反应堆压力容器材料压缩蠕变性能及变形机制研究

陶贤超，高永建，赵 鹏，胡靖东，宫建国，轩福贞

(1.华东理工大学 机械与动力工程学院，上海 200237；2.上海核工程研究设计院有限公司，上海 200233)

0 引言

截至2022年6月30日，我国大陆有54个正在运行的核电站[1]。压水堆作为我国核电行业发展的重点堆型，在发生严重事故时，采用堆芯熔融物堆内滞留(IVR)技术保证压力容器的完整性。该技术通过反应堆压力容器(RPV)底封头外部堆腔注水冷却将其内部的衰变热持续导出，从而防止器壁被融穿[2]。

IVR过程中，RPV内部堆芯熔融物温度高达2 000 ℃，下部壳体内壁面温度达1 300 ℃以上，外壁面温度约为150 ℃[3]。在内外壁面温差与内部压力的共同作用下，内壁面高温区域承载压缩应力，压缩蠕变是RPV的主要损伤模式。因此，需要重点考虑严重事故下RPV材料的压缩蠕变变形行为[4]。

目前，已有部分学者开展了RPV用钢SA-508及类似材料[5-8]的拉伸蠕变行为研究。例如，闾川阳[9]研究了SA-508钢的相变组织演化特征，结合微观分析手段，分析了相变组织演化对蠕变性能的影响机理;韩宁宁[10]的研究表明：温度低于400 ℃时，国产RPV材料SA-508钢的蠕变行为不明显,450～550 ℃时，可用Norton-Bailey方程描述其蠕变变形;姚彦贵等[11]通过拉伸蠕变试验，获得了SA-508-Ⅲ钢在450～1 000 ℃范围内的等时应力应变曲线;THINNES等[12]开展了类似材料SA-533B1钢在627～1 200 ℃的蠕变试验，得到了该材料的蠕变断裂寿命等数据;DEVOS等[13]开展了600～1 300 ℃范围内16MnD5的蠕变试验，得到了该材料的应力-蠕变断裂寿命曲线。可以看出，上述研究集中在材料的拉伸蠕变行为分析，而在压缩蠕变方面，相关研究较少。汪欢[14]研究了Mg-10Gd-3Y-0.5Zr镁合金的高温压缩蠕变行为，发现该合金的压缩蠕变曲线分为两阶段：初始减速阶段和稳态蠕变阶段；对于挤压T5态镁合金，低温下(200～250 ℃)的压缩蠕变变形机制是晶界滑移；而温度较高时(250～300 ℃)，其变形机制为位错滑移；与压缩蠕变不同，在上述温度范围内，该材料的拉伸蠕变变形机制主要为位错粘性滑移。岳颗等[15]采用透射电镜(TEM)研究了Ti65合金在600～650 ℃,120～160 MPa下的拉伸蠕变特性，发现蠕变第一阶段变形机制主要由受攀移控制的位错越过α2相的过程主导，稳态蠕变阶段蠕变机制主要由受界面处扩散控制的位错攀移的过程主导。陈博文等[16]分析了Ti-6Al-3Nb-2Zr-lMo合金在不同应力下的常温压缩蠕变行为，发现蠕变变形主要受位错滑移和孪晶变形控制。DOBES等[17]对CoCrFeMnNi高熵合金的压缩蠕变试验研究发现，在700～800 ℃的温度范围内，未添加氧化物的该高熵合金在试验应力区间内主要变形机制为位错攀移；加入氧化物后，该合金在低应力区的应力指数下降至1.75，扩散蠕变是其可能的蠕变变形机制。牛田野等[18]开展了SA-508材料600 ℃下的拉伸蠕变和压缩蠕变试验，分析了该材料的拉伸和压缩蠕变行为以及变形特点。综上所述，核级SA-508材料的压缩蠕变研究报道较少，本文将在已开展工作[18]基础上进一步研究，阐明该材料的压缩蠕变变形机制，服务于严重事故下核电部件结构完整性评价。

