基于OMI的汾渭平原对流层NO2长期变化趋势

陈 玲,闫世明,倪成诚,朱凌云*,肖 辉,王 雁,汪文雅,贺洁颖,郭 伟

基于OMI的汾渭平原对流层NO2长期变化趋势

陈 玲1,2,闫世明1,2,倪成诚3,朱凌云1,2*,肖 辉4,5,王 雁1,汪文雅1,贺洁颖1,郭 伟1

(1.山西省气象科学研究所,山西 太原 030002；2.中国气象局五台山云物理野外科学试验基地,山西 太原 030002；3.成都市人工影响天气中心,四川 成都 611100；4.中国科学院大气物理研究所云降水物理与强风暴重点实验室,北京 100029；5.中国科学院大学地球与行星学院,北京 100049)

利用2007～2020年臭氧检测仪(OMI)OMNO2d对流层NO2垂直柱浓度(TVCD)数据、欧盟基本气候变量质量保证计划(QA4ECV)基于卫星观测约束下的NO日排放估算数据(DECSO)、大气红外探测仪(AIRS)臭氧(O3)垂直廓线AIRS2SUP数据,研究了汾渭平原NO2TVCD长期变化趋势及其对NO排放变化的响应,以及二者变化对于对流层中下层O3的影响.结果表明,汾渭平原NO2TVCD于2012年达峰,峰值为(9.8±4.6)´1015molec/cm2,2013年后基本呈现逐年下降趋势;NO2TVCD冬季最高,夏季最低,冬季均值约为夏季3.6倍;NO2TVCD并非随NO人为源减排单调下降,夏季NO2TVCD低百分位上升;NO2TVCD 变率为(-1.5±0.6)% /a,低于NO排放降幅的1/3,可能与人为NO大量减排的背景下,对流层NO自然源的贡献大且相对贡献不断上升有关;对流层中下层O3变率仅为(-0.2±0.2)% /a,近地层O3变率为(0.8±0.1)% /a,汾渭平原对流层O3生成基本处于VOCs控制区或者VOCs-NO过渡区,减排NO无法降低对流层O3;汾渭平原NO减排可有效降低城市高排放区NO2,乡村地区受NO自然源影响较大,人为减排收效不明显.

汾渭平原；OMI；对流层；NO2；污染特征

氮氧化物(NO,NO=NO2+NO)人为排放对气候的影响至今尚未完全认清[1],一方面NO的排放导致对流层O3含量上升,造成大气增温[2-3];另一方面,导致甲烷含量下降,产生大气冷却效应[4].NO的人为源中化石燃料燃烧约占75%,其余主要来自农业和生物质燃烧[5].燃烧直接排放的NO中绝大部分为NO,NO在大气中迅速被(如O3、过氧自由基HO2、RO2等)氧化为NO2[6].NO2在大气中生命期很短,通常小于1d,夏季在边界层中仅为1.8～7.5h[7],不会远距离传输,故局地NO2浓度能够很好地表征NO排放强度[8-9].同时局地NO2浓度易受气象条件如气温、辐射、降水等的影响[10].长期暴露于过量的NO2环境中,会对生物体及人体健康尤其是呼吸系统产生危害[11-12].NO2是我国近地面大气监测的6种主要大气污染物之一,是衡量大气污染程度的重要参数.

卫星遥感数据具有时间序列长、覆盖范围广、整层大气探测等优点,国外卫星载荷SCIAMACHY/ ENVISAT,GOME/ERS-2,GOME-2/MetopA/B,OMI/ Aura,TROPOMI/Sentinel-5P等已被广泛应用于全球NO2监测[13-14]、NO排放评估[8,10,15]、“自上而下” NO排放源清单反演[16]及数值预报改进[9]中,国内“高分五号”(GF-5)上搭载的痕量气体差分吸收光谱仪(EMI)也已初步具备监测全球NO2的能力[17].研究表明,对流层NO2垂直柱浓度(TVCD)高值区主要位于工业化程度高、人口密集的城市及海洋船舶航线上,过去20年,西方国家对流层NO2普遍下降超30%[18],我国近10年来采取了严格的减排措施,NO2TVCD有所下降[19],但仍是全球高值区[18],成为NO2研究的热点区域.

