苏杰 刘子超 廖健颖 李盈傧 黄诚‡
1) (西南大学物理科学与技术学院,微纳结构光电子学重庆市重点实验室,重庆 400715)
2) (信阳师范学院物理电子工程学院,信阳 464000)
本文利用三维经典系综模型研究了反向旋转双色椭偏(two-color elliptically polarized,TCEP)场中Ar 原子非次序双电离(nonsequential double ionization,NSDI)的电子关联特性和再碰撞动力学.数值结果显示随激光强度的增大,电子对在x 方向的关联动量分布从位于第一象限的V 形结构逐渐演变成主要分布于二、四象限的弧形结构,最后过渡到主要位于第一象限的近原点分布.其主要的关联行为从正相关演变成反相关再到正相关.两脉冲组成的复合电场波形呈现出三叶草的形状,即1 个周期的电场由3 个不同方向的“叶片”组成,每个“叶片”称为一个波瓣,根据时间演化的顺序分别将其称为波瓣1、波瓣2 和波瓣3.轨道分析发现,NSDI 事件中单电离主要发生在波瓣1 和波瓣3,且随强度的增大波瓣1的贡献越来越大,波瓣3的贡献越来越小.相应地电子主要从20°和175°两个方向返回母离子,且随强度的增大,20°附近返回的电子逐渐增多,175°附近返回的电子逐渐减少.
随着激光技术的发展,原子分子在强激光场作用下的动力学问题越来越受到重视.强激光场驱动原子分子产生了许多高阶非线性现象,如高次谐波产生、阈上电离和非次序双电离(nonsequential double ionization,NSDI)等.其中NSDI 是强激光与原子分子相互作用的一个重要过程[1].在这个过程中,一个电子越过势垒或隧穿通过势垒而发生电离,当电场改变方向时,该电离电子将被拉回并与母离子发生非弹性碰撞[2],在碰撞过程中入碰电子将部分能量传递给另一个束缚电子,该束缚电子获得能量后可能直接电离(recollision-induced direct ionization,RII),也可能先被激发随后场致电离(recollision-induced excitation with subsequent field ionization,RESI)[3-8].由于碰撞过程的存在,NSDI产生的两个电子高度相关.在近几十年,对NSDI的电子关联行为及其潜在动力学过程进行了大量的研究[9-19].
由于一维电场有利于电子返回和再碰撞的发生,所以早期研究的注意力集中在诸如单个的线偏振脉冲或两个平行的双色脉冲这样的一维电场驱动的NSDI.二维电场能够驱动电子在二维空间运动从而能够从不同角度入碰母离子[20],近年来二维电场驱动原子分子NSDI 也受到广泛关注.由两个不同频率的圆偏振(two-color circularly polarized,TCCP)脉冲组成二维激光场就是其中的研究热点之一.通过改变构成复合电场的各分量的参数,可以灵活地改变复合电场的波形.它为在二维空间中控制电子动力学提供了一种有效的手段[21].2016 年,Chaloupka 等[22]在理论上研究了反向旋转TCCP激光场中氦的双电离.他们探索了NSDI 产量对两脉冲幅值比的依赖,并发现了4 种类型的再碰撞轨迹,其贡献取决于场幅值比.随后反向旋转TCCP激光场的实验和理论证明了双电离产率的增强及其对两脉冲幅值比的依赖[23-26].研究也发现多次碰撞对TCCP 场中的NSDI 有着显著的贡献[27,28].改变两脉冲的相对相位分子的NSDI 产量会周期性变化[29,30].反向旋转TCCP 场中电离的两电子存在强烈的角关联[31,32].Peng 等[33]发现反向旋转TCCP 激光场中原子的NSDI 存在与单个线偏场相似的标度定律.
两个反向旋转的圆偏脉冲组成的复合激光场具有多重对称性,其电子运动和最终动量分布也展现出了多重对称性.而两个反向旋转的椭圆偏振(two-color elliptically polarized,TCEP)激光脉冲形成的复合电场破坏了这种对称性[34,35],所以可以推测反向旋转的TCEP 场中电离电子的运动、与母离子的碰撞动力学、最终动量分布和两电子的关联特性都会与TCCP 场存在显著差别.Xu 等[36,37]已经利用反向旋转TCEP 场驱动原子产生了NSDI,呈现了膝盖结构的产率曲线和不对称的电子动量分布,并研究了RESI 和RII 机制对激光椭偏率和电场z和y分量相位差的依赖关系.本文重点研究反向旋转TCEP 场中原子NSDI的两电子关联特性随激光强度的变化,以及关联特性演化的内在物理机制,并探究强度变化对电离电子返回角度的影响.
