图1 一次晶向偏离角β和二次晶向偏离角α及样品切割基准面示意图Fig.1 Deviation angle of primary(β)and secondary crystal orientation(α)as well as the corresponding datum sections of samples

第二组实验用于检测二次晶向的影响，在单晶试棒上切割出不同偏离角度的纵截面试样。将试样法向与二次晶向(见图1(b)中的[010]晶向)的偏离角α作为二次偏离角，试棒切取的第一个试样的偏离角α=0(即试样法向与[010]晶向一致)，切割出的基准纵截面实际上为(010)晶面(图1(b))。围绕试棒轴向即[001]轴增大偏离角α，每间隔15°切割一个横截面样品。当α=45°，切割出的纵截面实际上为(110)晶面。若继续增大二次偏转角至α=90°，试样变为(100)晶面，与基准纵截面(010)晶面的性质完全一致。鉴于试棒纵截面和二次晶向的对称性，在第二组实验中只切取了偏离角α从0°至45°的样品进行实验。

将不同取向的样品表面打磨和抛光后重新测量确认其晶粒取向。然后采用成分配比为150 g硫酸铜+500 mL 酒精+35 mL 硫酸的腐蚀剂将样品进行化学腐蚀，腐蚀时间为2～3 s。腐蚀完成后，采用ZESS 体视显微镜观察其枝晶形貌。采用HRD150 型硬度计对样品表面进行载荷为98 N 的静压加载，硬度计压头为直径0.5 mm 的钢球，保压时间为10 s。加载过后，将样品在型号为15.0ⅤPT-4022/24HⅤIQ的真空热处理炉中进行固溶热处理(热处理制度为1 280 ℃/1 h+1 290 ℃/2 h+1 300 ℃/2 h+1 308 ℃/4 h+氩气冷淬)，然后采用线切割设备将样品沿压痕的中心位置纵向剖开。将样品打磨、抛光及腐蚀后采用NIKON MM-400 光学显微镜(OM)进行金相组织观察并测量再结晶的深度。

2 结果与分析

2.1 晶向对枝晶形貌的影响

采用体视显微镜对各个试样的铸态组织进行了观察，图2所示为具有不同一次取向偏离角β的样品表面的枝晶形貌和对应的劳厄衍射图谱。从图2 可知：第一个试样的一次晶向偏离角β为0°，截面垂直于柱状枝晶干，截面上枝晶形貌为标准的十字花纹，呈现出对称生长的二次枝晶臂。随着一次取向偏离角的增大，切割斜度增加，截面上的枝晶形貌也发生了相应的变化。在偏离角β达到90°时，切割面由原来的垂直于枝晶干变成平行于枝晶干，即从原来的横截面变成纵截面，显示为多个互相平行生长的柱状枝晶形貌(图2(m))。

图2 不同一次取向偏离角样品的枝晶形貌照片及对应的劳厄衍射图谱Fig.2 Dendrite morphology photos and corresponding Laue diffraction patterns of different primary orientation deviation angle β

图3所示为具有不同二次取向偏离角α的样品表面的枝晶形貌和对应的劳厄衍射图谱。从图3可知：所有角度的样品中均可以看到竖直平行的一次枝晶主轴。从图3(a)可见：α=0 为基准纵截面，在平行切割了部分枝晶干的同时也平行切割了相应的二次枝晶臂，可以观察到一些完整的二次枝晶臂形貌。当偏离角α增大时，各个试样则是围绕[001]主轴以15°的间隔进行了转动，每个纵截面以不同角度切割了二次枝晶臂，二次枝晶臂形貌变得不再完整(图3(c)和图3(e))。当α=45°时，截面以45°的角度切割了二次枝晶臂，使得二次枝晶臂被切得最短、最碎(图3(g))。

图3 不同二次取向偏离角样品的枝晶形貌照片及对应的劳厄衍射图谱Fig.3 Dendrite morphology photos and corresponding Laue diffraction patterns of different primary orientation deviation angle α