我国NO2TVCD高值区主要分布于经济人口快速增长的华北平原和长江三角洲城市群[20],基本以“胡线”[21](胡焕庸线)为界,东高西低[18,22],西部也有乌鲁木齐等分散高值区[23].NO2TVCD总体表现为冬季高夏季低,城市大于郊区和农村,但因东西部NO排放源差异,自然源排放为主的西部局地秋冬季小于春夏季[24-27].

汾渭平原包括黄河流域汾河平原和渭河平原在内3省(陕西、山西、河南)11城2区,其O3和大气颗粒物浓度水平居全国高值[28-31],是我国大气污染防治重点区域之一,NO2作为污染性气体及O3、大气颗粒物的主要前体物,针对该区域的相关研究很有必要.因此,本研究运用卫星遥感数据,研究汾渭平原NO2TVCD长期变化趋势及其对NO排放变化的响应,以期为该区域大气污染治理提供科学参考.

1 数据与方法

臭氧检测仪(OMI)搭载在美国国家航空航天局(NASA)Aura卫星上,于2004年发射.汾渭平原过境时间约为北京时13:00前后,扫描幅宽2600km,光谱分辨率约0.5nm,星下点分辨率14km×24km,NO2观测波段为可见光波段405～465nm[32].选用NASA OMI OMNO2d 0.25°×0.25°格点产品(下载地址https://disc.sci.gsfc.nasa.gov/),该产品基于经过大量验证的OMNO2version3.0插值得到,NO2TVCD不确定性为低于地面观测值15%～30%[1,33].OMNO2d数据经过如下质量控制筛选:太阳天顶角<85°,云量<30%,同时剔除了行异常数据[34].

本研究选用的NO排放数据为欧盟基本气候变量质量保证计划(QA4ECV)基于卫星观测约束下的日排放估算(DECSO)数据(数据下载:https://www. temis.nl/emissions/region_asia/datapage.php).DECSO是基于扩展卡尔曼滤波更新日尺度NO排放的快速反演模型算法,结合了欧拉区域离线大气传输模型CTM CHIMERE和卫星反演的NO2TVCD,版本为V5.1qa(2007～2018年)和V5.2(2019～2020年),包含自然源和人为源,已具备反演难度较高的海上航船NO排放的能力[35-36],可以用于陆地NO排放的估计.

此外,NO2作为O3的重要前体物,为研究NO2TVCD及NO排放变化对O3的影响,考虑到OMI O3垂直廓线分辨率较低,500hPa以下仅1层数据,而NO人为排放主要影响对流层中下层O3,本研究用到了垂直方向上分辨率更高的大气红外探测仪(AIRS)O3廓线数据.AIRS搭载于NASA Aqua卫星上,对O3的探测主要为9.6μm波长附近共26个波长通道的红外波段[37],数据版本为NASA AIRS2SUP 7.0,经质量控制筛选[38-39].

OMNO2d数据下发起始日期为2004年10月1日,因选用的NO排放数据起始于2007年,所以本研究时段为2007～2020年.其中2020年NO排放数据只有1～4月共119d,本文仅在多年长时间序列分析以及格点均值分布中用到2020年NO排放数据,而讨论NO2TVCD对NO排放的响应时缺失数据影响较大,分析截至2019年.为评估对流层NO2变化趋势对NO人为源减排的响应,文中以2013年“大气国十条”发布和2018年“打赢蓝天保卫战”更加严格的减排举措实施时间为节点,将研究划分为3个时段:时段1(2007～2013年)、时段2(2013～2018年)、时段3(2018～2020年).

2 结果与讨论

2.1 NO2TVCD 年变化

由图1可看出,3个时段汾渭平原NO2TVCD呈明显减小的趋势,2007～2013年NO2TVCD介于1.4×1015～20.2×1015molec/cm2之间,2013～2018年介于1.5×1015～15.8×1015molec/cm2,2018～2020年介于1.5×1015～14.5×1015molec/cm2.2013年前NO2TVCD高值区主要位于洛阳,其次为晋中,临汾和西安NO2TVCD也较高.2013年后洛阳NO2TVCD明显下降,2018年后高值主要分布于太原周边的晋中-吕梁交界一带,洛阳、临汾和西安的NO2TVCD仅略高于周边区域.NO2TVCD高值分布与人口快速增长、工业高速发展的区域相对应,汾渭平原山西区域NO2TVCD高于陕西和河南区域,山西作为全国重要能源基地,煤炭开采、火力发电等导致NO排放较高.

