纳米ZnO胁迫下SBBR污染物去除性能及微生物群落响应

2022-08-23 11:43高静湉蔡怡婷李卫平
中国环境科学 2022年8期
关键词:活性污泥生物膜去除率

高静湉,胡 鹏,蔡怡婷,李卫平,刘 超

纳米ZnO胁迫下SBBR污染物去除性能及微生物群落响应

高静湉,胡 鹏,蔡怡婷,李卫平*,刘 超

(内蒙古科技大学能源与环境学院,内蒙古 包头 014010)

为探究生物膜处理系统对纳米ZnO的耐受性能,构建序批式生物膜反应器(SBBR)开展纳米ZnO对生物膜的胁迫试验.计算纳米ZnO在生物膜中的累积量,研究其对有机物、氮、磷的去除性能影响,判定SBBR对纳米ZnO的耐受阈值.通过测定生物量、微生物活性及群落结构变化,分析微生物群落对纳米ZnO的响应.结果表明:低浓度(1~10mg/L)纳米ZnO对COD、NH4+-N、溶解性磷(SOP)去除无显著影响,但5mg/L纳米ZnO对微生物代谢速率和生物活性产生促进作用.纳米ZnO浓度逐增至50mg/L,对生物量、微生物活性抑制作用增强,COD、NH4+-N、SOP去除率分别下降26.45%、57.83%和43.50%.纳米ZnO的胁迫对SBBR中COD去除性能影响最小,对NH4+-N影响较大.COD所指示SBBR的纳米ZnO耐受阈值为911.49mg,而NH4+-N、SOP所指示的耐受阈值为579.83mg.纳米ZnO的胁迫降低了系统中微生物群落的多样性,改变了群落结构组成,Proteobacteria和Chlorofiexi相对丰度由21.09%和7.03%分别降至8.00%和2.60%,致使NH4+-N去除受到显著抑制;Patescibacteria丰度由9.33%突增至56.64%,为有机物的去除起到至关重要的作用.污染物去除性能及微生物活性表明,SBBR生物膜系统对纳米ZnO的耐受性强于活性污泥法.

SBBR;纳米ZnO;耐受阈值;高通量测序;群落结构

人工纳米材料的发展为日常生活及工业产品等各领域带来重大变革,其中纳米金属及其氧化物应用最为广泛[1-2].越来越多金属纳米颗粒随着生活污水和工业废水不可避免地排放至污水处理厂,且排放量逐年增加[2].王杜珈等[3]在污水处理厂中检测到重金属纳米颗粒的数量浓度范围为4.82×104~ 1.04×109个/L,其中Fe和Zn占重金属纳米颗粒总数的96.6%.经过污水处理流程,金属纳米颗粒大部分(59.8%~70.2%)累积在污泥中[4].金属纳米材料在污泥中的累积,使污泥中金属纳米材料的浓度远高于进水.因此,开展高浓度金属纳米材料对污水处理工艺的胁迫试验,模拟其在污泥中的累积对污水处理性能影响研究尤为迫切.

以应用广泛的纳米ZnO为例,国内外已开展了金属纳米颗粒的暴露对污水处理的影响及对微生物的毒害研究[3-7].张凯等[5]研究发现,10mg/L纳米ZnO的暴露,对活性污泥产生了一定的毒害作用,显著影响污泥沉降性能、呼吸速率、有机物降解速率等.Zheng等[6]研究表明,在厌氧-缺氧系统中,经过50mg/L纳米ZnO短期暴露0.33d后,TN去除率由初始的81.5%降至70.8%,出水磷酸盐浓度升高至16.5mg/L.Wang等[7]研究发现,20和50mg/L纳米ZnO对氨氧化酶和一氧化氮还原酶的活性以及NH4+-N向NO2的转化产生显著抑制.虽有较多学者针对不同浓度纳米ZnO暴露对污水处理效果及微生物群落影响开展了研究,但对金属纳米材料在污泥中累积下污水处理工艺的耐受阈值及微生物响应报道较少.

与活性污泥相比,生物膜具有更密集、更强的微生物团聚体结构和更高的生物量浓度,生物膜中丰富的微生物菌群对难降解有机物有很强的降解能力,系统出水水质好[8].抑制性或有毒化合物存在情况下,其更密实的胞外聚合物可保护细胞免受毒害[9-10].因此开展生物膜系统在纳米ZnO胁迫下污染物去除性能及微生物群落结构响应研究,探究生物膜处理系统对纳米ZnO的耐受阈值,为生物膜处理系统进水中纳米ZnO浓度控制及含高浓度纳米ZnO污水处理系统有效应急管理提供理论参考.

