纳米银与微塑料在模拟垃圾填埋柱中的共迁移特征

何 畅,曾晓岚,2,张存款,徐晓棠,丁文川,2*

纳米银与微塑料在模拟垃圾填埋柱中的共迁移特征

何 畅1,曾晓岚1,2,张存款1,徐晓棠1,丁文川1,2*

(1.重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆 400045；2.重庆大学低碳绿色建筑国际联合研究中心,重庆 400045)

以模拟垃圾填埋柱和人工配制渗滤液,探讨了纳米银(AgNPs)和微塑料(MPs)在垃圾填埋场中的迁移行为.结果发现,无论是单体系还是二元体系,随着填埋时间增长,AgNPs和MPs颗粒在渗滤液中稳定性增强,在填埋场中迁移能力增大,可能导致填埋中晚期有更多的污染颗粒随渗滤液流出填埋场.当AgNPs和MPs共存时,相对于单体系促进了AgNPs的迁移而轻微地抑制了MPs的迁移.结合DLVO理论和胶体过滤理论分析,一方面是由于流动性更高的MPs可作为AgNPs的载体,同时与AgNPs竞争固相介质上的吸附位点,从而促进AgNPs的迁移. 另一方面,共存的AgNPs降低了MPs颗粒的表面负电荷使其稳定性减弱,并通过预沉积在固相介质上提供额外的MPs沉积位点,从而抑制MPs的迁移.

微塑料；纳米银；填埋场；团聚；DLVO理论；污染特征

1 材料和方法

1.1 实验材料和装置

微塑料(MPs)采用荧光纳米聚苯乙烯球,购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司,粒径分布在700～ 850nm左右.纳米银(AgNPs)以硝酸银为原料,参照Bastús等人[8]方法合成,制备的AgNPs呈球状,粒径在20～30nm左右.MPs和AgNPs的形貌特征如图1.

图1 AgNPs(a)和MPs(b)的扫描电镜图

根据文献[9]配制不同填埋期水质特性的垃圾渗滤液:早期渗滤液(填埋龄<5年:pH=5,离子强度(IS)=400mmol/L,腐殖酸(HA)=100mg/L)、中期渗滤液(填埋龄5～10年:pH=7,IS=200mmol/L,HA= 400mg/L)、晚期渗滤液(填埋龄>10年:pH=9,IS= 100mmol/L,HA=800mg/L),其中溶液pH值用0.1mol/ L的HNO3和NaOH调节,IS用硝酸钠调节,有机物浓度用HA调节.以I和V代表AgNPs或MPs的单一对照组,并且不同质量浓度比AgNPs和MPs的共存体系分别表示为:II(1:10)、III(1:1)、IV(10:1).

模拟垃圾填埋柱由内径为2.5cm的有机玻璃制成,柱两端覆盖一层100目的筛网,由连接硅胶管的盖子通过螺纹接口封装.进水端胶管连接蠕动泵,出水端接样品收集容器.柱中填充的混合垃圾长度()约8cm,有效体积()为39.27mL,孔隙率()为0.492,总质量为22.94g.混合垃圾参考填埋场垃圾组成比例[9]配制,其质量分数为食品45%(果皮)、塑料25%(PE塑料球)、纸张20%(泡沫纸)、砖瓦5%(石英砂)、玻璃2.5%(玻璃珠)和金属2.5%(钢珠),不同组分材料粒径约3mm左右.

1.2 纳米银和微塑料的迁移实验

实验前以1.0mL/min的流速自下而上持续通入去离子水至出水的pH值和电导率值稳定,一方面去除混合垃圾表面可释放的胶体和废物碎片,另一方面使垃圾填埋柱的水动力学条件和化学条件稳定. LiBr示踪实验显示Br-未发生吸附沉积,说明填充柱稳定一致,实验条件控制得当,具有可比性.

实验时先向填埋柱中注入不含AgNPs或MPs的渗滤液作为背景溶液,直到出水溶液性质稳定.接着,注入含浓度10mg/L AgNPs或MPs的渗滤液(约10PV),最后再注入相同体积的背景溶液进行洗脱.含AgNPs和MPs的渗滤液在注入前超声处理5min,使其中污染物分散均匀.定期收集出流液,并测定其中AgNPs和MPs的浓度,得到穿透曲线(BTC).