图1 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NO2TVCD均值分布

NO人为源占全球总排放的70%以上,化石燃料燃烧约占人为源75%[5],主要来自工业生产、火力发电、采暖燃煤和机动车尾气排放[40].根据MEIC清单(http://meicmodel.org/),2013年前我国工业源占NO人为源39%,火力发电32%,机动车排放25%,如果不采取减排措施,NO2浓度将至少比目前高出25%[41].2013年后,在全国及区域大气污染治理举措下,通过低氮燃烧(LNBs)、选择性非催化还原(SNCR)、选择性催化还原(SCR)和化学吸收等脱硝技术,大力削减燃煤电厂、钢铁等行业的NO排放,同时推行煤改气、治理散煤燃烧、提升机动车尾气排放标准等降低NO人为源排放.2015年后单位化石燃料NO排放迅速下降,但汽车尾气排放的相对贡献上升[41].2020年叠加新冠疫情影响,NO人为排放进一步削减,汾渭平原春节期间NO排放环比下降至少30%[42].

如图2所示,2007年NO2TVCD为(7.8±3.9)× 1015molec/cm2,波动上升至2012年达峰,峰值为(9.8±4.6)×1015molec/cm2,2013年后基本呈逐年下降趋势,仅2018年略微回升,2020年汾渭平原NO2TVCD较峰值下降37.0%.目前,汾渭平原NO2TVCD高于全国平均水平,低于京津冀和长江三角洲地区[18,22].

图2 2007～2020年汾渭平原区域年均NO2TVCD时间序列

阴影部分为年均NO2TVCD标准偏差

如图3所示,2007～2020年,汾渭平原NO2TVCD变率介于-0.8×1015～0.02×1015molec/(cm2·a)之间,大部分区域NO2TVCD下降,且基本通过显著性检验,其中洛阳NO2TVCD降幅最大,晋中、西安、三门峡、运城、渭南降幅超过0.3×1015molec/(cm2·a),临汾、咸阳和宝鸡城区降幅为0.2×1015molec/(cm2·a)左右;上升区主要位于宝鸡南部,其它上升区未通过显著性检验.

图3 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD线性变化趋势

“+”代表通过双侧0.05显著性检验

2.2 NO2TVCD 季节变化

NO2受排放源、气象条件等影响很大[8,10],各季分布差异显著.如图4所示,从季节分布看,汾渭平原NO2TVCD冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低;3个时段各季均值由高到低分别为:13.0×1015,7.4× 1015,6.3×1015,3.6×1015molec/cm2,冬季NO2TVCD约为夏季3.6倍,各季高值区与年均高值区对应.汾渭平原作为北方典型地区,11月至翌年3月为采暖季,污染较为严重,究其原因:一是采暖季化石燃料燃烧排放大量NO;二是秋冬季多静稳天气,大气稳定度较高,大气边界层较低,易形成逆温层,加之汾渭平原城市周边多山脉阻挡,不利于局地大量排放的NO扩散,同时太阳紫外辐射弱,气温较低,不利于NO2光化学反应消耗[24,43];三是秋冬季NO2生命期高于夏季,且污染区域中NO2TVCD越高NO2生命期趋于更长(尽管相关性较弱,2=0.22)[7],因此秋冬季尤其是冬季NO2TVCD较高.春季风速较大,大气扩散能力较强,NO2TVCD低于秋季.夏季NO自然源排放增加,闪电频率远高于其他季节[44],土壤排放也随温度上升而增加[45].在我国西部的偏远地区和乡村,NO排放以自然源为主,NO2TVCD夏季最高[13],而汾渭平原尽管夏季NO自然源排放增加,但随人为源排放的大幅下降,NO2TVCD显著下降,可见该区域NO排放以人为源为主.同时夏季降水对NO2的湿清除作用强,NO2光化学反应消耗亦强,因而NO2TVCD低.此外,城市间产业布局的不同也会影响NO2的生命期从而导致NO2TVCD的分布差异,发电厂排放的NO2生命期略短于城市一般排放,不确定性约60%[7].

