BRISOL钾同位素放射性核束的产生

马 燮，崔保群，唐 兵，马瑞刚，陈立华，马鹰俊，王云峰，黄青华，张一帆，于荣凯

(中国原子能科学研究院 核物理研究所，北京 102413)

北京放射性核束装置(BRIF, Beijing Radioactive Ion beam Facility)是一台质量分辨率为20 000的高质量分辨在线同位素分离(ISOL)型放射性核素装置，可提供高纯的短寿命放射性核束开展物理研究。该装置由回旋加速器、在线同位素分离器(BRISOL)和HI-13串列加速器组成。回旋加速器可提供能量100 MeV、最大流强200 μA的质子束；BRISOL使用回旋加速器提供的质子束与靶材发生核反应生成放射性核素，经过电离、引出和分析后开展低能实验或注入HI-13串列加速器进行后加速[1]，开展高能物理实验。

近期物理用户拟开展国内首个不稳定核素的共线激光谱实验，对共线激光谱技术进行在线测试，同时实验中将系统地测量37～43K+的电荷半径和磁矩。实验需求的放射性核素有37,38K+、42,43K+，同时要求放射性核束的产额不低于106pps。BRISOL装置建立初期使用0.5 μA的质子束轰击氧化钙靶产生了37K+、38K+放射性核束，其中38K+的最高产额为1×106pps[2]。由于首次实验使用的质子束流强很小，离子源参数未达到最优化，导致放射性核束的产额较低。为了增加BRISOL产生的钾放射性核束的产额，并开发更多的放射性核束种类以满足物理实验的需求，本工作开展钾放射性核束产生的系统研究。

1 钾放射性核束的产生方法

1.1 靶材选择

BRISOL装置为一台ISOL型放射性核束装置，采用高能质子束与厚靶作用，发生核反应生成放射性核素。新生成的核素在高温条件下，从靶内迁移并析出，传送到离子源放电室电离形成离子束。这是一个复杂的多物理过程，因此用于放射性核束产生的靶材需具备如下条件：1) 靶材与前级质子束核反应生成目标核素且反应截面大；2) 靶材熔点高、高温特性好，在1 500～2 000 ℃高温条件下，蒸气压低、化学性质稳定；3) 具有微米量级的多孔微观结构，便于放射性核束释放；4) 靶材具有良好的导热性，使得前级束流在靶材内沉积的功率能够有效释放，提升初级束流的利用率。

BRISOL初级质子束能量最高为100 MeV，需要选择质量数与钾接近的核素，从而获得较大的反应截面。钙与钾质量最为接近，是靶材的理想选择，但单质钙的熔点太低，仅为842 ℃，不适合直接用于靶材的研制。通常情况下，碳化物或氧化物熔点较高，但由于碳化钙化学性质活泼，遇水或湿气反应生成易燃的乙炔，不适合用于制备靶材。氧化钙熔点可达2 700 ℃，导热系数在1 200 K时为7.035 W/(cm·K)[3]，是较为理想的靶材。钙有5个稳定同位素，分别为40Ca、42Ca、43Ca、44Ca和46Ca，其天然丰度分别为96.94%、0.647%、0.135%、2.09%和0.187%。图1为质子与钙同位素核反应生成38K的截面分布[4]，其中质子与40Ca产生38K的最大截面可达1.57×10-25cm2。

图1 质子与天然钙反应生成38K的截面Fig.1 Cross section of 38K for p+natCa

1.2 靶材制备

制靶工艺选择冷压成型法，即通过将靶材与造孔剂等添加剂混合成型后再热处理除去造孔剂，利用造孔剂在高温下分解成气体的方式在靶材内部生成多孔结构。使用羧甲基纤维素钠(CMC:[C6H7O2(OH)2OCH2COONa]n)作为造孔剂和成型时的粘结剂。羧甲基纤维素钠在高温下可以产生H2O和CO2，有利于靶材微观孔的形成。羧甲基纤维素钠与去离子水混合均匀后为粘稠的块状物，不需要太大压力即可使得靶材成型[5]，使用压力机配合模具将靶材压制为所需形状。