迁移实验结束后,自下而上每隔1cm取出填充的垃圾介质(共8段),分别测定每段垃圾中AgNPs和MPs的浓度.测定AgNPs浓度时,先将取出的每段垃圾介质置于25mL质量分数为5%的硝酸溶液中超声30min(250W,42kHz),离心后测定上清液中Ag浓度进行换算;测定MPs浓度时,先将取出的每段垃圾置于50mL的去离子水中摇动60min,离心后测定上清液中MPs的浓度进行换算.每组实验重复3次,实验数据取平均值.污染颗粒的滞留曲线(RP)表征归一化固相浓度(/0)与颗粒在柱中迁移距离()的关系,其中为垃圾上沉积的MPs或AgNPs污染物颗粒浓度,g (污染物颗粒)/g(垃圾介质);0是污染物颗粒的输入浓度,g/cm3.

1.3 模型计算

AgNPs和MPs颗粒之间的相互作用能采用DLVO理论计算,该理论认为相互作用能()为范德华力(VDW)、双电层排斥力(EDL)以及波恩力(Born)之和[10].

AgNPs和MPs颗粒的迁移采用胶体过滤理论CFT进行定量描述.该理论将胶体颗粒在介质表面的沉积过程以单收集体接触效率0表征[11],并认为这一过程受胶体的布朗弥散D、重力沉降G和介质截留I共同作用(式1).由于颗粒间存在的排斥作用,因此实际情况下接触效率小于0,常以附着效率α进行修正,即=α0.其中α可通过穿透曲线结合公式(2)计算,由此可推导出AgNPs和MPs颗粒在饱和介质中最大迁移距离max(式3),即当99%颗粒(/0=0.01)被滞留时所移动的距离.公式(1)～(3)及其参数计算参照文献[11].

（2）施氮量决定了早稻田面水中各形态氮素的含量。不同控释氮肥处理间各形态氮素浓度均以N100处理浓度最高，N70最低。

式中:为多孔介质孔隙率;为柱长;为多孔介质粒径大小,nm;和0分别为出液和进液中污染物颗粒的浓度,mg/L.

1.4 检测方法

AgNPs的浓度采用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(Optima 8000,美国)测定.MPs的浓度采用荧光分光光度计(F-7000,日本)测定.AgNPs和MPs的平均水力学粒径和zeta电位采用Zetasizer (ZS90,美国)测定,AgNPs和MPs的微观形态采用扫描电子显微镜SEM(Zeiss AURIGA FIB,德国)测定.

2 结果与讨论

2.1 AgNPs和MPs在填埋场中的团聚特征

2.1.1 单体系中AgNPs或MPs的团聚 颗粒的表面Zeta电位和平均水力学直径可以表征其团聚行为以及相对稳定性[12].由图2可知,AgNPs或MPs单体系中颗粒的Zeta电位均为负值,但绝对值均呈现从早期渗滤液到晚期渗滤液逐渐增大趋势,而与此对应的平均水力学直径逐渐降低,表明垃圾填埋场早期环境条件下AgNPs或MPs不稳定,容易发生团聚,而晚期环境则有利于上述污染物颗粒的稳定分散,易于随渗滤液迁移.显然,渗滤液水质对污染物颗粒表面性质有显著影响.早期渗滤液具有较高的IS水平(IS=400mmol/L)以及较低的pH值(pH=5),可以使AgNPs双电层受到挤压,从而使其表面净负电荷量降低[13],颗粒间的静电斥力变弱,易碰撞形成团聚体.同样,pH值会影响MPs表面官能团的电离,进而改变表面电荷性质和大小,影响聚集行为[14].并且MPs吸附溶液中Na+,中和了负电荷,导致表面负电荷减小,削弱了空间位阻和静电排斥[15],IS越高,表面电荷被中和的程度越大.

