重型国六发动机细颗粒物数量排放特性

汪晓伟，凌健，景晓军，张琳，高涛，李刚

（1.中汽研汽车检验中心（天津）有限公司，天津 300300；2.中国环境科学研究院，北京 100012）

0 概述

机动车颗粒物排放对环境和人体健康均构成危害，可引发光化学烟雾、酸雨、雾霾及沙尘暴等自然灾害［1］，有毒的细小颗粒物还可通过呼吸系统进入人体对健康产生危害［2］。生态环境部发布的《中国移动源环境管理年报（2021）》［3］数据显示，2020年中国机动车颗粒物排放量达6.8万t，其中柴油车颗粒物排放量占比超过了90%。

为了限制颗粒物排放，生态环境部2018年发布《重型柴油车污染物排放限值及测量方法（中国第六阶段）》［4］，除 了 继 续 对颗粒物质 量 排 放（particle mass，PM）加严限值外，还提出了对颗粒物数量（particle number，PN）的管控要求，其中世界统一瞬态循环（world harmonized transient cycle，WHTC）下的发动机PN排放限值为6×1011个/（kW·h）。

目前重型国六排放法规的PN定义为粒径在23 nm～2 500 nm之间的颗粒物。随着对颗粒物数量排放研究的深入，发现粒径小于23 nm的颗粒数量排放也很严重［5-8］。有研究表明，目前的颗粒物测试方法忽略了30%～50%的汽油缸内直喷（gasoline direct injection，GDI）发动机的颗粒物和50%～100%的进气道喷射（port fuel injection，PFI）发动机的颗粒物。

通常认为重型发动机生成的颗粒物粒径较大，因此之前对重型发动机粒径低于23 nm的颗粒物研究较少［9］。随着重型柴油机高压共轨压力的提升，柴油喷雾更细，使其生成的颗粒物粒径不断降低。此外，搭载天然气发动机的重型卡车日趋火爆，天然气发动机颗粒物排放也需要引起重视。有研究表明，虽然天然气发动机颗粒物排放质量很低，但其排放物中包含了大量小颗粒物，几何平均直径仅为30 nm［10-11］。在这种情况下，欧盟及中国都在研究机动车下阶段排放标准对颗粒物数量的规定由现在要求的直径23 nm以上颗粒物数量（particle numbers with diameter above 23 nm，PN23）扩展到直径10 nm以上颗粒物数量（particle numbers with diameter above 10 nm，PN10）。基于此，本文中选取满足国六法规的重型柴油机和天然气发动机，按照国六标准流程开展了冷热态WHTC工况下的污染物排放测试，研究了国六发动机细颗粒物（包括PN10和PN23）的排放特性，并分析了冷起动对细颗粒物排放的影响。这些工作尤其是对高低热值天然气发动机细颗粒物的研究可以为下阶段排放标准中PN要求的制订奠定基础。

1 试验系统

1.1 试验发动机

研究试验样机为7.8 L柴油机和10.4 L的天然气发动机。天然气发动机采用当量比燃烧，两台发动机均能满足目前的国六排放标准，其主要参数见表1。其中柴油机的排放控制技术路线为废气再循环（exhaust gas recirculation，EGR）+柴油机氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）+柴油机颗粒捕集器（diesel particle filter，DPF）+选择性催化还原器（selective catalytic reduction，SCR）+氨逃逸催化器（ammonia slip catalyst，ASC）。天然气发动机的排放控制技术路线为EGR+三元催化器（three-way catalyst，TWC）。

1.2 试验设置

台架试验系统示意图如图1所示。颗粒物数量排放测量采用了两套AVL的颗粒计数器。其中一套针对国六法规测量PN23排放（1号颗粒计数器），另一套是AVL针对未来法规开发的最新款颗粒计数器（2号颗粒计数器），可同时测量PN10和PN23。主要的测试设备见表2。

表2 主要的测试设备

图1 试验台架示意图

1.3 试验用燃料

使用满足国六法规的标准燃料。对于天然气发动机，按国六法规要求使用了两种类型的天然气，分别为体积分数85.50%的甲烷和14.50%的氮气混合而成的低热值天然气（NG_LH）和体积分数94.11%的 甲 烷、3.50%的 乙 烷、0.12%的 丁 烷、0.07%的氧气、1.20%的CO2及0.97%的氮 气 混合成的高热值天然气（NG_HH）。

1.4 试验方案

按照国六法规要求试验规程分别对两台发动机运行国六标准循环冷态WHTC（WHTC-C）、热态WHTC（WHTC-H），测量颗粒物排放及气态污染物排放。

2 试验结果及分析

2.1 发动机排放的法规符合性

重型车国六排放法规的瞬态排放限值是针对冷热态WHTC加权后的结果制定的。表3中列出了两台发动机冷热态WHTC加权的排放结果，其中PN值为法规要求的23 nm以上的颗粒数。由表3可知，两台发动机的排放均满足国六限值的要求，其中柴油机的各类污染物排放高于天然气发动机，尤其是柴油机的PN排放为天然气发动机的5～6倍。