本文开展了SA-508材料的压缩蠕变试验，分析了材料在不同温度与应力水平下蠕变变形特性；结合微观表征手段，研究其蠕变变形机制。

1 压缩蠕变试验及研究方法

1.1 试样

SA-508压缩蠕变试样为短圆柱状，直径为8 mm，长度为16 mm。

1.2 压缩蠕变试验

压缩蠕变试验参考GB/T 2039—2012《金属材料 单轴拉伸蠕变试验方法》执行。该试验在DRL50电子蠕变持久试验机上进行，需设计拉压转换装置才能进行试验。试验开始时，保持特定初始载荷，然后升温到相应温度点；达到目标温度后保温120 min，再将载荷加载至设定值。本次试验共设置2个温度点(600，700 ℃)和若干个应力点，见表 1。试验温度设置在SA-508材料的相变温度附近。应力点设置的原则是保证压缩蠕变试验过程中出现蠕变第二阶段。需要说明，开展压缩试验前，已完成相同条件下的拉伸蠕变试验。由于压缩试样在试验过程中不会发生断裂，故各压缩试验的试验时间略大于对应的拉伸蠕变断裂寿命。另外，表 1中600 ℃的部分测试数据(序号1～4)源于文献[18]。

表1 压缩蠕变试验的测试参数

1.3 微观组织观察

采用透射电子显微镜(TEM)和电子背散射衍射(EBSD)进行微观组织演化分析。TEM和EBSD试样，均需在压缩蠕变试样中部沿轴向切取尺寸为8 mm×10 mm×1 mm的薄片。EBSD试样薄片需依次经过500,1 000,2 000,4 000目砂纸打磨后，再使用金刚石抛光液抛光10 min。TEM样片需将切取薄片磨至厚度0.5 mm以下，然后在专用冲孔机上冲出直径为3 mm的圆片，最后通过离子减薄获得薄区后用于微观观测。

2 高温压缩蠕变性能

2.1 压缩蠕变曲线

SA-508材料在600 ℃,65～145 MPa下的压缩蠕变曲线如图1[18]所示,在700 ℃,8～35 MPa下的正则化压缩蠕变曲线如图2所示。可以看出，在所研究温度与应力范围内，SA-508材料的压缩蠕变曲线主要由蠕变第一阶段与第二阶段构成。蠕变第一阶段为减速蠕变过程，后续蠕变变形表现为稳态蠕变特性。与拉伸蠕变变形行为不同，未出现加速蠕变阶段。另外，同一温度(600或700 ℃)下，蠕变应变速率随应力水平的增大而不断增加。

图1 SA-508的压缩蠕变曲线(600 ℃)

图2 SA-508的压缩蠕变曲线(700 ℃)

2.2 稳态蠕变速率与应力指数

(1)

式中，A为无量纲常数；D0为频率因子；Q为蠕变活化能,kJ/mol；R为气体常数；T为温度,K；G为剪切模量,MPa；b为伯格斯向量；k为玻尔兹曼常数；d为平均粒度；p为粒度指数；σ为应力，MPa;n为应力指数。

研究表明：当n=1时，蠕变变形机制为扩散蠕变；当n=2时，代表该蠕变机制为无析出物的平面晶界滑移(超塑性晶界滑移)[20]；当28时，蠕变变形机制为幂率失效(即位错滑移)[21]。

不同温度(600,700 ℃)下，蠕变稳态速率与正则化应力的关系曲线见图3，图中σT为材料测试温度下的抗拉强度。基于蠕变稳态速率与正则化应力的关系曲线图，可以得到蠕变应力指数n。需要说明，600 ℃的部分测试数据(表1中序号1-4)源于文献[18]。可以看出，600 ℃时，中高应力区域的应力指数n2=7.04，低应力区域n1=1.84。这表明，随着应力水平的降低，蠕变变形机制由位错攀移主导转变为扩散蠕变变化。而对于700 ℃，所研究应力对应的应力指数n3=3.83，表明其主要蠕变机制为位错攀移；该温度下对应的最低应力水平(8 MPa)虽然远低于600 ℃对应的应力水平(65 MPa)，但温度的增加导致位错运动加剧、位错攀移发生的倾向不断增强，这也是两者蠕变变形机制出现差异的原因。需要说明，对于700 ℃，如果应力进一步降低，应力指数也会下降。