2.2 晶向对再结晶的影响

2.2.1 一次晶向的影响

第一组实验中，在图2所示的各个样品表面上进行垂直静压加载，固溶处理后在试样加载位置沿加载方向进行解剖，将剖得的纵截面进行打磨、腐蚀及抛光，采用金相显微镜观察其金相组织。图4(a)～4(g)所示为具有不同一次晶向偏离角β的样品纵剖面的金相照片。可见：经轻度化学腐蚀后，由于元素偏析的存在，一次枝晶轴呈现出了较浅的颜色。图中虚线所示位置与样品中某一次枝晶轴重合，标识了样品一次枝晶轴的方向，即[001]晶向。从图4可知：对试样进行的垂直加载将各样品的上表面压出一个几十微米深的浅坑，而浅坑下方则是深度为几百微米的近似半球形的再结晶晶粒。各样品的再结晶深度H具有较为明显的变化规律，即随着一次取向偏离角度β的增大，再结晶的深度H首先逐渐增大，在偏离角度为45°时达到最大值，然后出现减小的趋势。

采用金相显微镜对图4中各样品的再结晶深度H进行测量，结果见表2。

图4 不同一次晶向偏离角β样品的再结晶组织Fig.4 Recrystallization structure influenced by primary orientation deviation angle β

为直观起见，利用表2中的数据绘制成再结晶深度H随一次晶向偏离角β的变化曲线(图5)。从图5 可知：在β从0°到90°变化过程中，H先升后降，在β=45°即晶向为[101]时达到最高值，比β=0°时的深度增加了约43%。从图5还可看出：H-β曲线基本是以β=45°为轴呈对称变化。在β=0°和β=90°时，H基本相同。同样，在β=15°和β=30°时，H分别与在β=75°和β=60°时的值基本相同。

图5 再结晶深度H随一次取向偏离角β的变化曲线Fig.5 Ⅴariation of recrystallization depth H with primary orientation deviation angle β

表2 一次取向偏离角β及对应的再结晶深度HTable 2 Recrystallization depth H measured for different β

如前所述，晶向偏离角β=0°时对应的是单晶试棒的横截面，加压方向平行于枝晶干的生长方向。而β=90°时对应单晶试棒的纵截面，加压方向垂直于枝晶干的生长方向。实验结果是两者的再结晶深度H基本相同，这说明，影响高温合金单晶铸件中再结晶深度的是铸件的晶体取向而不是枝晶的生长方向。

2.2.2 二次晶向的影响

在图3所示的各个纵截面样品表面上进行垂直静压加载和固溶处理，然后在试样加载位置沿加载方向进行切割，将剖得的纵截面进行打磨、抛光及腐蚀。图6所示为不同α的样品压痕中心位置剖面的金相照片，图中虚线所在位置与样品中某一次枝晶轴重合，标识了样品一次枝晶轴方向。从图6可知：热处理后所有样品均发生了明显的再结晶，且再结晶的深度随着偏离角α 的增大而增大。

图6 不同二次晶向偏离角α下的再结晶组织Fig.6 Recrystallization structure influenced by secondary orientation deviation angle α

采用金相显微镜对不同二次取向样品的再结晶深度进行测量，测量结果见表3 和图7。可见：随着样品二次晶向偏离角度α的增大，再结晶的深度逐渐增加，但增加的速度逐渐变缓。在基准晶面上偏离角α=0°，再结晶的深度最小，为539.0 μm。当α=45°时，再结晶的深度最大，为808.3 μm。两者相比，再结晶深度H的增加幅度为50%。可以预测，当二次晶向偏离角度α继续增大到90°时，再结晶深度H则会对称性的下降，如图7 中虚线所示。

表3 样品的二次取向偏离角α及对应的再结晶深度HTable 3 Recrystallization depth H measured for different α

图7 再结晶深度随二次取向偏离角α的变化曲线Fig.7 Ⅴariation of recrystallization depth H with secondary orientation deviation angle α