表3 WHTC污染物排放值

2.2 颗粒计数器设备分析

柴油机在部分流发动机台架上测试，1号颗粒计数器和2号颗粒计数器均采用直采方式测量。两套颗粒物计数器的取样位置靠近，以消除管路沉积对颗粒物的影响。图2列出了通过两套颗粒物计数器分别测得的PN23比排放及差异百分比。其中差异百分比定义为2号颗粒计数器比排放与1号颗粒计数器比排放的差值占1号颗粒计数器比排放的百分比。从图2中可以发现，冷态WHTC循环下的差异为3.2%，热态WHTC循环下的差异为2.4%，说明两台颗粒物计数器虽然前处理装置有所差别，但对PN23的测量结果影响不大，该结论与文献［12］中的研究结论基本一致。

图2 柴油机直采测量的PN23比排放及差异

对于天然气发动机，1号颗粒计数器布置在全流稀释通道的末端，采用全流稀释取样的方式。而2号颗粒计数器布置在发动机排气管的末端，采用直采的方式。1号颗粒计数器在2号颗粒计数器下游约10 m处。图3列出了通过两套颗粒物计数器分别测得的PN23比排放及差异百分比。采用直采取样的2号颗粒计数器测得的PN23要显著低于采用全流取样的1号颗粒计数器，在不同的循环下降幅范围为42.3%～77.2%。分析其原因，一方面是取样位置差异，另一方面可能是由全流稀释引起的。加入稀释气带来气流运动，会导致核模态颗粒数浓度增加，而积聚模态的颗粒数浓度则减小，即一部分大粒径的颗粒物会变成小粒径的颗粒物。

图3 全流和直采取样的PN23排放及差异（天然气发动机）

基于以上分析，为统一对比尺度，在后文的PN排放特性分析中PN23排放均为直采的测量值。

2.3 PN10和PN23的对比分析

图4为冷热态WHTC下的PN10和PN23的测试结果。对于柴油机，冷态WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 别 为2.8×1011个/（kW·h）和3.8×1011个/（kW·h），热 态WHTC的PN23和PN10的 比 排 放 分 别 为1.2×1011个/（kW·h）和2.4×1011个/（kW·h）。冷 态WHTC的PN10和PN23相比热态分别高58.1%和139.9%。冷态WHTC的PN10比PN23高35.3%，而 热 态WHTC的PN10比PN23高105.4%。该结论与文献［13］中的研究结论基本一致，其对2台带DOC+DPF+SCR的柴油发动机的研究表明多个循环下PN10比排放较PN23要高40%～137%。

图4 冷热态WHTC下PN测试结果

对于使用低热值燃料的天然气发动机，冷态WHTC的PN23和PN10比排放分别为3.9×1010个/（kW·h）和8.7×1010个/（kW·h），热态WHTC的PN23和PN10比排放分别为1.2×1010个/（kW·h）和2.3×1010个/（kW·h）。冷态WHTC的PN10和PN23相比热态分别高277.6%和232.6%。冷态WHTC的PN10比PN23高125.3%，而 热 态WHTC的PN10比PN23高97.4%。对于使用高热值燃料的天然气发动机，冷态WHTC的PN23和PN10比排放分别为1.0×1011个/（kW·h）和1.5×1012个/（kW·h），热态WHTC的PN23和PN10比排放分别为1.1×1010个/（kW·h）和2.1×1010个/（kW·h）。冷态WHTC的PN10和PN23相比热态分别高798.3%和7 159.8%。冷态WHTC的PN10比PN23高1 400.0%，而热态WHTC的PN10比PN23高84.8%。

从上述结果可以看出，柴油机和天然气发动机PN23和PN10排放呈现不同的规律。冷态条件下柴油机PN10排放相比PN23排放的增加幅度要远低于天然气发动机，而热态条件下柴油机PN10排放相比PN23排放的增加幅度要高于天然气发动机。这是由于柴油机和天然气发动机燃烧特性和后处理系统差异所造成的。柴油机是富氧燃烧，生成颗粒物粒径较大，且DPF主要是物理吸附过程，对温度的敏感性较低，即在低温下依然会对颗粒物进行捕集。而天然气发动机生成颗粒物粒径较小，虽然是当量比燃烧但在冷起动过程中会加浓混合气，而且TWC本身只是处理气态污染物的催化器，颗粒物的去除主要是靠高温氧化。