准确描述强激光场中原子的NSDI的三维含时薛定谔方程的数值计算需要极大计算资源,对于本文讨论的二维电场中的两电子系统的电离更是超出了目前计算机的能力范围.目前强场领域多采用半经典[38]或者全经典模型[39]来处理此类问题,前期研究[40-44]也反复证明经典模型确实能够很好地解释和预测强场NSDI 现象.因此本文将采用全经典系综模型的方法来研究反向旋转TCEP 场中原子NSDI的电子关联特性、再碰撞动力学过程及其强度依赖.在这个模型中,双电子系统的演化遵循牛顿的运动方程(除非另有说明,整个模型中都使用原子单位):
式中,下标i是两个电子的标记,取值为1 和2;r1和r2是两电子的位置;Vne(ri)和Vee(ri)分别表示电子与母核和电子与电子之间的库仑势能.其表达式为
其中a表示核与电子间的软核参数,b为电子与电子间的软核参数.为避免数值计算的奇异性和自电离,设置a=1.5,b=0.05;E(t)=Er(t)+Eb(t)是TCEP 复合激光电场,其中Er(t)是1600 nm 激光脉冲的电场,Eb(t)是800 nm 激光脉冲的电场.两脉冲电场的具体形式为
式中ε为脉冲椭偏率,本文取0.3,ω为1600 nm 激光脉冲角频率,E0为电场幅值,f(t)=sin2[πt/(NT)]为激光脉冲包络,T是1600 nm 脉冲的周期,N是光周期数,N=10.
为了获得两电子系统的初始状态,首先将两电子随机放在原子核附近,然后给两电子分别添加一定的动能,使两电子的势能和动能之和等于Ar 原子的第一和第二电离能之和,即—1.59 a.u.然后两电子在没有激光场的情况下根据牛顿运动方程自由演化足够长的时间(200 a.u.)以获得稳定的位置和动量分布.该分布即作为两电子系统的初始系综.随后加入激光场,所有轨迹都在库仑场和激光场的共同作用下演化.脉冲结束后检查两个电子的能量,如果两个电子能量都为正,则认定该原子发生了双电离.
图1 所示为2×1013W/cm2强度下的复合激光电场(虚线)和相应的负矢势(实线).电场和负矢势分别描绘出三叶草状图案和近三角形状图案.电场的每个波瓣刚好对应于负矢势三角形的一边.与反向旋转的TCCP 场不同的是,此时复合电场的3 个波瓣的幅值不相等,他们两两之间的夹角也不再是120°[22-26].图中分别用空心圆和实心圆标出了每个电场波瓣的极大值及其对应的负矢势.从图1 可以看出,此时波瓣2 和波瓣3的极大值对应的负矢势不再位于负矢势曲线边2 和边3的中间,这也与反向旋转TCCP 激光场的情况是不相同的[22-26],这说明反向旋转TCEP 复合激光电场不再具有空间上的多重对称性.
图1 反向旋转TCEP 复合激光电场 E(t) (虚线) 和相应的负矢势 -A(t) (实线),箭头表示时间演化方向,激光强度为2×1013 W/cm2Fig.1.Combined laser electric field E(t) (dashed curve) and corresponding negative vector potential -A (t) (solid curve)at an intensity of 2×1013 W/cm2,arrows indicate the direction of time evolution.
首先计算不同强度的反向旋转TCEP 激光场中Ar 原子双电离概率,如图2 所示.强度依赖的双电离概率呈现出NSDI 标志性的膝盖结构.为了研究反向旋转 TCEP 激光场中原子NSDI 电子关联特性和再碰撞动力学的强度依赖.对2×1013W/cm2,4×1013W/cm2,6×1013W/cm2和8×1013W/cm2四个强度下的NSDI 事件进行重点分析.