图2 不同填埋阶段AgNPs和MPs的Zeta电位(a)及平均水力学直径(b)

当处于填埋晚期时,渗滤液的pH值上升,IS下降而HA浓度升高.尤其当体系的pH值高于pHpzc时,AgNPs表面会吸附一些带负电的基团,如氢氧根离子、含氧的基团等,导致Zeta电位进一步下降(绝对值增大)[16];同时,晚期渗滤液中HA吸附在AgNPs表面,HA羧酸基团去质子化电离为颗粒表面提供净负电荷,增强了颗粒间的静电斥力[17].与填埋早期相反,晚期渗滤液中IS水平低,降低了对MPs表面电荷的中和作用,而腐殖酸类物质的存在又可使MPs的聚集减弱[18],因此晚期渗滤液中MPs水力学直径减小,有助于稳定分散.虽然填埋中期和晚期渗滤液中MPs的Zeta电位绝对值大于AgNPs,但在整个填埋期内中期的水力学直径均远大于后期(图2b),这是由于MPs颗粒本身粒径远大于AgNPs颗粒粒径造成的.不过值得注意的是,早期渗滤液中MPs的Zeta电位绝对值小于AgNPs(图2a),但在中期和后期则超过AgNPs,说明渗滤液水质条件变化对MPs表面电荷的影响程度高于AgNPs.

DLVO能量计算结果总体上与Zeta电位和平均水力学直径反映的变化规律一致.在AgNPs或MPs的单体系中,从填埋早期过渡到晚期,污染颗粒间的总势能不断升高(图3),表明在早期填埋环境下范德华力的吸引进而发生聚集形成大的团聚体,而中期、晚期填埋阶段由于静电斥力增加导致高能垒阻碍了颗粒碰撞发生聚集[19],故团聚能力降低,粒径减小.

图3 不同填埋阶段AgNPs和MPs的DLVO势能曲线

2.1.2 MPs和AgNPs的共团聚 由图4可知,不同质量比的MPs和AgNPs共存体系污染物颗粒的Zeta电位和平均水力学直径在数值上更接近MPs单体系,表明MPs主导了二元体系共存颗粒的稳定性,这与MPs与其它纳米材料共存时的特征类似[7].并且二元体系中随着MPs占比上升,AgNPs-MPs共存颗粒的表面负电荷增大,平均水力学直径减小.

图4 不同质量浓度比(CMPs:CAgNPs)条件下颗粒的Zeta电位(a)和平均水力学直径(b)

在不同填埋期垃圾渗滤液中,AgNPs-MPs共存颗粒(MPs:AgNPs=1:1)的Zeta电位基本在AgNPs和MPs单体系时对应的数值之间(图2).但值得注意的是,在中期和晚期渗滤液中AgNPs-MPs共存颗粒的平均水力学直径均高于AgNPs-AgNPs和MPs- MPs,并不与Zeta电位反应出的特征对应,推测这与由MPs桥接初级团聚体产生大颗粒的次级杂质聚集体团聚有关.有报道认为MPs可以通过静电和π-π作用吸附AgNPs[20],并且中期和晚期渗滤液的pH值和HA增加会对吸附性能造成一定影响,如pH值上升,带电吸附物和吸附剂之间的疏水作用减弱,吸附增强[21],以及MPs对有机污染物具有亲和力[22]和HA对重金属的吸附作用,通过HA将MPs和AgNPs连接起来,从而促进AgNPs-MPs团聚形成更大的杂聚体.DLVO能量计算结果(图3)显示,中、晚期AgNPs-MPs的作用能显著低于AgNPs-AgNPs及MPs-MPs颗粒间的作用能,颗粒间的异聚集比均聚更显著.

2.2 AgNPs和MPs在填埋场中迁移特征

2.2.1 单体系中AgNPs或MPs的迁移 如图5所示,AgNPs或MPs穿透平台都表现出从填埋早期到晚期逐渐升高,表明AgNPs或MPs颗粒在填埋场中的迁移能力随着填埋时间延长而增强,特别填埋晚期有更多的AgNPs或MPs颗粒随渗滤液流出填埋场.例如AgNPs的最大流出率从早期渗滤液(38.27%)到晚期渗滤液(86.25%)提高了1.25倍,MPs则相应提高了0.67倍.同时,从早期到晚期,AgNPs达到最大流出率经历的孔隙体积也从7PV提前到3.5PV.在填埋中、晚期高pH和低IS环境下,渗滤液中污染物颗粒Zeta电位值最低(图2),AgNPs或MPs颗粒的稳定性较强,有利于随渗滤液迁移,这与其他研究[23-24]一致.此外,填埋中、晚期渗滤液中含有较多的HA也会增强纳米颗粒的迁移能力[25].相比而言,AgNPs的迁移能力在不同渗滤液中均弱于MPs(图5),特别是早期渗滤液中,AgNPs的最大流出率仅为MPs最大流出率的67.5%,在中、晚期渗滤液中AgNPs最大流出率与MPs最大流出率的差距逐渐缩小.