文献［14］中研究发现，经过DOC和DPF后的颗粒物的数量分布存在核态（粒径小于50 nm）和聚集态（粒径大于50 nm）两个分布区。文献［15］中研究发现随着柴油机排气温度降低，颗粒的平均粒径增大，颗粒间的吸附力、黏附力及黏附能增大，团聚程度更明显，颗粒间黏结作用更稳定。文献［16］中研究发现采用TWC的当量比燃烧重型天然气发动机的颗粒物粒径在10 nm处存在一个明显的核模态的峰值。文献［17］中研究发现在稳态工况下，天然气发动机的排气颗粒物存在直径低于10 nm的峰值。文献［18］中研究发现天然气燃料的颗粒物中主要以核态的形式存在。以上研究说明柴油机的颗粒物粒径更大，且在排温较低时更难氧化，因此柴油机冷态WHTC下10 nm～23 nm的PN排放只占总PN排 放 的26.1%，而 热 态WHTC下 则 占 到51.3%。天然气发动机的颗粒物排放粒径更小，在热态条件下10 nm～23 nm的PN更容易被氧化，热态WHTC下低热值和高热值燃料10 nm～23 nm的PN排放占总PN排放的比值分别为49.6%和45.9%，要低于柴油机。但在冷态条件下，TWC尚未起燃，10 nm～23 nm的PN排放非常严重。冷态WHTC下低热值和高热值燃料10 nm～23 nm的PN排放占总PN排放的比值分别为55.6%和93.3%。此外也可以发现，天然气发动机使用燃料中的碳含量显著影响冷起动的PN排放。文献［19］中认为燃料裂解产物的多样性对碳烟形成起着决定性的作用。文献［20］中认为较大的脂肪烃分子由于其键能较弱更有可能通过裂变反应途径裂解。本研究中，高热值燃料中加入了一定量的乙烷，因此更容易形成核态碳烟颗粒物。文献［21-22］中研究发现在燃料中加入高碳原子烷烃会导致PN排放增加。

2.4 PN的瞬态排放特性

图5为冷态WHTC的瞬态测试结果。从图5中可以看出柴油机的排温要明显低于天然气发动机的排温。柴油机冷态WHTC循环的平均排温为288.9℃，而天然气发动机的平均排温分别为386.2℃（低热值燃料）和394.4℃（高热值燃料）。此外，柴油机排温达到200℃的时间为68 s，而天然气发动机只需要不到30 s。从瞬态排放特征来看，PN10和PN23的变化规律较为一致，即PN23突增时PN10也会突增。从累积排放量看，柴油机PN可以分为3个阶段：首先是冷起动阶段（0 s至第75 s），该阶段因起动加浓，喷油量增加，颗粒物生成多，且由于排温较低，颗粒物氧化能力不强，这阶段PN23和PN10分别占总WHTC循环的11.8%和13.2%。第2个阶段为第370 s至第400 s，此时发动机经过一段时间怠速，排温回落，当发动机转矩突然加大时混合气加浓，喷油量增加，因此PN排放出现峰值。这个阶段PN23和PN10分别占总WHTC的13.9%和15.0%。第3个阶段是高速阶段（第1 200 s至第1 800 s），发动机转速较高，转矩稳定在中高负荷，排温较高。这个阶段PN23和PN10分别占总WHTC的25.7%和36.2%。PN10排放增加比PN23更为明显，可能是因为此时排气温度较高，大粒径的颗粒物容易被氧化成较小颗粒物所致。对于天然气发动机，冷起动阶段PN排放的占比最大，特别是高热值燃料。在冷态WHTC的前100 s，低热值燃料的PN23和PN10分 别 占 总WHTC的47.8%和52.8%，而对于高热值燃料，这两个占比分别高达75.4%和96.4%。这说明高热值的天然气有更强的成碳趋势，且更容易生成粒径较小的颗粒物。而且由于冷起动阶段排温较低，生成的颗粒物不易被氧化，导致PN排放尤其是PN10排放的迅速增加。

图5 冷态WHTC的瞬态测试结果

图6为热态WHTC的瞬态测试结果。柴油机、NG_LH、NG_HH在热态WHTC循环下的平均排温分别为311.3℃、418.3℃和426.4℃。与冷态WHTC一样，高热值燃料天然气发动机排温最高，而柴油机排温最低。热态WHTC的瞬态排放特征与冷态WHTC有差异。对于柴油机，热态条件下第1阶段的峰值显著减小。而天然气发动机第1阶段基本不再有峰值，主要原因是热态条件下不再加浓混合气，颗粒物生成少，同时排气温度高使颗粒物更容易被氧化。在第3个阶段，无论是柴油机还是天然气发动机，PN10和PN23均有明显的增加，此时对应高负荷运转阶段，说明发动机负荷增加会造成PN排放增加。此外，在一些突然加速加载的工况，也会引起PN排放的增加。

图6 热态WHTC的瞬态测试结果

3 结论

（1）对典型国六发动机的冷热态WHTC测试结果表明，柴油机的PN10比排放较PN23比排放高35.3%～105.4%，而天然气发动机PN10比排放较PN23比排放高84.8%～1 400.0%。

（2）天然气发动机运行冷态WHTC时的起动阶段，由于排气温度较低及起动加浓，导致PN排放激增，主要是粒径范围在10 nm～23 nm的颗粒物，并且使用高热值燃料的天然气发动机PN排放尤为严重。