由于羧甲基纤维素钠粉末需要与水混合才能具有粘性，而氧化钙会与水反应生成絮状氢氧化钙沉淀。为了制备氧化钙靶材，制靶原料选择氢氧化钙，氢氧化钙在500～600 ℃分解为氧化钙和水，氧化钙为目标靶材，水会在高温下从靶材中除去。

制靶使用的试剂为：羧甲基纤维素钠粉末；去离子水；氢氧化钙粉末，分析纯。由于靶材中颗粒尺寸在1～10 μm时有利于核反应生成的放射性核素释放[6]，本文选择的颗粒尺寸在8 μm。

制靶流程如图2所示。首先称取相应比例的羧甲基纤维素钠和氢氧化钙，将二者均匀混合，再加入相应比例的去离子水。由于羧甲基纤维素钠溶于水较慢，在配制过程中需不断搅拌，挤压使混合物均匀，将混合物搅拌挤压成粘稠块状物。然后将粘稠块状物放入模具，使用手动压力机压制成型。将压制成型的粘稠靶材放置于空气中，当靶材内水分挥发后靶材形态由粘稠转变为坚硬，之后将靶材放入烧结炉进行热处理。通过大量实验研究，当羧甲基纤维素钠、水、氢氧化钙按质量比为1∶10∶16混合时，靶材具有较好的孔隙率和微观结构。

图2 冷压成型法的制靶流程Fig.2 Process of cold pressing molding method

靶材的热处理过程对成孔尤为关键，热处理过程如下。

1) 在大气下加热至350 ℃，升温速度为1 ℃/min，防止靶材内残留水分蒸发和热应力使得靶材破裂。羧甲基纤维素钠在约300 ℃可以分解，生成H2O和CO2，从而在靶材内部产生孔隙，如果在真空环境(缺氧条件下)下加热羧甲基纤维素钠会发生碳化，成为渣状颗粒，破坏靶材的形态，因此在靶材热处理时选择在大气环境下进行。热处理过程为在350 ℃保温2 h，使得羧甲基纤维素钠充分分解。

2) 以1 ℃/min升温至600 ℃，氢氧化钙在500～600 ℃分解为氧化钙和水，在600 ℃保温2 h，使得氢氧化钙充分分解。

3) 以1 ℃/min升温至1 200 ℃并在1 200 ℃保温2 h，从而增加靶材强度。最后以1 ℃/min降温至室温，完成靶材的热处理过程。图3为制备氧化钙靶材的实物图和SEM图。

由图3可看到，靶材内颗粒尺寸在1～10 μm之间，靶材具有明显的多孔结构。经计算靶材的平均密度为1.215 g/cm3，对应的孔隙率[7]约为63%。制备后的氧化钙靶放置于靶筒中，靶筒内径为φ18 mm，长度为106 mm，壁厚为0.1 mm，靶筒两端使用钽盖密封，离线实验时可通过对靶筒施加最大500 A电流进行加热，靶温可达2 000 ℃左右；在线实验时根据质子束流强调节加热电流从而优化靶筒的温度，使得放射性核素能更快从靶材中释放。

1.3 钾核束产生离子源技术

图4 离子源结构Fig.4 Structure of ion source

BRISOL所使用的离子源为电子束碰撞等离子体离子源(FEBIAD)[8]，其结构如图4所示。离子源由靶筒、传输管、阴极、阳极、地电极等组成，靶筒内核反应生成的放射性核素通过传输管进入放电室，电离后通过地电极引出。该离子源具备电子束碰撞等离子体电离和表面电离两种工作模式[9]。通过将阴极施加最大400 A的大电流，可将传输管和阴极加热至2 200 ℃以上高温，即可以保证从靶筒内释放的放射性核素高效进入放电室，又可让阴极达到足够高的温度，实现表面电离或电子发射。在电子束碰撞电离模式下，阳极设置为+300 V，阴极上发射的电子可在阴极和阳极电场作用下加速进入放电室，与中性核素碰撞并使之电离；在表面电离模式下，阳极设置为负电压，碱金属、碱土金属等电离电位较低的核素与高温阴极作用，实现表面电离并引出形成离子束。该离子源已成功用于氧化镁靶的在线实验，并产生了钠、氖同位素放射性核束。