图2 反向旋转 TCEP 场中Ar 原子双电离概率的强度依赖Fig.2.Double ionization probability of Ar atoms in the counter-rotating TCEP laser field as a function of laser intensity.
图3 所示为两个电子在x方向上的相关动量分布.对于2×1013W/cm2,NSDI 事件主要分布在第一象限,整体表现出正相关行为,呈现出V 形的结构.当强度为4×1013W/cm2,电子动量分布的两臂进一步分开,主要位于两坐标轴附近,呈现出一个类L 形的直角分布,此时两个电子主要分布在第一、二和四象限.正相关释放的比例约为51.5%.强度进一步增至6×1013W/cm2时,动量分布呈现出一个中心在原点,主要分布于二、四象限的弧形分布,此时整个动量谱呈现出显著的反相关特性.对于8×1013W/cm2,NSDI 事件主要分布在第一象限,同时第二、四象限也有显著的分布.此时相关释放占总NSDI 事件的53.9%,即此时整个动量谱表现出正相关特性.随着激光强度的增大,电子对的主要行为从正相关演变为反相关再过渡为正相关.
图3 不同强度下 x 方向上的相关电子动量谱 (a) 2×1013 W/cm2;(b) 4×1013 W/cm2 ;(c) 6×1013 W/cm2;(d) 8×1013 W/cm2Fig.3.Correlated electron momentum distributions in the x direction for different intensities: (a) 2×1013 W/cm2;(b) 4×1013 W/cm2;(c) 6×1013 W/cm2;(d) 8×1013 W/cm2.
为了解释反向旋转TCEP 场中NSDI 电子关联行为的强度依赖,向后跟踪了经典的NSDI 轨迹并做了统计分析.通过跟踪经典轨迹,可以确定每个NSDI 事件的单电离时间ts、碰撞时间tr以及碰撞后两个电子的最终电离时间t1和t2.这里,单电离时间定义为原子中某个电子首次到达正能量的时刻.碰撞时间定义为单电离后该电离电子与母离子最接近的时刻.两个电子的最终电离时间定义为碰撞后它们达到正能量的时刻.基于两电子碰撞后电离的先后顺序我们把两个电子分别称为第1 个电子和 第2 个电子.
基于NSDI 轨迹的统计分析,图4 给出了强度为2×1013W/cm2(第1 行),4×1013W/cm2(第2 行),6×1013W/cm2(第3 行),8×1013W/cm2(第4 行)时的单电离时间(第1 列)、碰撞时间(第2 列)、碰撞后第一个(第3 列)和 第2 个电子(第4 列)的最终电离时间的统计分布.可以看出,4 个不同强度下,单电离事件都集中在波瓣1 和波瓣3.强度为2×1013W/cm2时单电离事件主要在波瓣1 和波瓣3 峰值处.对于4×1013W/cm2,6×1013W/cm2和8×1013W/cm2单电离事件主要发生在波瓣 1 和波瓣3的下降沿(见图4的第1列).在2×1013W/cm2的强度下,碰撞主要发生在在波瓣1 和小部分在波瓣3 和波瓣1的交界处.对于更高的3 个强度,碰撞主要发生在波瓣1 和波瓣2,并且随着激光强度的增大发生在波瓣1 碰撞事件逐渐减小,而发生在波瓣2的碰撞事件逐渐增多(见图4的第2 列).碰撞后第1 个电子电离主要集中在波瓣1,并且随着强度的增大波瓣3的事件将增多.在2×1013W/cm2和8×1013W/cm2强度下波瓣2 也出现一个较大的峰(见图4(c)和(o)).碰撞后第2 个电子电离主要集中在波瓣1 和波瓣2,并且随强度增大波瓣1 处的电离逐渐增多,波瓣2 处的电离逐渐减小.另外,值得注意的是,在2×1013W/cm2时,第1 个电子电离时间分布在波瓣1 处呈现出一个双峰结构(见图4(c)),分析发现这个结构中前一个峰源于波瓣1 单电离而后在波瓣3 和1 交界处碰撞的轨道,而后一个峰源于波瓣3 单电离而后在波瓣1 碰撞的轨道.