1 材料与方法

1.1 实验装置与运行工序

实验用序批式生物膜反应器(SBBR)由直径6.5cm,高75cm的有玻璃制成,有效容积为13L.添加磁性生物载体,填充率为40%.采用曝气泵进行曝气,由转子流量计控制曝气量,使水中溶解氧的浓度保持在2~4mg/L.实验操作温度在23℃左右.水力停留时间为24h,采用间歇式进出水.

反应器采用厌氧-好氧交替方式运行,共运行78d,每天运行2个周期,挂膜启动阶段(22d),将接种污泥与实验用水按体积比1:4混合加至反应器后闷曝24h,静置0.5h排出上清液;补充实验用水,开始运行,每天运行两个周期,每周期厌氧、好氧阶段分别运行3和8h,沉淀0.5h后排水.待观察到填料表面出现黄色菌斑,填料孔隙内有一层相对均匀的淡黄色生物薄膜,且生物膜逐渐变厚(约为0.3mm),通过显微镜观察,若生物膜上存在钟虫、累枝虫等原生动物和轮虫等后生动物,表明生物膜正在逐渐趋于成熟,同时反应器中出水NH4+-N、COD等浓度保持稳定表明挂膜成功,可进入下一阶段.冲击负荷阶段(45d),每个浓度持续5d.在每个阶段进水后,每隔1,2,3,4,6,8h取反应器内水样,采用0.45μm针管滤膜过滤后,用紫外分光光度法测定纳米ZnO的浓度.每个浓度阶段结束后,利用自配生活污水培养0~2d,使微生物恢复活性,再进入下一浓度冲击实验.实验过程中定期取样测定进出水NH4+-N、COD等水质指标.

1.2 实验用水与接种污泥

实验进水为人工配置模拟生活污水,C6H12O6、NH4Cl和KH2PO4分别作为碳源、氮源和磷源,采用NaHCO3和HCl将其pH值调至7左右.COD和NH4+-N分别保持在500和50mg/L左右.本实验的接种污泥取自包头某污水厂回流井.实验用水水质指标如表1所示.为模拟进水纳米ZnO负荷变化对SBBR系统污染物去除性能及微生物群落的影响,纳米ZnO冲击阶段,以自配的含不同浓度纳米ZnO模拟生活污水作为进水(纳米ZnO浓度分别为1,5,10,15,20,30,40和50mg/L).

表1 原水水质指标

注:SOP表示溶解性磷.

1.3 分析测试方法

1.3.1 纳米ZnO的检测 采用紫外-可见光分光光度法检测水样中纳米ZnO浓度.由于金属纳米粒子易团聚,团聚之后影响检测结果,因此配置纳米ZnO储备液时在30℃左右超声20min(功率120kW,频率30Hz)[11],配置100mg/L储备液.研究表明,不同浓度纳米颗粒最佳检测波长不同[5],因此在实验前期,分别配置0.05,0.1,1,2,5,10,15和20mg/L的纳米ZnO分散液,利用紫外-可见分光光度计进行分散液的紫外吸收波长扫描,确定水中不同浓度纳米ZnO的最佳测定波长.供试纳米ZnO购买自上海麦克林生化科技有限公司,纯度99.9%,粒径(30±10)nm.

1.3.2 溶解Zn2+的测定 配置不同浓度纳米ZnO,测定其在SBBR系统中溶解的Zn2+量.在3个烧杯中装入所配模拟生活污水各50mL,加入不同浓度纳米ZnO,调节纳米ZnO质量浓度分别为10,20和40mg/L,在30℃下超声15min后,通过300kD透析膜过滤24h后,利用火焰原子吸收光谱仪测定Zn2+浓 度.

1.3.3 生物膜中纳米ZnO的累积及水质指标测定自5~50mg/L的各实验阶段,根据水力停留时间及进、出水中纳米ZnO浓度,计算各实验阶段后期累积于生物膜中纳米ZnO的量.

SBBR系统运行的各阶段,测定进、出水中NH4+-N、COD、TN和TP的浓度变化.NH4+-N和TN分别采用纳氏试剂分光光度法和碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法进行测定;COD的测定采用重铬酸钾滴定法;TP通过硫酸钾消解法进行测定;反应器中、DO、pH值均利用便携式多参数水质分析仪(ROMANIA,HANNA,HI98194)测定.

1.3.4 微生物量及比好氧速率(SOUR)测定 预先向SBBR中持续曝气,使模拟废水中DO达8.0mg/L,并维持10min,取一定数量的填料于1000mL烧杯中,并加入上述经过曝气处理的模拟废水,迅速插入溶解氧仪(美国,PME,miniDOT)并且密封烧杯.开启磁力搅拌器,并开始记录DO读数,每5min计数一次,待DO降至1mg/L以下时停止实验.将填料上的生物膜刮至烧杯内测定MLSS,以单位时间内单位质量污泥消耗DO的量表征比好氧速率. MLSS和MLVSS均采用重量法测定[12].