图3 稳态蠕变速率与正则化应力的关系曲线 (部分数据源于文献[18])

蠕变变形过程中，可以通过激活体积量V*分析变形机制，其定义如下：

(2)

式中，T为绝对温度；σ为应力；b为伯格斯向量长度，m；取b=2.55×10-10m。

图4 稳态蠕变速率与应力σ的关系曲线

图5 激活体积量v*与应力σ关系

600 ℃低应力区的蠕变应力指数n1=1.84，接近超塑性晶界滑移(n=2)和扩散蠕变(n=1)对应数值，推测其变形机制为超塑性晶界滑移与扩散蠕变的叠加作用。

3 微观组织分析

选取典型的压缩蠕变试样(600 ℃-85 MPa,600 ℃-125 MPa和700 ℃-14 MPa)进行TEM分析。图6,7为600 ℃-125 MPa和700 ℃-14 MPa蠕变试样的TEM照片。结果表明，在这两种蠕变条件下具有复杂的位错结构，晶粒内部存在大量的位错线和位错缠结等。位错在遇到渗碳体颗粒时会因阻塞而产生塞积，需要通过位错攀移绕过颗粒物继续运动。同时，发现在晶界处存在穿越界面的位错。结合应力指数的结果，表明位错攀移是压缩蠕变的主要变形机制。

图6 蠕变试样TEM分析结果(600 ℃-125 MPa)

图7 蠕变试样TEM分析结果(700 ℃-14 MPa)

对600 ℃-85 MPa压缩蠕变试样的微观分析(见图8)表明，在晶粒中心区域位错密度较低，而且晶粒内部颗粒物对位错的钉扎作用较弱；发现位错在晶界处大量塞积，表明位错运动的主要障碍是晶界，因此晶界滑移可能是600 ℃-85 MPa压缩蠕变的主要变形机制。

图8 蠕变试样TEM分析结果(600 ℃-85 MPa)

图9 不同应力下蠕变试样的晶粒分布尺寸(600 ℃)

在较低应力水平下通常为扩散蠕变，主要有两种机制：Nabarro-Herring-Coble蠕变和Harper-Dorn蠕变。Nabarro-Herring-Coble蠕变机理为空位在晶格内部流动或者通过扩散流沿晶界流动；Harper-Dorn蠕变则主要由位错攀移控制，不考虑晶界的扩散。研究表明[23]，晶粒尺寸较细的材料在低应力水平主要是由Nabarro-Herring-Coble蠕变机制起作用，晶界能够在相对较低的温度下发生滑移，从而产生更高的稳态蠕变速率。为分析600 ℃低应力水平下的扩散蠕变类型，选取600 ℃应力区间内的蠕变试样做EBSD分析，得到不同应力水平下的晶粒尺寸(见图9)。结果表明，所研究材料在多个应力水平下的平均晶粒尺寸较细(其中尺寸为1 μm的晶粒占据较高的比例)，晶界数量较多，更有可能发生与晶界相关的变形。故推断600 ℃低应力区的蠕变机制主要为Nabarro-Herring-Coble蠕变。

4 结论

(1)SA-508材料的压缩蠕变曲线呈现典型的两阶段特征，只出现蠕变第一阶段和蠕变稳态阶段，未出现蠕变加速阶段。

(2)对于600 ℃的中高应力区间、700 ℃所研究应力区间，压缩蠕变变形机制为位错攀移。高应力和高温条件下，外力和热激活的耦合作用促使位错越过晶界，使得位错运动成为主要的压缩蠕变变形机制。

(3)600 ℃时，随着应力水平的不断降低，压缩蠕变变形机制由位错攀移转变为晶界滑动/空位扩散。