图4 单电离时间(第1 列)、碰撞时间(第2 列)、碰撞后第1 个(第3 列)和第2 个电子(第4 列)的最终电离时间的统计分布.为了更清楚显示碰撞和电离时刻的激光相位,将碰撞时间和电离时间转换到一个激光周期,其中彩色虚线给出了复合电场幅值的时间演化.激光强度分别 2×1013 W/cm2 (第1 行)、4×1013 W/cm2 (第2 行)、6×1013 W/cm2 (第3 行) 和8×1013 W/cm2 (第4 行)Fig.4.Distributions of single ionization time (the first column),recollision time (the second column) and final ionization times of the first (the third column) and second electron (the fourth column) after recollision for the intenstiies of 2×1013 W/cm2 (the first row),4×1013 W/cm2 (the second row),6×1013 W/cm2 (the third row) and 8×1013 W/cm2 (the fourth row).To more clearly show the laser phases of the recollision and ionization instants,the recollision and ionization times are transfered to one laser cycle.The dashed curve shows the combined electric field.
为了深入了解不同强度的电子相关行为和潜在动力学,将不同波瓣的单电离触发的NSDI 事件进行分开讨论.图5 显示了波瓣1(第1 行)和波瓣3(第2 行)处单电离诱导的NSDI 事件在x方向的相关电子动量分布.对于2×1013W/cm2,波瓣1处单电离对应的NSDI 事件分布在4 个象限,并且第二、四象限占比略多于一、三象限,如图5(a)所示.波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件主要分布在第一象限,呈现出一个V 形分布,如图5(e)所示.对于4×1013W/cm2,波瓣1 处单电离对应的NSDI事件主要分布在两坐标轴上,如图5(b)所示.波瓣3 处单电离对应的NSDI 事件主要呈现出一个较宽弧形分布,如图5(f)所示.对于6×1013W/cm2,波瓣1 处单电离对应的NSDI 事件的分布类似于4×1013W/cm2的情况,是一个分布在坐标轴L 形的直角分布,如图5(c)所示.而在波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件呈现出一个弧形分布,电子对主要分布在二、四象限,如图5(g)所示.对于8×1013W/cm2,波瓣1 处单电离对应的NSDI 事件主要分布在第一象限,且动量较低,如图5(d)所示.波瓣3 处单电离对应的NSDI 事件的分布仍然呈现弧形结构,且该弧形分布已进入第三象限,如图5(h)所示.总之,随着激光强度的增大,波瓣1 单电离诱导的NSDI 事件中电子对的主要分布从4 个象限向正方向坐标轴靠近,最后主要聚集在第一象限.电子对的主要行为从反相关逐渐演变为正相关.而波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件在低强度下呈现出一个位于第一象限的V 形结构,强度增大时电子对向两坐标轴移动,呈现出一个弧形结构,并且随强度进一步增大该弧形结构逐渐向第三象限移动.电子对的主要行为从正相关逐渐演变为反相关.
图5 波瓣1 (第1 行)和波瓣3 (第2 行)处单电离诱导的NSDI 事件在x 方向的相关电子动量谱Fig.5.Correlated electron momentum distributions in x direction for NSDI events induced by single ionizations at field lobe 1 (the first row) and field lobe 3 (the second row) for four different intensities.
