北京市大气细颗粒物污染时空分布特征及其降水清除影响*

向 欣 张立生 杨 琨 杨 楠

(国家气象中心,北京 100081)

随着《打赢蓝天保卫战三年行动计划》等实施,北京市空气质量明显改善,但由于较大的人口基数和机动车保有量,加之独特的地理环境,北京市细颗粒物(PM2.5)浓度与《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中限值仍有差距,对人体和大气能见度等产生较大影响。

湿沉降是大气污染物去除的重要途径之一,对空气质量影响显著,为此研究学者们开展了一系列研究。亓靓等[1]研究表明,降水对青岛可吸入颗粒物(PM10)、PM2.5湿清除效果最好,对O3湿清除效果一般,对SO2、NO2、CO湿清除效果不明显。耿天召等[2]研究发现,降水对江淮地区PM10湿清除率高于PM2.5,且降水时长对颗粒物湿清除具有明显的季节性特征,春、秋季存在降水时长阈值。范凡等[3]研究发现,降水对江浙沪地区PM2.5湿清除效率存在阈值,当降水量为30 mm或降水时长为36 h时,湿清除率增幅减缓。然而,先前的研究存在一定时效性,且对北京市的研究相对较少,因此本研究以2017—2019年北京市PM2.5为研究对象,探讨区域大气污染特征,并结合探讨降水过程累积降水量、最大小时降水量、降水持续时间等对PM2.5湿清除的影响,以期为大气污染防治提供理论依据。

1 数据来源和数据处理方法

1.1 数据来源

2017—2019年北京市空气质量指数(AQI)、CO、NO2、O3、SO2、PM2.5和PM10浓度来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台。35个空气质量监测站点逐小时PM2.5数据从北京市生态环境监测中心网站获取。气象资料(温度、相对湿度、风速、降水)来源于中国气象局国家气象业务内网。

1.2 降水过程提取方法

在考虑气象站点和环境站点数据质量、降水过程数量等因素基础上,利用k近临算法获取环境站点距离最近的气象站点数据；经统计筛选后,获得代表城区、北部郊区、南部郊区、对照点和交通污染监控点的站点(见表1)数据用于评价降水对污染物的湿清除作用；环境站点与对应气象站点的距离均为1～5 km；每个站点的监测次数均大于26 000次,每年观测天数大于324 d,满足GB 3095—2012中对污染物浓度数据有效性的最低要求。

表1 站点名称Table 1 Station list

有效降水起始时间主要依据小时降水量判断：若某小时降水量超过0.1 mm,记为降水开始；若降水中断超过3 h,记为降水结束。在此基础上,提取降水持续时间超过1 h的过程作为有效降水过程。另外,由于风速会造成颗粒物迁移、扩散等,从而影响降水时颗粒物浓度,本研究对风速大于1.5 m/s的数值予以剔除；其他气象因素(如气压、云量等)对颗粒物浓度影响程度远小于降水,可忽略。经数据再筛选后,研究期间共计出现622场有效降水过程。

2 结果与讨论

2.1 北京市大气PM2.5时间变化特征

根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012),将北京市空气质量分为优良(0～100)、轻度污染(101～150)、中度污染(151～200)、重度污染(201～300)和严重污染(>300)。2019年北京市空气质量明显改善,重度污染天气占比(1.10%)相较于2018年(3.56%)和2017年(4.66%)下降明显,且未发生严重污染天气。从季节上看,冬、春季更易出现严重污染天气,其次是秋天,夏季除2017年出现1 d重度污染天气外,其他年度未出现重度及以上污染天气(见表2)。

表2 2017—2019年不同季节空气质量变化Table 2 The variation of air quality in different seasons between 2017 and 2019 d

与AQI相似,2017—2019年北京市PM2.5也逐年下降,2019年(41.79 μg/m3)达到最低(见图1),较2017年下降27.16%,但与PM2.5年均标准限值(35 μg/m3)相比还存在差距。不同年份PM2.5/PM10季节变化特征均呈现出冬季(67.92%～81.56%)>夏季(66.74%～73.91%)>秋季(59.16%～68.48%)>春季(54.88%～62.53%)的季节变化,这表明冬夏季易发生PM2.5污染,冬季PM2.5/PM10较高主要是受采暖季煤炭燃烧排放及不利的气象条件影响[4],夏季较高则是由于太阳辐射强、气温高(26.97 ℃)、相对湿度大(61.70%),有利于SO2、NO2等气态污染物发生二次反应,其反应产物硫酸盐、硝酸盐粒子粒径多分布在0.32～0.56 μm[5]。相比于冬、夏季,春季更易发生PM10污染,其中以2018年春季PM10最高,有25.81%天数的PM10超过150 μg/m3,3月28日北京市PM10日均质量浓度更是超过900 μg/m3,最大小时质量浓度接近2 000 μg/m3。春季PM10浓度较高主要与该季节降水少、相对湿度低、温度升高、风力大(见表3)有关,气象条件总体有利于沙尘天气的形成。

表3 不同季节气象条件情况Table 3 Meteorological conditions in different seasons

2.2 北京市大气PM2.5空间变化特征

为了解北京市大气PM2.5空间分布特征,本研究对35个站点PM2.5浓度进行插值,具体空间插值算法见刘杰等[6]研究,利用ArcGIS进行可视化,结果见图2。各年北京市PM2.5均呈现南部>北部的分布特征,与王占山等[7]研究结果一致。不同类型站点PM2.5呈现出南部郊区>交通污染监控点>城区>北部郊区>对照点的分布特征。南部郊区站点PM2.5浓度最高,可能与污染物区域传输有关；交通污染监控点附近人类活动频繁,机动车流量较大,气态污染物排放量大,造成该站点PM2.5浓度仅次于南部郊区站点；对照点PM2.5浓度最低,与其远离城区、受人类活动和区域传输等因素影响较小。