1.3.5 微生物群落结构分析 根据纳米ZnO胁迫对污染物去除性能影响而确定耐受阈值,在耐受阈值实验阶段结束后,以胁迫实验前为对照,开展纳米ZnO胁迫对SBBR系统中微生物群落结构影响研究.自SBBR中随机选取3个填料进行微生物分离,分别作为对照组(CK)及实验组(UD20)进行微生物多样性测定.将生物膜分别放入装有50mL 0.1mol/L磷酸钾缓冲液(pH=8)的锥形瓶中,超声振荡洗涤20min (160W,30s)后,将混合液过0.22μm滤膜,用液氮将滤膜上微生物速冻至-80℃后送至上海美吉生物医药科技有限公司进行高通量测序,采用细菌16SrRNA基因V3-V4区通用引物,引物序列为:338F(5´- ACTCCTACGGGAGGCAGCAG-3´)和806R(5´- GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3´).

2 结果与讨论

2.1 纳米ZnO及溶解性Zn2+检测

2.1.1 纳米ZnO的检测 如图1所示,在低浓度(0.05~15mg/L) 范围内,纳米ZnO溶液的最佳吸收波长在275~285nm,比较后选择280nm作为最终测定波长.在高浓度(15~100mg/L)范围内,纳米ZnO溶液的最佳吸收波长为380nm.根据各浓度下纳米ZnO最佳吸收波长,绘制各浓度纳米ZnO测定标线,进行各实验阶段SBBR进、出水中纳米ZnO浓度测定.低浓度下标线的线性方程为=0.0097-0.0018,2=0.999;高浓度标线方程为=0.0074-0.0107,2= 0.999.相关系数大于0.98,线性相关性良好.

图1 各浓度纳米ZnO紫外吸收波长

2.1.2 溶解Zn2+的含量 在纳米ZnO初始浓度为10,20,40mg/L时,溶解Zn2+浓度分别为3.47,8.07和6.29mg/L.在10~20mg/L范围内,随着纳米ZnO浓度增加,溶解Zn2+含量逐渐升高.纳米ZnO浓度增至40mg/L时,溶解的Zn2+量稍有减少,可能是高浓度纳米ZnO因碰撞几率增加,压缩双电层而发生聚集,粒径增大,减少Zn2+的溶解.已有研究[13]表明离子强度、离子类型也会影响粒子团聚而影响Zn2+的溶解.

2.2 纳米ZnO对SBBR中污染物去除的影响

2.2.1 纳米ZnO在SBBR系统生物膜中的累积 如图2所示,随着纳米ZnO浓度增加,纳米ZnO累积于生物膜中的量越来越多,与Westerhoff等[14]研究结论一致,即活性污泥对纳米氧化物有吸附作用,且纳米氧化物被吸附的量与其在水体中的浓度呈正相关.在纳米ZnO浓度为15和20mg/L时,累积于生物膜中的纳米ZnO分别为579.83和911.49mg;当浓度增至50mg/L时,纳米ZnO的累积量达3023.58mg.纳米ZnO在生物膜中的累积量将为后续耐受阈值判定及微生物群落结构变化提供数据支撑.

图2 SBRRR系统生物膜中纳米ZnO的累积量

2.2.2 有机物的去除 如图3所示,进水纳米ZnO浓度小于10mg/L时,对有机物的去除无明显影响,且在5mg/L时,强化了对COD的去除,可能是由于系统中微生物在少量的纳米ZnO刺激下具有了一定的抵抗能力.有研究表明金属纳米颗粒并未影响与有机物去除相关的异养生物的生长[15].

图3 纳米ZnO对SBBR中有机物去除的影响

当纳米ZnO浓度自15mg/L增至50mg/L时,COD去除率从94.48%降至67.76%,可能是累积于生物膜中的纳米ZnO增多,其中部分纳米ZnO溶解后释放Zn2+,通过吸附或被摄取进入细胞内部.有研究表明,它可增加细胞内ROS的产生,进而通过氧化胁迫等方式对系统中微生物产生毒性,甚至导致细胞死亡[6,16-17].也有研究表明吸附在污泥中的纳米氧化物在细胞接触过程中产生活性氧从而增加细胞膜的过氧化反应.脂、蛋白质、多糖、DNA会过氧化损伤,进而抑制细胞代谢[18].

