高精细度光学反馈腔衰荡光谱技术

马国盛，刘 英，邓 昊，许振宇，何亚柏，阚瑞峰*

（1. 中国科学院 合肥物质科学研究院 安徽光学精密机械研究所，安徽 合肥 230031；2. 中国科学技术大学，安徽 合肥 230026）

1 引 言

激光吸收光谱技术具有响应快、操作简单、灵敏度高等优点，已被广泛应用于痕量气体探测［1-4］，主要包括可调谐半导体激光吸收光谱（TDLAS）、光声光谱（PAS）以及光腔衰荡光谱（CRDS）等。其中，光腔衰荡光谱因其超高探测灵敏度受到广泛关注，该技术利用高精细度的光学谐振腔，极大地提高了有效吸收光程，具有很高的探测灵敏度。尤其是在近红外通讯波段，利用超高反射率（＞99.999%）的反射镜可以达到几十千米的等效吸收光程，弥补了近红外区域吸收线强较弱的劣势，而使用低成本、高技术成熟度的近红外波段激光器及光学元件，能够进一步提高系统集成度，为相关技术的实用化提供了良好的条件。

在光腔衰荡光谱检测技术中，激光频率与衰荡腔的纵模匹配是十分关键的。常用的半导体激光器的线宽通常在MHz 量级，而高精细度腔模的线宽一般在kHz 量级，这就导致了激光到衰荡腔的耦合效率非常低，限制了系统的灵敏度。此外，受温压的变化以及机械振动的影响，激光与谐振腔的耦合状态十分不稳定。为解决上述问题，需要使用频率锁定技术（Pound-Drever-Hall，PDH）。该技术是一种常用的主动激光频率稳定技术［5］，目前应用PDH 锁定的CRDS 技术的 探 测 灵 敏 度 能 达 到7.6×10-12cm-1［6］。然 而，PDH 频率锁定的锁频电路复杂，需要考虑光源线宽与腔模线宽的匹配，因此通常采用kHz 线宽量级的外腔激光器（External Cavity Diode Laser，ECDL）作为光源。而光学反馈锁定作为一种光学锁频方法，装置更为简单、稳定性更强。尤其是来自高精细度谐振腔的光学反馈，能够显著地压窄激光线宽，同时将激光频率锁定在腔的谐振频率，降低激光器的随机相位噪声。自Morville等将光学反馈与腔增强技术相结合［7］以来，该方法得到了迅速的发展。谐振腔从开始的V 型腔［8］、线性布鲁斯特角腔［9］到环形腔［10］，最近基于线性腔的光学反馈［［11］也得到了验证。光学反馈与PDH 锁频技术的结合，实现了1.9×10-13cm-1的测量灵敏度［12］。

目前，光反馈技术主要用于腔增强光谱技术，反馈相位的波动会影响透射光强的稳定性，降低探测灵敏度和系统稳定性。同时，高精细度谐振腔的反馈相位对外界环境变化非常敏感，反馈相位的精密控制难度较大。CRDS 是一种对激光强度噪声免疫的技术，将光反馈与CRDS 技术相结合能够降低反馈相位控制的要求，提高这一技术在实际应用中的优势。但基于光学反馈的腔衰荡光谱技术研究并不充分，特别是针对高精细度的衰荡腔，相关技术细节需要进一步深入研究。

本文改进了高精细度光学反馈腔衰荡光谱技术，采用精细度大于100 000 的V 型谐振腔和1 654 nm 的DFB 激光器，重点研究了光学反馈对腔模信号的影响和光学反馈腔衰荡光谱扫描方法。对比分析了有无光反馈下透射腔模信号的差异，证明了光反馈效应的作用。通过光谱吸收线标定了衰荡腔的FSR，提高了光谱拟合精度。通过精确控制激光二极管的扫描电流，实现了腔衰荡光谱的快速扫描。最后，分析了系统的探测灵敏度，并利用标气进行了痕量甲烷浓度的测量。

2 基本原理

2.1 CRDS 测量原理

CRDS 技术基于Beer-Lamber 定律，激光通过均匀气体时，入射光强I0(ν)与透射光强I(ν)的关系满足：

其中：αν为气体的吸收系数，L为吸收光程。

CRDS 技术利用高精细度的光学谐振腔，有效提高了吸收光程，提升了最小可探测吸收的能力［13-14］。当激光与谐振腔实现模式匹配时，透过信号极大增强，此时关断入射光，让光在腔内自由衰荡，测量有/无吸收时衰荡信号的差别，实现目标气体含量的测量。