为弄清x方向相关电子动量分布变化的原因,分别对波瓣1 和波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件的单电离时间ts、碰撞时间tr、碰撞后第1 个和第2 个电子的最终电离时间t1和t2做了统计分析,如图6和图7 所示.首先讨论电场波瓣1 处单电离诱导的NSDI的情况,如图6 所示.强度为2×1013W/cm2时再碰撞发生在波瓣3 和波瓣1的交界处,碰撞后第1 个电子主要在波瓣1的峰值附近稍微靠前的位置电离(见图6(c)),根据simple-man 模型,电子电离后的动量主要来自于电场的加速,即电子电离时刻的负矢势,所以第1 个电子能够分布在整个px轴上,具有负动量的电子比正动量的略多一点(见图1的负矢势曲线).第2 个电子在波瓣1 和波瓣2 电离(见图6(d)),在波瓣1 电离的电子能够分布在整个px轴上,而在波瓣2 电离的电子主要具有正方向的动量(见图1),所以总的来说第2 个电子获得正动量的概率比负动量略大.这就导致了最终关联电子对x方向动量分布在4 个象限,且二、四象限略多(见图5(a)).对于4×1013W/cm2和6×1013W/cm2,碰撞主要发生在波瓣2的下降沿,碰撞后第1 个电子主要在波瓣2的下降沿和波瓣3的上升沿电离(见图6(g)和(k)),导致第1 个电子最终获得一个较小的动量,而第2 个电子大部分在波瓣1的下降沿和波瓣2的上升沿电离(见图6(h)和(l)),所以第2 个电子具有一个分布范围较大的正x方向的动量,最终导致两电子x方向的关联分布呈现出一个聚集于+px轴附近的L 形的直角分布(见图4(b)和(c)).最后,对于8×1013W/cm2,第1 个电子主要在波瓣2的下降沿电离(见图6(o)),所以该电子最终获得一个较小的正x方向的动量(见图1),而第2 个电子主要在波瓣1 峰值稍微靠后的位置电离(见图6(p)),这使得该电子最终同样获得一个较小的正x方向的动量(见图1),所以最终关联电子的动量分布集中在第一象限动量较小的一个区域内(见图4(d)).所以波瓣1 处单电离诱导的NSDI 事件也从反相关演变成了正相关为主.综上,随激光强度的增大,波瓣1 处单电离诱导的NSDI 事件中电子对x方向的主要关联行为由反关联逐渐向正关联演变.在低强度2×1013W/cm2时,波瓣1 电离电子波瓣2 返回时没有积累足够的能量诱导第2 个电子电离,所以该强度下双电离事件主要由电子在波瓣3 和波瓣1的交界处返回碰撞,碰撞前电子的旅行时间约为0.8T.碰后第1 个电子在波瓣1 峰值前一点电离,具有稍微高一点的概率达到负的x方向动量.由于此时激光强度很低,所以大量的第2 个电子电离具有较长的时间延迟,即延迟到了波瓣2 电离,而波瓣2 电离电子具有正的x方向电场加速,这就导致了低强度下x方向的关联分布以反相关为主(见图5(a)).对于另外3 个更高的激光强度,波瓣1 电离电子在波瓣2 返回时就积累了足够的能量诱导第2 个电子电离.对于4×1013W/cm2,在波瓣2 发生碰撞后,由于入碰电子能量较低,碰撞之后被原子核束缚,然后在波瓣3 第1 个电子才摆脱束缚发生电离,此时更多的第1 个电子具有负x方向动量.而随着激光强度的增大,入碰电子的能量逐渐增大,这也导致了碰撞后第1 个电子有更大的概率快速地在波瓣2 处电离,当强度为8×1013W/cm2时,第1 个电子在波瓣2 电离的概率超过了波瓣3.此时更多的第1 个电子具有正x方向动量.这就是随激光强度增加波瓣1 处单电离诱导的双电离事件中电子对x方向的主要关联行为由反关联逐渐演变为正关联的原因.
图6 波瓣1 处单电离诱导的NSDI 事件的单电离时间(第1 列)、碰撞时间(第2 列)、碰撞后第1 个(第3 列)和第2 个电子(第4 列)的最终电离时间的统计分布,其他参数与图4 相同Fig.6.Distributions of single ionization time (the first column),recollision time (the second column) and final ionization times of the first (the third column) and second electron (the fourth column) after recollision for those NSDI events induced by single ionization at field lobe 1.Other parameters are the same as Fig.4.
接下来讨论波瓣3 处单电离诱导产生的NSDI事件的情况,如图7 所示.对于波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件,再碰撞都发生在波瓣1 处.对于2×1013W/cm2,第1 个电子主要在波瓣1的下降沿电离(见图7(c)),最终电子在x方向获得一个正向的加速(见图1),而第2 个电子主要在波瓣2 电离(见图7(d)),该电子最终也获得一个正x方向的加速(见图1),所以关联分布中电子对处于第一象限,呈现出明显的正相关特性(见图5(e)).对于其他3 个强度,即4×1013W/cm2,6×1013W/cm2和8×1013W/cm2,两电子都在波瓣1 处电离,第2 个电子的电离时间略晚于第1 个电子,所以最终两电子的动量大小不同,在关联谱上呈现出一个排斥性的弧形结构(见图5(f)).随着激光强度的增大,电场强度逐渐增大,碰撞后两电子更容易场致电离,所以他们的电离时间都发生了前移,第1 个电子电离时间从波瓣1的下降沿向上升沿移动(见图7 第3 列),导致第1 个电子动量从正x方向逐渐向负x方向演变.第2 个电子电离时间从波瓣1 下降沿向峰值移动(见图7 第4 列),所以该电子动量主要为正但是幅值减小,这就导致了随强度增加两电子关联分布逐渐向负方向移动,且反关联释放逐渐增多(见图5(f)—(h)).