2.2.3 NH4+-N的去除 如图4所示,在纳米ZnO浓度小于10mg/L时,NH4+-N平均去除率无明显变化趋势,说明短期内低浓度纳米ZnO颗粒对系统脱氮性能并无显著影响.当冲击浓度自10mg/L增至15mg/L时,NH4+-N平均去除率由94.77%降至89.04%.可能是随着纳米ZnO在生物膜中的积累,进入微生物体内产生毒性,开始在反应器中影响氨化反应的进程.在冲击浓度达15mg/L前,NH4+-N去除率较稳定,表明微生物经驯化后,可以适应较高浓度的纳米ZnO环境.而浓度高于30mg/L时,抑制了NH4+-N的去除,也有研究表明纳米金属对氨氧化微生物的毒性与释放的金属离子密切相关,使氨氧化过程减缓[19].随着浓度的提高,抑制作用增强.可能是由于纳米ZnO的毒性胁迫导致ROS明显增高,造成细胞内的ROS过量积累,破坏了细胞内ROS的防御机制,即机体内正常的氧化和抗氧化水平失衡,对细胞的结构和组分产生破坏,从而对微生物脱氮产生抑制[16].李素萍等[20]研究表明,50mg/L纳米ZnO使NH4+-N去除率下降了83.08%,有机物去除率下降19.46%.从NH4+-N去除率变化可以看出,本研究中SBBR工艺对纳米ZnO的耐受性较好.

图4 纳米ZnO对SBBR中NH4+-N去除的影响

2.2.4 SOP的去除 由图5可知,纳米ZnO浓度在0~10mg/L时,SOP平均去除率均在80%以上,说明除磷菌对纳米ZnO的存在敏感性较低,在此浓度范围内对系统除磷效能并无显著影响.而随着纳米ZnO浓度逐渐增大,对SOP去除出现明显的抑制.随着浓度的增加,纳米ZnO对系统中除磷相关微生物的毒性开始体现,与王未青 [21]研究结论一致.在纳米ZnO浓度为15~20mg/L时,SOP去除率从83.05%逐渐降低至74.50%,可能与纳米金属释放的金属离子进入聚磷菌体内抑制了磷代谢相关的酶[22].浓度增加至50mg/L时,SOP去除率大幅下降至39.81%,推测是高浓度的纳米ZnO能够引起ROS的产生,抑制胞外多聚磷酸酶活性所致[6].相比于对NH4+-N的去除抑制(95.29%至37.46%),纳米ZnO的胁迫对SOP的去除抑制影响偏弱.

综上,纳米ZnO浓度在1~10mg/L范围内,对COD、NH4+-N、SOP的去除无显著影响,随着浓度的升高,各污染物去除率出现下降趋势.15mg/L时,NH4+-N平均去除率下降了6.25%;SOP平均去除率下降了4.49%.纳米ZnO浓度逐增至50mg/L,COD、NH4+-N、SOP去除率分别下降26.45%、57.83%和43.50%,从对NH4+-N和SOP去除影响程度可判断,SBBR对纳米ZnO的耐受阈值为579.83mg.当纳米ZnO浓度增至20mg/L时,COD平均去除率下降了4.80%,因此从对COD去除影响判定,SBBR对纳米ZnO的耐受阈值为911.49mg.COD与NH4+-N、SOP所指示SBBR的纳米ZnO耐受阈值有所不同.纳米ZnO的胁迫对SBBR中COD去除性能影响较小,而对NH4+-N影响较大.

2.3 纳米ZnO对微生物量及其活性的影响

2.3.1 对生物量的影响 常规情况下,生活污水中污泥MLVSS/MLSS值一般在0.75左右.如图6所示,随着纳米ZnO浓度的增加,MLSS值自3316mg/L逐渐增至3478mg/L,后降低至2662mg/L; MLVSS值从2388mg/L递增至2643mg/L后减至1411mg/L.在纳米ZnO浓度小于1mg/L时,MLVSS/ MLSS值并未出现明显变化,对系统中的活性污泥无显著影响.当纳米ZnO浓度增至5mg/L时,MLVSS/MLSS值从0.73升为0.75.结合污染物去除效果,低浓度(0~10mg/L)下,纳米ZnO胁迫对SBBR系统中有机物、氮、磷去除无显著影响,在5mg/L时,增强了对COD的去除效果,去除率增至97.56%.可能为低浓度纳米ZnO溶解产生的Zn2+刺激微生物生长,活性污泥活性增加,对微生物的新陈代谢和生物活性有促进作用.

图6 纳米ZnO对微生物量及其活性的影响

图中数据为在各实验阶段运行第3d时,系统中的生物量及微生物活性

随着纳米ZnO浓度从10mg/L逐渐增至50mg/L时,生物量和增殖速率受到明显抑制.此时COD去除率降至67.76%,对NH4+-N和SOP的去除抑制作用明显增强.吴春晗等[23]研究发现纳米ZnO胁迫浓度为20~50mg/L时,细胞膜结构遭到破坏,导致细胞间粘滞性增大,出现团聚现象.可能是纳米ZnO的累积,对微生物产生了毒害作用,对细胞的结构和组分产生破坏;或由于纳米粒子的抑菌性,使得细胞的营养输送途径被阻碍,从而抑制了微生物的活性和增殖,甚至导致微生物的死亡[24].