AgNPs或MPs在单体系中迁移的滞留曲线呈现指数形状,即颗粒在介质中滞留量随迁移距离增加逐渐减少,这与氧化石墨烯的传输研究结果类似[26].与穿透曲线特征相对应,从填埋早期到晚期,AgNPs或MPs颗粒在垃圾介质中不同迁移距离上对应的滞留量则逐渐减少,而AgNPs在不同迁移距离上的滞留量均大于MPs.

图5 不同填埋阶段下AgNPs和MPs的穿透(a,b,c)及滞留(d,e,f)曲线

2.2.2 MPs和AgNPs的共迁移 AgNPs和MPs在二元体系中不同填埋期的迁移特征与在单体系中的特征基本一致,最大流出率均逐渐增大(图5).相比之下,当与MPs共存时,从填埋早期到晚期AgNPs的最大流出率分别是其单体系时的1.06和1.19倍,显示与MPs共存可以增强AgNPs的迁移,这与海洋介质中微塑料和富勒烯共存时呈现的效应一致[7].而当AgNPs共存时,在填埋早期MPs的最大流出率为60.85%高于其单体系时的54.52%,但在中、晚期时MPs的最大流出率均低于其单体系时的数值,对应在不同迁移距离上MPs的滞留浓度亦高于在单体系时,表明AgNPs促进了MPs在早期填埋环境中的迁移,抑制了MPs在中、晚期环境的迁移.有研究报道了在一定环境条件下,TiO2纳米粒子降低了石英砂中MPs的传输[27].此外,在填埋中、晚期的二元体系中AgNPs的穿透曲线平台值更加靠近MPs的穿透曲线平台值,暗示MPs主导了二元体系共存颗粒的迁移.

2.3 MPs和AgNPs共迁移的影响机制

AgNPs和MPs颗粒在填埋场中的迁移或滞留主要与两种作用机制密切相关:一是在渗滤液中污染物颗粒间的团聚行为,二是污染物颗粒与垃圾介质之间的相互作用.由图2可知,从早期渗滤液到晚期渗滤液,污染物颗粒的团聚作用减弱,在渗滤液中稳定性增加,易于随渗滤液流动.并且随填埋期增长,污染物颗粒与垃圾介质之间斥力作用增强,如AgNPs和MPs与固体垃圾介质(MSW)之间的作用能DLVO分别从填埋早期的96.20KBT、105.57KBT增加到填埋晚期的181.29KBT、218.21KBT,使污染物颗粒不易在垃圾固体介质上沉积,更多地随渗滤液迁移出垃圾柱.类似的,由于AgNPs和MSW的DLVO小于MPs和MSW的DLVO,加之渗滤液中AgNPs颗粒的团聚作用强于MPs,因此在填埋场中AgNPs的迁移能力弱于MPs.通过CFT计算出单体系时AgNPs和MPs颗粒在填埋场中的理论最大迁移距离max如表1所示,无论AgNPs还是MPs颗粒,在填埋场中max均随着填埋时间显著增加,其中填埋晚期是填埋早期的6倍左右.一般来说,附着效率α随HA浓度和pH值的增加而降低,随IS的增加而增加,因此实际接触效率总体上随着填埋进行逐渐减小,即AgNPs和MPs变得易迁移难滞留.另外从表1可知,I、D占0的比例小于1%,故扩散和截留作用几乎可忽略不计,则0近似等于G,表明重力沉降是AgNPs和MPs在垃圾介质上沉积滞留的主要机制.虽然在不同填埋时期MPs的水力直径远大于AgNPs,但小于垃圾介质间空隙尺寸数个量级,因此水力直径不构成对颗粒迁移的空间阻碍,而G的大小与颗粒的密度正相关[19],由于AgNPs的密度显著大于MPs,从表1中亦可看出AgNPs的G大于MPs的一个数量级,因此可以解释为何在不同填埋期,AgNPs在垃圾介质上的滞留量均大于MPs,前者对应的max也显著小于后者.