图7 波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件的单电离时间(第1 列)、碰撞时间(第2 列)、碰撞后第1 个(第3 列)和第2 个电子(第4 列)的最终电离时间的统计分布,其他参数与图4 相同Fig.7.Distributions of single ionization time (the first column),recollision time (the second column) and final ionization times of the first (the third column) and second electron (the fourth column) after recollision for those NSDI events induced by single ionization at field lobe 3,other parameters are the same as Fig.4.
总之,随激光强度的增大,波瓣1 处单电离诱导的NSDI 事件中电子对x方向的主要关联行为由反关联逐渐向正关联演变;而波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件中电子对在x方向的主要关联行为由正关联逐渐向反关联演变.最后总的关联行为则由这两部分NSDI 事件叠加而成.通常NSDI的概率由两个因素决定,一是单电离概率,二是电离电子的返回能量.在低强度下电子返回能量的影响更重要,波瓣1 电离电子后续的加速电场(即波瓣2)较小,而波瓣3 后续的加速电场(即波瓣1)较大,所以波瓣3 处单电离返回电子能量大,导致的双电离事件更多.当激光强度增大时,所有波瓣的电场强度都会显著增大,导致波瓣1 处单电离的电子的返回能量也逐渐增大,从而返回能量对于双电离发生的贡献减小,单电离概率的贡献逐渐增大,这就导致了随强度的增大,波瓣1的单电离诱导NSDI的比例逐渐增大,而波瓣3 处单电离诱导的NSDI的比例逐渐减小.随强度的增大,两个波瓣诱导的NSDI 彼此竞争,最后叠加到一起,得到的总关联电子动量分布由正相关演变到反相关最后又过渡到正相关.
对于反向旋转TCCP 场,复合电场具有空间的对称性,所以电子能够从多个方向以相同的概率返回母离子.但是对于反向旋转TCEP 场,复合电场的空间对称性已经被破坏,所以电子的返回角度和概率将与TCCP 场明显不同.本文统计了NSDI事件中电子的返回角度的分布,如图8 所示.对于2×1013W/cm2,碰撞时间主要集中在波瓣1,另外有一小部分在波瓣3 和波瓣1的交界处,所以电子的主要返回方向在波瓣1 电场的反方向.随着激光强度的增大,再碰撞主要发生在波瓣1 和波瓣2 处,且波瓣1 处的碰撞逐渐减小,波瓣2 处的碰撞逐渐增多(见图4的第2 列).电子主要从波瓣1 和波瓣2的电场的反方向返回,此时的返回角约为20°和175°.并且随着强度的增大,20°附近的返回角事件逐渐增多,175°附近的返回角事件逐渐减少(见图8).
图8 不同强度下电离电子返回方向的统计分布Fig.8.Statistical distribution of return directions of ionized electrons for four intensities.
本文利用三维经典系综模型研究了反向旋转TCEP 场中Ar 原子的NSDI.双电离概率的强度依赖曲线呈现出标志性的膝盖结构.反向旋转TCEP 复合电场呈现出一个不对称的三瓣结构.NSDI 轨道的向后分析表明单电离主要发生在波瓣1 和波瓣3,相应地该电离电子主要从两个不同的方向返回与母离子碰撞.随强度的增大,波瓣1 处单电离诱导的NSDI 事件中电子对x方向的主要关联行为由反关联逐渐向正关联演变;而波瓣3 处单电离诱导的NSDI 事件中电子对在x方向的主要关联行为由正关联逐渐向反关联演变.并且,随强度的增大,波瓣1 处的单电离诱导NSDI的比例逐渐增大,而波瓣3 处单电离诱导的NSDI的比例逐渐减小.总的关联电子动量分布随强度增加由正相关演变到反相关最后又过渡到正相关.