2.3.2 对微生物活性的影响 SOUR反应微生物的代谢速率和酶活性变化情况.由图7可知,未投加纳米ZnO时,微生物SOUR值为40.36mg/ (L·h);在5mg/L纳米ZnO胁迫下略升至43.08mg/ (L·h);而在10~30mg/L纳米ZnO胁迫下,SOUR逐渐下降,直至40mg/L后骤减至16.77mg/(L·h).在10mg/ L内,微生物新陈代谢受到一定的抑制,但是生物量有所增加,活性污泥的总体效能未发生明显变化,即对COD去除率没有影响.当纳米ZnO浓度增至15~50mg/L时,表现出对系统SOUR活性的抑制,但抑制率(67.64%)低于王树涛等[25]研究所得纳米40mg/L ZnO对活性污泥SOUR的抑制率(79.00%).

图7 纳米ZnO对微生物呼吸作用的影响

图中数据为在各实验阶段运行第3d时,系统中的微生物活性

2.4 纳米ZnO浓度与微生物群落结构的响应

2.4.1 微生物群落多样性分析 如表2所示,投加纳米ZnO后,系统中OTU数由1671减至1082. Coverage指数均大于0.97,表明测序结果能反映样品中微生物的真实情况. Shannon与Alpha指数与群落多样性呈正相关,而Simpson指数与群落多样性呈负相关.由表2结果可知,CK组微生物群落丰富度和多样性均大于UD20组.说明纳米ZnO的胁迫降低了系统中微生物群落的多样性和均匀性.

2.4.2 微生物群落结构变化 由图8可知,在纳米ZnO胁迫下,反应器内的微生物组成也随之进行演替.投加纳米ZnO后,优势菌群集中在髌骨菌门(Patescibacteria)、放线菌门(Acinobacteria)、变形菌门(Proteobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidota)等.在20mg/L纳米ZnO胁迫下,髌骨菌门相对丰度由9.33%突增至56.64%,说明髌骨菌门中存在可以抵御较高浓度纳米ZnO的菌种.张凯[26]研究表明髌骨菌门相对丰度随着金属离子浓度增大而增大,对有机物、重金属和抗生素有较好的去除效果.这也可能是纳米ZnO浓度增加,而对有机物,去除影响较小的原因.

表2 多样性指数

变形菌门(Proteobacteria)中包含常见的反硝化功能菌[27],相对丰度由21.09%降至8.00%,绿弯菌门(Chlorofiexi)[28]具有降解水中碳水类化合物的作用,同时也有助于反硝化过程,相对丰度由7.03%降至2.60%,表明系统中纳米ZnO对其产生抑制作用,导致脱氮性能变差.拟杆菌门(Bacteroidota)[29]具有将复杂有机物降解为小分子有机物的能力,其相对丰度由CK组19.59%降至4.87%,所以系统出水中有机物浓度逐渐增大.厚壁菌门(Firmicutes)具有降解毒素的功能,在UD20组中,相对丰度略有降低,说明此时系统内微生物对纳米ZnO产生的毒性仍有抵抗能力.

图8 SBBR中门水平微生物群落结构

由图9可知,在投加纳米ZnO后,优势属及其丰度发生显著变化.UD20组中,____、TM7a、和__LWQ8属的相对丰度明显升高,占比分别为26.64%、14.19%、13.67%、13.54%.推测可能是投加纳米ZnO后造成系统内菌群间的竞争压力减小,更利于其生长.可以分解有机物,为脱氮除磷菌提供条件[30],但进水中的纳米ZnO浓度的升高,限制了其它氮循环菌的生长,虽然微生物具有抗冲击负荷能力,但氨化反应进程仍然受到一定程度的抑制,使得脱氮效率逐渐降低.

____菌属耐盐和有机物,对废水净化有着重要的作用[31].系统中该菌属一直作为优势菌属,相对丰度有所提高,说明纳米ZnO的胁迫对其生长繁殖具有促进作用.在20mg/L纳米ZnO胁迫下,微丝菌属()相对丰度由12.07%降至0.32%,其相对丰度与总氮和有机物的去除率呈正相关[32].表明累积的纳米ZnO对丝状菌类有抑制作用,导致系统脱氮效果变差.微单孢菌属()是脱氮除磷菌,属于耐毒类微生物,在恶劣环境下可以积累能量和化合物[33],不仅可以积累细胞聚磷酸盐,而且在厌氧或好氧条件下均能储存和利用各种糖类物质[34].在15~20mg/L时,其相对丰度略有提高,在纳米ZnO冲击下,SOP去除效率逐渐降低后又有一定的恢复,起到一定积极作用.