表1 不同填埋阶段AgNPs-MPs共迁移时的CFT计算结果

注:o为总的单一接触效率参数;max为最大迁移距离,m;为附着效率参数.下标1表示AgNPs单独迁移,下标2表示MPs单独迁移,下标12表示与MPs共存时AgNPs的迁移,下标21表示与AgNPs共存时MPs的迁移.

如前所述,当AgNPs和MPs共存时,总体上较单体系在不同填埋期促进了AgNPs的迁移而抑制了MPs迁移,表明AgNPs和MPs共存时产生了相互作用.可以推测,就AgNPs而言,共存的MPs一方面通过对AgNPs的吸附,形成混合颗粒的Zeta电位较AgNPs单体系增强(图2),从而增大了颗粒间静电排斥促进AgNPs在溶液中的分散,此时MPs可以看作是AgNPs迁移的有效载体(图6a);另一方面MPs对垃圾介质上沉积位点竞争减少了AgNPs在介质上沉积(图6b),有利于更多AgNPs随渗滤液在填埋场中长距离传输(max12>max1).就MPs而言,在填埋中晚期AgNPs共存形成的混合颗粒Zeta电位较MPs单体系时弱(图2),减少了颗粒表面电荷的静电排斥,从而较单体系时使更多的MPs在溶液中失稳,不利于MPs随渗滤液流动迁移(max2DLVO低于MPs和MSW的DLVO,即MPs更易与AgNPs接合,这样AgNPs在垃圾介质上的预沉积间接地为MPs提供了更多的沉积位点(图6c),从而增加了MPs在介质上的滞留.有研究认为介质表面的纳米级粗糙度可以在很大程度上减少或消除其与胶体之间的能量障碍[28],而AgNPs的预沉积增加了垃圾介质表面的纳米级粗糙度.但在填埋早期,MPs-AgNPs混合颗粒的Zeta电位较MPs单体系增强,使MPs在渗滤液中稳定性提高而促进了其迁移能力.无论是单体系还是二元体系,AgNPs和MPs颗粒在填埋场中迁移行为特征很大程度上是前述两种机制综合作用的结果.

综上,随着填埋期增长,将有更多的AgNPs和MPs随渗滤液流出填埋场,特别是MPs存在时会促进AgNPs的迁移,因此尤其需要加强中、晚期填埋场污染的环境风险管理.

图6 AgNPs与MPs的共迁移机理

3 结论

3.1 单体系下,从填埋早期到晚期,AgNPs或MPs在渗滤液中稳定性均逐渐增强,在填埋场中的迁移能力逐渐增大;渗滤液的pH值、IS和HA等环境因子对污染物颗粒的团聚和迁移行为有显著影响;总体上AgNPs在填埋场中迁移能力弱于MPs.

3.2 二元体系下,AgNPs和MPs在不同填埋期的迁移特征同其单体系基本一致;但相较于单独存在时,MPs共存促进了AgNPs的迁移,MPs成为AgNPs迁移的有效载体;而AgNPs共存在填埋早期促进MPs的迁移,在填埋中、晚期则抑制了MPs的迁移.

3.3 DLVO与CFT理论分析显示,AgNPs和MPs颗粒在填埋场中迁移特征很大程度上是污染物颗粒间在渗滤液中团聚行为和污染物颗粒与垃圾介质之间相互作用的综合表现;而AgNPs和MPs在填埋场中迁移能力差异主要与重力沉降机制有关.

[1] Eerkes-Medrano D,Thompson R C,Aldridge D C. Microplastics in freshwater systems: A review of the emerging threats,identification of knowledge gaps and prioritisation of research needs [J]. Water Research,2015,75:63-82.

[2] 丁文川,姚瑜佳,曾晓岚,等.垃圾填埋场中新型污染物的研究进展 [J]. 环境化学,2018,37(10):2267-2282.