2.3 降水对大气污染物的湿清除率

降水是影响大气污染物浓度的重要因素之一[8]。为定量计算降水过程对污染物的湿清除率(Δρ,%),本研究根据式(1)进行计算。Δρ>0,降水发生后污染物浓度下降,空气质量改善；Δρ<0,降水发生后污染物浓度增加,空气质量恶化。

Δρ=(C-3-C+3)/C-3×100%

(1)

式中：C-3、C+3分别为降水发生前3 h、降水过程后3 h污染物平均质量浓度,μg/m3。

研究期间降水对污染物均存在湿清除作用,但不同污染物的湿清除率存在差异,表现为PM10>SO2>PM2.5>O3>NO2>CO的特征(见表4)。对气态污染物而言,降水对SO2的湿清除效率最佳(27.23%),可能是因为在相对湿度较大时,SO2更易发生非均相反应,这与降水中硫酸盐浓度处于较高水平相一致[9-10],相比之下,CO受降水影响较小(10.27%),可能与CO的水溶性低有关。颗粒物方面,研究期间降水过程对PM10湿清除效果更好(30.65%),而对PM2.5的湿清除率较低(20.69%),这与周彬等[11]的研究结果相一致。

表 4 降水前、后大气污染物质量浓度变化Table 4 Change of air pollutant mass concentration before and after precipitation

2.4 影响PM2.5湿清除的特征因子

参考李凯飞等[12]研究,选取降水前3 h PM2.5质量浓度、过程累积降水量、最大小时降水量和降水持续时间作为特征因子,将特征因子归一化处理后分别记为C、R、Rmax、t，建立回归分析模型,讨论各特征因子对PM2.5湿清除的影响,拟合得到式(2)。可以看出,研究期间影响PM2.5湿清除的首要因素是降水前3 h PM2.5浓度,其次是过程累积降水量和最大小时降水量,随着三者的增加,PM2.5湿清除率均上升,降水持续时间对PM2.5湿清除的影响相对最低且为负影响。

Δρ=1.165R+0.75Rmax-0.22t+2.17C

(2)

2.4.1 降水前3 h PM2.5浓度

将研究期间湿清除过程按照降水前3 h PM2.5浓度进行分级,可以发现,当不超过35 μg/m3时,平均湿清除率为-39.64%(见图3),正清除过程样本仅占39.78%,说明此时大部分降水过程促进了PM2.5浓度的升高；当超过35 μg/m3时,降水开始有湿清除效果,其中>75～115 μg/m3时湿清除率最大。

2.4.2 过程累积降水量

由图4可看出,相比PM10,PM2.5对降水的响应较慢。当过程累积降水量为1 mm以下,PM2.5、PM10平均湿清除率分别为-19.03%、-10.28%,此时大部分降水过程不能抑制颗粒物形成；当>1～10 mm时,降水对PM10表现出一定湿清除效果,对PM2.5的湿清除率仍为负值,但此时PM2.5正清除过程样本比例(52.86%)上升；直至>10 mm时,PM2.5湿清除率出现转折点,平均湿清除率大于0；当>25～50 mm时,降水对PM2.5湿清除率达到峰值(37.02%)；当>50 mm时,PM2.5湿清除率下降,可能与降水发生前PM2.5不足35 μg/m3有关。

2.4.3 最大小时降水量

如图5所示,PM2.5正清除过程样本比例随最大小时降水量增大而增大。当最大小时降水量不足5 mm时,正清除出现次数与负清除基本相当,PM2.5湿清除效果不明显,尤其是最大小时降水量不足1 mm时,降水的发生反而促进PM2.5生成；当最大小时降水量>5 mm时,湿清除效果逐渐明显,其中>10～25 mm对PM2.5的湿清除效果最佳(33.35%)。

2.4.4 降水持续时间

总体上,降水时长对PM2.5的湿清除效果也有一定影响,但并不是过程持续时间越长,湿清除率越高,据统计,当降水持续时间为>1～3、>3～5、>5～10 h时,湿清除率分别为-4.47%、-4.50%、-5.72%。研究期间有超过85%降水过程持续时间在10 h内,而在此范围内,降水持续时间长的降水过程PM2.5湿清除率反而较低。

3 结 论

(1) 2017—2019年北京市PM2.5逐年下降,2019年(41.79 μg/m3)达到最低,但与PM2.5年均标准限值相比还存在差距。研究期间,冬、春季更易出现严重污染天气,其中冬季更易发生PM2.5污染。

(2) 2017—2019年不同类型站点PM2.5呈现出南部郊区>交通污染监控点>城区>北部郊区>对照点的分布特征。

(3) 降水对污染物的湿清除能力表现为PM10>SO2>PM2.5>O3>NO2>CO的特征。影响PM2.5湿清除的首要因素是降水前3 h PM2.5浓度,其次是过程累积降水量和最大小时降水量。降水前3 h PM2.5质量浓度为>75～115 μg/m3、过程累积降水量为>25～50 mm、最大小时降水量为>10～25 mm时的降水过程对PM2.5湿清除效果最佳。降水持续时间对PM2.5湿清除的影响相对最低且为负影响。