图9 SBBR中属水平微生物群落结构

仅展示相对丰度大于1.5%的优势菌属

3 结论

3.1 在低浓度(1~10mg/L)纳米ZnO胁迫下,SBBR中COD、NH4+-N、SOP去除率无明显变化,随着纳米ZnO浓度升高至50mg/L,COD、NH4+-N、SOP去除率分别下降26.45%、57.83%和43.50%.相比于NH4+-N,纳米ZnO冲击对COD及SOP去除影响较小,SBBR系统纳米ZnO耐受性较好.

3.2 结合污染物去除性能,判定COD所指示SBBR的纳米ZnO耐受阈值为911.49mg,而NH4+-N、SOP所指示的耐受阈值为579.83mg.

3.3 低浓度纳米ZnO对微生物代谢速率和生物活性有促进作用,但浓度增大至50mg/L,纳米ZnO对生物量、增殖速率及活性有了明显抑制.浓度越大,抑制作用越强.且与污染物去除性能相对应.纳米ZnO胁迫降低了群落的多样性,改变了微生物群落结构.髌骨菌门丰度骤增为有机物的高效去除起到至关重要的作用;而变形菌门和绿弯菌门的减少致使NH4+-N去除受到显著抑制.

[1] 苗令占,王沛芳,侯 俊,等.金属纳米材料对不同微生物聚集体的毒性研究进展[J]. 水资源保护,2019,35(1):73–78,94.

Miao L Z,Wang P F,Hou J,et al.Research progress on toxicity of metallic nanomaterials to different microbial aggregates [J]. Water Resources Protection,2019,35(1):73–78,94.

[2] 杨晓月,程和发.水体中金属(氧化物)纳米颗粒的环境行为与污染控制研究进展[J]. 环境化学,2021,40(2):436–449.

Yang X Y,Cheng H F. Research progress in the environmental behavior and pollution control of metal and metal oxide nanoparticles in water [J]. Environmental Chemistry,40(2):436–449.

[3] 王杜珈,何 帅,周小霞.污水处理厂不同单元工艺水中重金属及其纳米颗粒的分布[J]. 环境科学,2021,42(7):3358–3365.

Wang D J. He S,Zhou X X. Distribution of heavy metals and their corresponding nanoparticles in different treatment unit processes in the sewage treatment plant [J]. Environmental Science. 2021,42(7):3358– 3365.

[4] Chen L,Hu Q Z,Zhang X,et al. Effects of ZnO nanoparticles on the performance of anaerobic membrane bioreactor: An attention to the characteristics of supernatant,effluent and biomass community [J]. Environmental Pollution,2019,248:743–755.

[5] 张 凯,夏星星,孙 欣,等.ZnO纳米颗粒暴露下EPS对污泥细胞的保护作用[J]. 中国给水排水,2019,35(11): 40–44.

Zhang K,Xia X X,Sun X,et alProtective mechanism of EPS for activated sludge in MBR under exposure of ZnO nanoparticles [J]. China Water & Wastewater,2019,35(11):40–44.

[6] Zheng X,Wu R,Chen Y G. Effects of ZnO nanoparticles on wastewater biological nitrogen and phosphorus removal [J]. Environmental Science & Technology,2011,45(7):2826–2832.

[7] Wang S T,Li S P,Wang W Q,et al. The impact of zinc oxide nanoparticles on nitrification and the bacterial community in activated sludge in an SBR [J]. RSC Advances,2015,5(82):67335–67342.

[8] 黄 崇,袁林江,牛晚霞,等.投加填料对微生物群落结构的影响及对水质的变化研究[J]. 中国环境科学,2021,41(1):207–213.

Huang C,Yuan L J,Niu W X,et al. Effect of dosing suspended fillers on microbial community structure and investigation on variation in water quality [J]. China Environmental Science,2021,41(1):207–213.

[9] Miao L Z,Wang C,Hou J,et al. Response of wastewater biofilm to CuO nanoparticle exposure in terms of extracellular polymeric substances and microbial community structure [J]. Science of the Total Environment,2017,579:588–597.

[10] Walden C,Zhang W. Biofilms versus activated sludge: Considerations in metal and metal oxide nanoparticle removal from wastewater [J]. Environmental Science & Technology,2016,50(16):8417–8431.

[11] 徐春兰.纳米粒子的分散与浓度检测技术标准化研究[D]. 南京:南京理工大学,2012.

Xu C L. Study on standardization of dispersion and concentration detection technology of nanoparticles [D]. Nanjing: Nanjing University of Science and Technology,2012.

[12] 国家环境保护总局.水和废水监测分析方法-第4版[M]. 北京:中国环境科学出版社,2002.

State Environmental Protection Administration. Water and Wastewater Monitoring and Analysis methods - 4th edition [M]. Beijing: China Environmental Science Press,2002.

[13] 王 宁.水体中纳米ZnO的溶解特性及溶解性有机物对其影响研究[D]. 成都:西南交通大学,2017.