Ding W C,Yao Y J,Zeng X L,et al. Research progress of new pollutants in landfills [J]. Environmental Chemistry,2018,37(10): 2267-2282.

[3] Mitrano D M,Mehrabi K,Dasilva Y A R,et al. Mobility of metallic (nano)particles in leachates from landfills containing waste incineration residues [J]. Environmental Science-Nano,2017,4(2): 480-492.

[4] He P,Chen L,Shao L,et al. Municipal solid waste (MSW) landfill: A source of microplastics? -Evidence of microplastics in landfill leachate [J]. Water Research,2019,159:38-45.

[5] Manikanda B K,Natesan U,Vaikunth R,et al. Spatial distribution of microplastic concentration around landfill sites and its potential risk on groundwater [J]. Chemosphere,2021,277:130263.

[6] 李宵慧,徐红霞,孙媛媛,等.多孔介质中微塑料的环境行为研究进展 [J]. 中国环境科学,2021,41(6):2798-2811.

Li X H,Xu H X,Sun Y Y,et al. Research progress on the environmental behavior of microplastics in porous media [J]. China Environmental Science,2021,41(6):2798-2811.

[7] Dong Z,Zhang W,Qiu Y,et al. Cotransport of nanoplastics (NPs) with fullerene (C60) in saturated sand: Effect of NPs/C60ratio and seawater salinity [J]. Water Research,2019,148:469-478.

[8] Bastus N G,Merkoci F,Piella J. Synthesis of highly monodisperse citrate-stabilized silver nanoparticles of up to 200nm: Kinetic control and catalytic properties [J]. Chemistry of Materials: A Publication of the American Chemistry Society,2014,26(9):2836-2846.

[9] Kkan I A,Berge N D,Sabo-Attwood T,et al. Single-walled carbon nanotube transport in representative municipal solid waste landfill conditions [J]. Environmental Science & Technology,2013,47(15): 8425-8433.

[10] Ryan J N,Gschwend P M. G P. Effects of ionic strength and flow rate on colloid release: relating knetics to intersurface potential energy [J]. Journal of Colloid and Interface Science,1994,164(1):21-34.

[11] Tufenkji N,Elimelech M. Correlation equation for predicting single- collector efficiency in physicochemical filtration in saturated porous media [J]. Environmental Science & Technology,2004,38(2):529-536.

[12] Ngamchuea K,Batchelor-Mcauley C,Sokolov S V,et al. Dynamics of silver nanoparticles in aqueous solution in the presence of metal ions [J]. Analytical Chemistry,2017,89(19):10208-10215.

[13] Gutierrez L,Aubry C,Cornejo M,et al. Citrate-coated silver nanoparticles interactions with effluent organic matter: Influence of capping agent and solution conditions [J]. Langmuir the Acs Journal of Surfaces & Colloids,2015,31(32): 8865-8872.

[14] Li S,Liu H,Gao R,et al. Aggregation kinetics of microplastics in aquatic environment: Complex roles of electrolytes,pH,and natural organic matter [J]. Environmental Pollution,2018,237:126-132.

[15] Peng Y H,Tsai Y C,Hsiung C E,et al. Influence of water chemistry on the environmental behaviors of commercial ZnO nanoparticles in various water and wastewater samples [J]. Journal of Hazardous Materials,2017,322:348-356.

[16] Saini R K,Srivastava A K,Gupta P K,et al. pH dependent reversible aggregation of Chitosan and glycol-Chitosan stabilized silver nanoparticles [J]. Chemical Physics Letters,2011,511(4-6):326-330.

[17] Baalousha M,Nur Y,Roemer I,et al. Effect of monovalent and divalent cations,anions and fulvic acid on aggregation of citrate- coated silver nanoparticles [J]. Science of the Total Environment,2013,454–455(5):119-131.

[18] Mao Y,Li H,Huang X,et al. Nanoplastics display strong stability in aqueous environments: Insights from aggregation behaviour and theoretical calculations [J]. Environmental Pollution,2020,258: 113760.

[19] Terence C.胶体科学:原理、方法与应用 [M]. 李牛,李姝,译.北京:化学工业出版社,2009:266.