在腔内两个高反镜之间来回反射后的透射光强近似表示为：

其中：c为光速，L为两个高反镜间的距离，R为高反镜的反射率。将透射光强衰减为初始光强1/e所消耗的时间定义为衰荡时间τν：

当腔内没有吸收物质存在时，空腔的衰荡时间τ0可表示为：

根据式（3）和式（4），即可计算出腔内气体的吸收系数αν为：

根据吸收系数即可计算出气体的浓度。

2.2 半导体激光器光学反馈原理

光学反馈通过将高精细度谐振腔的窄线宽透射光作为种子光反馈回激光器，使得该频率的光在激光器谐振腔的模式竞争中处于优势，从而实现了线宽压窄及频率锁定。为了避免谐振腔直接反射光的影响，谐振腔采用V 型结构，此时只有与谐振腔产生共振的光才能反馈回激光器。当腔内泄露光反馈回激光器内部时，激光器的输出频率ω与不存在光学反馈时自由运行的激光器输出频率ωfree满足：

其中：κ为反馈率，α为线宽增强因子，c为光速，η，ld和Fd分别为激光器谐振腔的折射率、腔长和精细度，Fcav为外部谐振腔的精细度，L0为激光器出射端面到V 型腔折叠镜的距离，L1与L2为V 型腔的两臂长，R为腔镜反射率，θ=arctanα为相位因子。κ影响着频率锁定的范围，而在V 型腔臂长稳定的情况下，L0影响着反馈相位。

3 系统装置

图1 是光学反馈腔衰荡系统示意图。近红外DFB 半导体激光器（NEL）调谐输出在1 654 nm 用于CH4的探测。激光器放置在精密位移台上，用于实现激光器到V 型腔折叠镜的距离的粗调。商用激光器驱动（SRS，LDC501）用于控制激光器的温度和电流。激光器输出的光束经准直后依次通过半波片与偏振分光棱镜的组合，此时旋转半波片可以控制反馈率。反馈率定义为反馈回激光器的光强与激光器输出光强的比值，通过旋转半波片调节进入腔体的入射光强，而耦合进腔体的光强决定了V 型腔的透射光强，即反馈光强。反馈率通常设置为10-4～10-5，在实验中可以通过腔模的宽度判断反馈率。两个反射镜用于调节入射光的角度，其中一个反射镜固定在压电陶瓷（PZT，Thorlabs，PA44M3KW）上，通过改变PZT 上的电压对反馈相位进行精细调节。

图1 光学反馈腔衰荡系统实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental setup of optical feedback cavity ringdown system

实验中谐振腔为V 型腔结构，可以保证只有与谐振腔产生共振的光反馈回激光器。该V 型腔腔体由不锈钢制成，两臂长相等。3 个高反射率的反射镜（Layertec，反射率＞99.995%，曲率半径为1 m）安装在腔体的三端，分别通过石英法兰窗口进行密封。透过谐振腔的激光经透镜汇聚后被光电探测器（Femto，model LCA-S-400KIN-FS）接收。探测器获得的信号分成两路，其中一路进入阈值比较电路，该电路根据事先设定的阈值水平生成TTL 信号，将该信号输入到信号生成电路产生扫描电压信号并送入激光器驱动，从而控制激光器的电流实现衰荡信号的产生与光谱的扫描；另一路被数据采集卡（NI，USB-6356）实时采集记录。

4 实验结果与分析

4.1 V 型 腔FSR 测 量

测量过程中腔长是固定的，因此可以用V 型腔的FSR 作为光谱的相对频率标尺。直接测量腔长可以计算出V 型腔的FSR 值，然而直接测量会有比较大的相对误差。更准确的一种方法是将气体的吸收线作为频率参考来计算FSR。在这里通过将CH4吸收线附近6 046.132 cm-1处CO2的吸收线与6 046.779 cm-1处H2O 的吸收线作为频率参考，扫描吸收光谱得到了对应中心位置处FSR 的序数即可得到FSR 的值。

图2 所示为扫描测得的该吸收线处的吸收光谱。由于V 型腔存在奇偶模损耗不同的问题［15］，光谱中只选择其中一种模式进行拟合分析。结果显示，V 型腔的FSR 为0.004 2 cm-1，对应于V型腔两臂长之和为119.4 cm。

图2 用于确定FSR 值的测量光谱Fig.2 Measured spectra used to determine FSR values

4.2 光反馈对透射信号的影响

图3 所示为有无光学反馈下同一个纵模处的腔模信号对比。在光路中添加一个空间光隔离器，阻挡反馈光进入激光器测得的腔模信号如图3（a）所示。可以发现，腔模信号的幅度是波动的，且耦合效率不高。这是由于激光器线宽（约2 MHz）远大于腔模线宽（约1 kHz），且激光频率是未锁定的。图3（b）为光学反馈下的腔模信号，测量过程中基于透射信号的对称性实时控制了反射镜的PZT，使得激光器到V 型腔折叠镜的距离等于V 型腔的一臂长。可以发现，透射信号的幅度变得稳定，透射峰的宽度加宽。这是由于激光线宽被压窄到与腔模线宽相当，且激光频率锁定到腔模的谐振频率上，此时透射信号的幅度增强了20 多倍。