Wang N. Dissolution characteristics of zinc oxide nanoparticles and impact of dissolved organic matter in aquatic environment [D]. Chendou: Southwest Jiaotong University,2017.

[14] Westerhoff P,Song G X,Hristovski K,et al. Occurrence and removal of titanium at full scale wastewater treatment plants: implications for TiO2nanomaterials [J]. Journal of Environmental Monitoring,2011,13(5):1195–1203.

[15] 王玉琳.多壁碳纳米管对活性污泥系统污水处理效果及其细菌群落结构的影响[D]. 北京:北京化工大学,2014.

Wang Y L. Effect of multi-walled carbon nanotubes on wastewater treatment and bacterial community structure in activated sludge system [D]. Beijing: Beijing University of Chemical Technology,2014.

[16] 伍玲丽,张晓雪,舒昆慧,等.两种粒径纳米银对Nitrosomonas europaea的毒性效应[J]. 中国环境科学,2019,39(10):4401–4408.

Wu L L,Zhang X X,Shu K H,et al. Toxicity of two sizes of silver nanoparticles to Nitrosomonas europaea [J]. China Environmental Science,2019,39(10):4401–4408.

[17] Hou J,Wu Y Z,Li X,et al. Toxic effects of different types of zinc oxide nanoparticles on algae,plants,invertebrates,vertebrates and microorganisms [J]. Chemosphere,2018,193:852–860.

[18] Zheng L,Zhang Z X,Tian L P,et al. Mechanistic investigation of toxicological change in ZnO and TiO2multi-nanomaterial systems during anaerobic digestion and the microorganism response [J]. Biochemical Engineering Journal,2019,147:62–71.

[19] Vikram K,Duc P,PashaA B M T,et al. Effects of metal oxide nanoparticles on nitrification in wastewater treatment systems: A systematic review [J]. Journal of Environmental Science and Health,Part A,2018,53(7):659–668.

[20] 李素萍,张虎山,郑佩娜,等.纳米氧化锌颗粒对活性污泥生物量及其活性的抑制作用研究[J]. 广州环境科学,2016,31(2):7–11.

Li S P,Zhang H S,Zheng P N,et al. Study on negative effects of zinc oxide nanoparticles on biomass and activity of the activated sludge [J]. Guangzhou Environmental Science,2016,31(2):7–11.

[21] 王未青.纳米氧化锌对污水生物除磷作用及微生物群落的影响[D]. 哈尔滨:哈尔滨工业大学,2015.

Wang W Q. Effects of nano-zno on biological phosphorus removal and microbial community in wastewater [D]. Harbin: Harbin Institute of Technology,2015.

[22] 苑志华,林晓锋,周婷婷,等.纳米银对聚磷菌吸磷和释磷的影响及毒性效应[J]. 中国环境科学,2018,38(8):2990–2996.

Yuan Z H,Lin X F,Zhou T T,et al. Effect of silver nanoparticles on phosphorus uptake and release of polyphosphate-accumulating bacteria and toxic effect [J]. China Environmental Science,2018,38(8): 2990–2996.

[23] 吴春晗,白 洁,赵阳国,等.ZnO-NPs对好氧反硝化细菌sp.B307的致毒机制[J]. 中国环境科学,2020,40(8):3644-3653.

Wu C H,Bai J,Zhao Y G,et al. Toxicity and mechanism of ZnO-NPs on an aerobic denitrifying bacteria strainsp.B307 [J]. China Environmental Science,2020,40(8):3644–3633.

[24] 李墨青.纳米银对SBR系统水处理效能及微生物菌群的影响研究[D]. 哈尔滨:哈尔滨工业大学,2014.

Li M Q. Effect of nano-silver on water treatment efficiency and microflora of SBR system [D]. Harbin: Harbin Institute of Technology,2014.

[25] 王树涛,李素萍,王未青,等.ZnO纳米颗粒对SBR活性污泥活性的影响[J]. 中国环境科学,2014,34(10):2575–2580.

Wang S T,Li S P,Wang W Q,et al. Impact of ZnO nanoparticles on the activity of the activated sludge in SBR [J]. China Environmental Science,2014,34(10):2575–2580.

[26] 张 凯.废水中铁离子浓度对活性污泥产量的影响研究[D]. 兰州:兰州理工大学,2020.

Zhang K. Effect of iron ion concentration in wastewater on activated sludge yield [D]. Lanzhou: Lanzhou University of Technology,2020.

[27] 彭永臻,王鸣岐,彭 轶,等.四种碳源条件下城市污水处理厂尾水深度脱氮的性能与微生物种群结构[J]. 北京工业大学学报,2021,47(10):1158–1166.

Peng Y Z,Wang M Q,Peng Y,et al.Effect of four different types of carbon sources on advanced nitrogen removal of secondary effluent: System performance and microbial communities [J]. Journal of Beijing University of Technology,2021,47(10):1158–1166.