Terence C. Colloid science: Principles,methods and applications [M]. Niu L,Zhu L (Translator). Chemical Industry Press,Beijing,2009:266.

[20] Li P,Liu J,Zhang H. Insights into the interaction of microplastic with silver nanoparticles in natural surface water [J]. Science of the Total Environment,2022,805:150315.

[21] Liu F F,Liu G Z,Zhu Z L,et al. Interactions between microplastics and phthalate esters as affected by microplastics characteristics and solution chemistry [J]. Chemosphere,2019,214:688-694.

[22] Abdurahman A,Cui K,Wu J,et al. Adsorption of dissolved organic matter (DOM) on polystyrene microplastics in aquatic environments: Kinetic,isotherm and site energy distribution analysis [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety,2020,198:110658.

[23] Alaighe N,Depner S W,Banerjee S,et al. Transport and deposition of suwannee river humic acid/natural organic matter formed silver nanoparticles on silica matrices: The influence of solution pH and ionic strength [J]. Chemosphere,2013,92(4):406-412.

[24] Wu X,Lyu X,Li Z,et al. Transport of polystyrene nanoplastics in natural soils: Effect of soil properties,ionic strength and cation type [J]. The Science of the Total Environment,2020,707:136065.

[25] 鲁 晶,赵 英,刘世光,等.腐殖酸对纳米TiO2颗粒在多孔介质中迁移的影响 [J]. 中国给水排水,2015,31(23):54-58.

Lu J,Zhao Y,Liu S G,et al. The effect of humic acid on the migration of nano-TiO2particles in porous media [J]. China Water & Wastewater,2015,31(23):54-58.

[26] Chen C,Shang J,Zheng X,et al. Effect of physicochemical factors on transport and retention of graphene oxide in saturated media [J]. Environmental Pollution,2018,236:168-176.

[27] Cai L,He L,Peng S,et al. Influence of titanium dioxide nanoparticles on the transport and deposition of microplastics in quartz sand [J]. Environmental Pollution,2019,253:351-357.

[28] Bradford S A,Kim H,Shen C,et al. Contributions of nanoscale roughness to anomalous colloid retention and stability behavior [J]. Langmuir: the ACS Journal of Surfaces and Colloids,2017,33(38): 10094-10105.

Characteristics of silver nanoparticles and microplastics co-migration in simulated landfill columns.

HE Chang1,ZENG Xiao-lan1,2,ZHANG Cun-kuan1,XU Xiao-tang1,DING Wen-chuan1,2*

(1.Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment,Ministry of Education,Chongqing University,Chongqing 400045,China；2.National Centre for International Research of Low-carbon and Green Buildings,Chongqing University,Chongqing 400045,China).,2022,42(8)：3788～3795

Lab-scaled simulated landfill columns and synthetic leachate were prepared to investigate the transport of silver nanoparticles (AgNPs) and microplastics (MPs) in municipal solid waste landfill. The results showed that stability of AgNPs and MPs in leachate increased with the landfill time extending while they existed in a single system as well as in a binary system. Thus the migration ability of these pollutants in the landfill was promoted so that more pollutant particles could be discharged from the middle and aged landfill along with leachate. In comparison with single system,AgNPs and MPs coexisting system facilitated the transport of AgNPs but slightly inhibited the transport of MPs. In term of DLVO theory and colloidal filtration theory,it suggests that MPs of higher mobility could serve as carriers of AgNPs and compete with AgNPs for adsorption sites on the solid media,thereby promoting the transport of AgNPs. Inversely,the coexisting AgNPs could reduce the negative surface charge on the MPs to weaken the stability of pollutants particle,and could provide additional deposit sites for MPs through AgNPs pre-deposition on the solid media,thereby inhibiting the transport of MPs.

microplastic；silver nanoparticles；landfill；aggregation；DLVO theory；pollution characteristics

X145

A

1000-6923(2022)08-3788-08

2022-01-07

重庆市技术创新与应用发展项目(cstc2019jscx-msxmX0158)

* 责任作者,教授,dingwenchuan @cqu.edu.cn

何 畅(1997-),女,四川广元人,重庆大学硕士研究生,主要研究方向为微塑料的环境生态效应、电容去离子技术.