离子源的阴极使用钽管制成，钽的功函数仅为4.25 eV，而钾的电离电位为4.34 eV。为了提高钾同位素的表面电离效率，在阴极内壁上安装0.1 mm厚的铼金属内衬(铼的功函数为4.96 eV)以提高表面电离效率。

2 实验结果与分析

2.1 离线实验研究

图5 离线实验测量的氧化钙靶质谱Fig.5 Off-line mass spectrometry of CaO target

使用SRIM程序模拟计算100 MeV质子束入射氧化钙靶中的射程约74 mm，将41片氧化钙靶装入靶筒，总靶片长度为94 mm。由于目标核素钾属于碱金属，表面电离对其电离效率较高且靶材的质谱成分相比电子束电离更简单，因此离子源采取表面电离模式。实验中分别在阴极电流为190 A(阴极功率约为400 W)、283 A(阴极功率约为1 000 W)时测量氧化钙靶的质谱，结果如图5所示。在阴极电流为190 A时，氧化钙靶的质谱中主要由39K+、41K+及23Na+组成，未在质谱中测量到钙同位素，其中39K+流强为350 pA，占总流强的比例为87.1%；当阴极电流提高至283 A时，质谱的主要成分为7Li+、23Na+、39K+、40Ca+、87Rb+等，其中40Ca+的流强达到3.5 nA，占总束流的比例为54.54%。这主要是因为钙的电离电位较高，为6.11 eV，当阴极温度较低时，对钙的电离效率较低，离子束流小，随着阴极电流的提高其电离能力更强，使得钙被大量电离，从而占总束流的主要部分。

2.2 在线实验研究

2021年9月，在BRISOL上开展了氧化钙靶的在线实验，BRISOL束线上设置了放射性核素鉴别装置[10]，可以鉴别放射性核素种类和定量测量其束流强度。表1列出BRISOL在线实验测量到的氧化钙靶放射性核束产额，其中当质子束流强为10 μA时，38K+的最大产额为1.12×1010pps；当质子束流强为15 μA时，37K+的最大产额为4.62×107pps。图6给出质子束流强为11 μA时，37K+产额与阴极电流的关系，其产额随阴极电流增加先增大后减小，当阴极电流为230 A时，37K+产额最大。这主要是由于随阴极电流的增加，钙离子被大量电离，从而抑制了钾离子的电离，这与离线实验质谱符合。在实验中将阴极电流设置为230 A，该阴极电流较小，有利于延长离子源的使用寿命。本次实验除了成功产生37K+和38K+外，还产生了36～38K+、43K+、45～47K+等多种钾同位素放射性核束，其中37，38K+、42，43K+放射性核素的产额均大于106pps。实验中钾放射性核素产额提高的主要原因为：1) 初级质子束流提升，上靶束流增加从而使得放射性核素的产额提高；2) 由于靶工作温度优化使得放射性核素的释放效率提高，从而使得产额提高；3) 离子源结构做了优化，阴极内增加了铼内衬，提高了功函数，从而提升了离子源对钾的电离效率。

表1 氧化钙靶产生的钾同位素放射性产额Table 1 Radioactive yield of potassium isotope produced by CaO target

国际上在运行的大型ISOL设施主要有加拿大TRIUMF的ISAC[11]装置以及欧洲CERN的ISOLDE[12]装置，图7为BRIF、CERN、TRIUMF上钾放射性核素产额的对比。CERN、TRIUMF使用的前级束能量均大于BRIF，但BRIF的37K+、38K+产额与二者水平相当；BRIF上其余种类的钾放射性核束产额低于国际水平。但需要指出的是，BRIF产生36K+、45～47K+时的前级束流强仅为5 μA，随着初级束流的提升，BRIF上钾放射性核素的产额仍有提高的空间。

图6 37K产额与阴极电流的关系Fig.6 Relationship between 37K+ current and cathode current

图7 BRIF、CERN、TRIUMF装置钾放射性核素产额的对比Fig.7 Comparison of yield of K radionuclide on BRIF, CERN and TRIUMF

3 结论

研制了用于放射性核束产生的氧化钙靶材，并应用于BRISOL在线实验，成功产生了36～38K+、43K+、45～47K+等多种放射性核束。37，38K+、42，43K+放射性核素的产额均大于106pps，其中38K+的最大产额为1.12×1010pps，为后期的物理实验奠定了基础。