[28] Lu G R,Xie B H,Cagle G A,et al. Effects of simulated nitrogen deposition on soil microbial community diversity in coastal wetland of the Yellow River Delta [J]. Science of the Total Environment,2021,757:143825–143832.

[29] Lin Z Y,Wang Y M,Huang W,et al. Single-stage denitrifying phosphorus removal biofilter utilizing intracellular carbon source for advanced nutrient removal and phosphorus recovery [J]. Bioresource Technology,2019,277:27–36.

[30] 彭志英.农废复合碳源的脱氮除磷效果和微生物群落研究[D]. 无锡:江南大学,2021.

Peng Z Y. Study on nitrogen and phosphorus removal efficiency and microbial community of agricultural waste compound carbon source [D]. Wuxi: Jiangnan University,2021.

[31] 王 肖.耐盐菌-植物复合生态浮床处理模拟工业含盐废水[D]. 北京:北京化工大学,2020.

Wang X. Treatment of simulated industrial saline wastewater by halt-tolerant bacteria-plant compound ecological floating bedg [D]. Beijing: Beijing University of Chemical Technology,2020.

[32] Maza-Márquez P,Castellano-Hinojosa A,González-Martínez A,et al. Abundance of total and metabolically active Candidatus Microthrix and fungal populations in three full-scale wastewater treatment plants [J]. Chemosphere,2019,232:26–34.

[33] 杨 豪,信 欣,曹惜霜,等.磁性活性炭强化SBR脱氮除磷及微生物种群分析[J]. 中国环境科学,2021,41(3):1199–1207.

Yang H,Xin X,Cao X S,et al. Analysis of SBR loaded magnetic activated carbon for enhanced nitrogen and phosphorus removal and its microbial population. [J]. China Environmental Science,2021,41(3): 1199–1207.

[34] 刘 琴,信 欣,周 希,等.磁性纳米Fe3O4@C对SBR脱氮除磷性能及其微生物种群组成的影响[J]. 环境科学学报,2021,41(7):2664–2672.

Liu Q,Xin X,Zhou X,et al. Effects of Fe3O4@ C nanoparticles on nitrogen and phosphorus removal performance and microbial community in a sequencing batch reactor [J]. Acta Scientiae Circumstantiae,2021,41(7):2664–2672.

Performance of pollutant removal and responses of microbial community to Nano-ZnO stress in SBBR.

GAO Jing-tian,HU Peng,CAI Yi-ting,LI Wei-ping*,LIU Chao

(School of Energy and Environment,Inner Mongolia University of Science & Technology,Baotou 014010,China).,2022,42(8):3658~3665

In order to explore the tolerance of biofilm treatment system to Nano-ZnO,a sequencing batch biofilm reactor (SBBR) was constructed to carry out the Nano-ZnO stress test in SBBR system for determining the accumulation characteristics of Nano-ZnO on biofilm,investigating the removal performance of organic matter,nitrogen and phosphorus,and evaluating the Nano-ZnO tolerance threshold of SBBR. The responses of microbial community to Nano-ZnO were also analyzed by observing the changes of biomass,microbial activity and community structure. The results showed that low concentration (1~10mg/L) Nano-ZnO had no significant effect on the removal of COD,NH4+-N and SOP in SBBR except that 5mg/L Nano-ZnO promoted the microbial metabolic rate and biological activity. While the concentration of Nano-ZnO increased to 50mg/L,the inhibition on biomass and microbial activity increased,and the removal of COD,NH4+-N and SOP decreased by 26.45%,57.83% and 43.50%,respectively. Nano-ZnO stress had the least effect on COD removal performance,but a great effect on NH4+-N. The Nano-ZnO tolerance threshold of SBBR indicated by COD was 911.49mg,while that of NH4+-N and SOP was 579.83mg. The diversity of microbial community in SBBR was reduced and the composition of community structure were changed under the stress of Nano-ZnO. The relative abundance of Proteobacteria and Chlorofiexi decreased from 21.09% and 7.03% to 8.00% and 2.60%,respectively,resulting in significant inhibition of NH4+-N removal. The abundance of Paesciabacteria suddenly increased from 9.33% to 56.64%,which played an important role in the efficient removal of organic matter. The pollutant removal performance and microbial activity showed that the tolerance of SBBR biofilm system to Nano-ZnO was stronger than that of activated sludge process.

SBBR;Nano-ZnO;tolerance threshold;high-throughput sequencing;community structure

X703.1

A

1000-6923(2022)08-3658-08

2022-01-17

内蒙古自然科学基金资助项目(2021LHMS05020)

* 责任作者,教授,sjlwp@163.com

高静湉(1988-),女,内蒙赤峰人,讲师,博士,主要从事水处理理论与技术研究.发表论文10余篇.

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