3 讨论

在第一组实验中，当一次晶向偏离角β发生变化时，对应截面的金相组织发生相应变化(图2)，这表明面心立方结构的高温合金在晶体生长上的各向异性。特别是当β=0°和β=90°时，相应晶向分别为[001]和[010]取向，分别对应于试棒的横截面和纵截面，显示了枝晶在横向生长和纵向生长形貌的最大差别。只有当β增大到180°时，枝晶形貌才会回复到β=0°时的基准状态。也就是说，枝晶形貌随一次晶向偏离角β的变化周期为180°。此外，一次晶向偏离角β的变化也使加载样品经热处理后的再结晶深度发生了变化(表2 和图5)，表明高温合金在物化性能上的各向异性。值得注意的是，当β=0°和β=90°时的枝晶形貌差别最大，但再结晶的深度却基本相同。这说明，[001]和[010]取向都属于＜100＞晶系，原子排列结构完全相同，因而具有相同的物化性能，并没有受枝晶形貌的影响。同时也说明，再结晶深度H随一次晶向偏离角β的变化周期为90°。

在第二组实验中，当二次晶向偏离角α发生变化时，对应纵截面的金相组织也发生相应变化(图3)。虽然实验中只选取了α从0°到45°的变化，但可以预期，当α为90°时枝晶形貌会回复到α=0°时的状态。这是因为，两者对应的[100]和[010]晶向在试棒中都是横向取向，具有完全相同的生长条件，因而会形成完全相同的枝晶形貌。与此相对应，当α从0°增大到45°时，再结晶深度H达到最大值，但达到90°时则会回复到初始状态。

测量结果表明，再结晶深度H随β和α的变化规律基本相同，都是以90°为周期，而且各个角度对应值也相差不大，表明单晶试棒一次晶向与二次晶向对再结晶行为的影响基本相同。

镍基单晶高温合金主要由面心立方结构的γ基体相和γ′析出相以近共格的方式排列组成，但其原子的排列沿着不同的晶面和晶向并不相同，因此性能存在各向异性。根据施密特定律[18]，对于任意排列的单晶体，屈服应力为材料的临界分切应力与施密特因子的乘积，而不同的取向对应着不同的施密特(Schmid)因子，因此不同取向的屈服应力也不相同。同时，在受到相同的应力时，不同取向的样品的滑移系也存在差异。研究表明，对于FCC结构中的1/2＜110＞{111}滑移系：[001]取向的Schmid 因子为0.41，开动的滑移系数量为8 个；[011]取向的Schmid 因子也为0.41，但开动的滑移系数量只有4个[14,19-21]。经对比发现，[001]取向和[011]取向的Schmid 因子一致，表明在这两个取向上的分切应力也基本一致。但是，[001]方向上开动的滑移系数量有8个，是[011]方向上开动的滑移系的2倍。而开动的滑移系数量越多，不同的滑移系之间位错发生反应形成位错锁的概率越高，即变形的阻力也越大，开动的滑移系数量多的取向具备较高的变形阻力与协调变形能力[22]。因此，在相同的加载应力下，[011]取向的样品变形阻力更低，会比[001]取向的样品产生更大的变形量。更大的塑性变形量意味着更高的变形存储能，通常情况下，再结晶的发生主要受存储能总量的控制。储存能是再结晶形核及长大的驱动力，在热激活作用下，通过微观结构演化释放能量，即发生再结晶。一般来说，塑性变形量越高，再结晶越容易发生[14,23]。同时，高的塑性变形量可以提供较大的再结晶晶界推移速率，同时还能增大形核概率，使得再结晶能够在较短时间内完成[23]。

4 结论

1)对高温合金DD419 单晶样品进行静压加载后再进行标准固溶热处理后，发现样品发生再结晶的程度与晶体取向具有很大的相关性。当一次晶向偏离角β从0°(即[001]取向)增加到45°(即[011]取向时)时，样品表面再结晶的深度H增加大约43%，但随β角继续增大到90°时，H则对称降回到初始值。

2)单晶试棒二次晶向对再结晶行为的影响与一次晶向的影响基本相似。这种高温合金单晶样品再结晶各向异性的原因在于，[011]取向比[001]取向具有更少的滑移系和更小的变形阻力，因而会产生更大的变形量和更严重的再结晶。