图3 谐振腔的透射信号Fig.3 Transmitted signals of cavity

4.3 系统灵敏度

系统的检测灵敏度可以用噪声等效吸收系数和最小可探测吸收系数来表示。在该装置中，通过连续测量同一纵模的空腔衰荡时间，并对结果做Allan 方差分析，从而评估系统的检测限以及最佳积分时间［16］。首先，利用机械泵对衰荡腔抽至低压（大约300 Pa），连续扫描衰荡腔的同一个纵模，当透射信号强度达到设定阈值时，比较电路生成TTL 信号，触发激光器电流的关断产生衰荡信号。图4（a）为连续测量12 min 的空腔损耗（1/cτ0）结果，对应仪器的空腔衰荡时间为138.2 μs。图中可以发现衰荡时间的缓慢波动，这是由于环境温度变化导致激光入射到高反镜上的不同位置引起的。图4（b）为Allan 方差分析结果，结果表明，系统在最佳平均次数为320 的情况下，最佳积分时间为4.7 s，系统的最小可探测吸收系数为8×10-11cm-1，噪声等效吸收系数为1.1×10-10cm-1Hz-1/2。

图4 （a）空腔损耗及（b）Allan 方差Fig.4 （a）Decay rate of empty cavity and（b）Allan variance

4.4 CH4吸收光谱测量

固定激光器温度，将图5（a）所示的激光波长扫描信号添加到激光器驱动，以49～59 mA扫描激光电流，覆盖6 046.95 cm-1附近CH4的吸收光谱，得到的透射信号如图5（b）所示。为清晰显示，将图5（a）局部放大，如图5（c）所示。信号生成电路产生线性扫描的电压，当透射信号的强度达到比较电路的阈值时，比较电路将高电平变为低电平，信号生成电路接收该低电平信号，将扫描电压降到激光器出光阈值以下，从而关断激光的注入产生衰荡信号。维持该低电平电压1 ms 得到完整的衰荡事件，然后将扫描电压在关断前的基础上增加5 mV，使得激光频率跳到谐振腔的下一个纵模处。由于激光器的频率从关闭到恢复需要大约2 ms 的时间稳定，因此维持该电压值3 ms 再继续扫描激光器电流。实验中观察到，激光器在频率恢复过程中也会产生腔模信号。由于该信号的频率未知，且其腔模幅度也可能超过触发阈值。因此，在激光器频率恢复期间不接收低电平的输入。如图5（d）所示，只在扫描电压的斜坡处生成了衰荡信号。

图5 激光器的扫描信号（a）和（c）与采集到的透射信号（b）和（d）Fig.5 Laser scanning signals（a）and（c）and acquired transmission signals（b）and（d）

基于上述控制，在衰荡腔中通入了1.5×10-6的CH4标准气体，得到的光谱信号覆盖了CH4在6 046.94，6 046.95，6 046.96 cm-1三条吸收谱线，由于吸收线的间距在0.01 cm-1左右，光谱信号是三条谱线相互重叠的吸收谱线。测量温度为27 ℃，压力维持在1×10-4Pa，图6 为测量的光谱结果及运用Hitran 数据库中的光谱参数与Voigt 线型函数的拟合结果和拟合残差，残差均方根为2.8×10-9cm-1，表明测量结果与理论模型有较好的一致性。图7 为连续测量25 min 的CH4浓度结果，每10 s 平均成一个浓度值，测得浓度结果的均值与标准差为（1.5±0.006 8）×10-5。

图6 CH4的测量光谱和拟合结果（a）及拟合残差（b）Fig.6 Measured spectrum and fitting results（a）and fitting residuals（b）of CH4

图7 1.5×10-6的CH4标准气体测量结果Fig.7 1.5×10-6 CH4 standard gas measurement results

5 结 论

本文搭建了一套具有高精细度（＞100 000）谐振腔的光学反馈腔衰荡实验装置，通过测量有无光学反馈的腔模信号验证了光反馈的线宽压窄与频率锁定现象。通过检测得到系统的检测限为8×10-11cm-1，提出了基于激光电流线性扫描与关断的光谱测量方法，能够连续测量1.5×10-6的CH4标准气体，验证了该系统应用于痕量气体检测的可行性，同时该系统具有进一步集成化的潜力。