图4 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NO2TVCD季节分布

从季节变化看,3个时段不同季节NO2TVCD表现出一致的下降趋势,降幅冬季>春季>夏季>秋季,各季均值2018～2020年分别较2007～2013年下降13.8%、13.0%、11.0%和8.0%.冬季峰值浓度2007～ 2013年达到34.1×1015molec/cm2,2018～2020年降至25.6×1015molec/cm2.值得注意的是,虽然汾渭平原NO2TVCD均值趋势是下降的,但部分季节低值在上升.由图5可知,相对2007～2013年,2013～2018年和2018～2020年NO2TVCD第90、75、50百分位均持续下降,2个时段各季各百分位降幅均值超15.0%.而NO2TVCD第25和10百分位,2个时段各季各百分位降幅均值仅5.7%,远低于第50百分位及以上.尤其需要指出的是,2013～2018年夏季NO2TVCD第25百分位较2007～2013年上升0.9%,2013～2018年、2018～2020年夏季NO2TVCD第10百分位较2007～2013年分别上升14.4%和4.2%,即2013年后夏季NO2TVCD第10百分位数明显上升,即使2018年后有所下降,但仍高于2007～2013年平均水平.对流层NO2高值受人为活动影响显著[18],其低值基本可以排除人为活动的影响,一定程度上可以反映NO2背景浓度的变化趋势,因而2013年后人为减排举措下,夏季NO2TVCD低值反而上升,可能与2013年后对流层NO自然源排放上升有关,但还需进一步证实.

图5 汾渭平原2013～2018年、2018～2020年相对2007～2013年NO2TVCD第90、75、50、25、10百分位均值季节变率

2.3 NO2TVCD 逐月变化

如图6所示,汾渭平原NO2TVCD最高值基本出现于1月和12月,最低值为7月和8月.NO2TVCD纬向存在3个高值中心,分别为晋中-吕梁一带、临汾、洛阳-西安一带,其中晋中-吕梁一带NO2TVCD相对较高,洛阳-西安一带NO2TVCD明显低于另两个高值中心.2013年后汾渭平原NO2TVCD显著下降,但与2.2节结论一致,下降趋势随NO人为减排的推进并非线性变化,部分时段NO2TVCD有所反弹,其中2016年12月、2020年1月晋中-吕梁一带,2018年1月临汾地区,以及汾渭平原2017年夏季、2019年上半年NO2TVCD较上年或过去几年同期显著上升.NO2TVCD的变化除受NO人为排放的影响外,也与NO自然源排放变化有关.此外,气象条件对于NO2TVCD逐月分布亦有影响,具体如2.2节所述,减排进程中NO2TVCD明显上升的时段可能与相对历年不利的气象条件有关,如受大气静稳度、气温、降水、冷锋等天气系统的影响[20].总体而言,对于NO2TVCD多年变化趋势的影响,NO排放变化是主因[14,40],气象条件变化的影响相对较小[13,20,41].

综上,NO2TVCD并非随NO人为源削减单调下降.

图6 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD逐月纬向分布

2.4 NO2TVCD与NOx排放、对流层中下层O3的响应关系

由图7可知,城市NO排放远高于郊区和乡村(下文统称“乡村”),2007～2013年,NO排放最高格点位于西安城区,达到13.1×1015molec/(cm2·h),汾渭平原NO排放均值为0.9×1015molec/(cm2·h); 2013～ 2018年NO排放最高格点仍位于西安,降幅44.4%,区域NO排放均值与阶段1持平,即2013～2018年NO人为源减排主要为高值削减;2018～2020年汾渭平原NO排放区域均值较阶段2显著下降,降幅37.8%,排放最高格点位于晋中-吕梁交界.总体而言,汾渭平原NO人为源减排经历了从城市削峰到区域全面下降的过程.

图7 汾渭平原2007～2013年(a)、2013～2018年(b)、2018～2020年(c) NOx排放分布

大力削减NO排放,降低NO2浓度的同时,另一个重要目的是为了降低对流层O3浓度[46].因汾渭平原11个城市海拔高度不同,导致11个城市AIRS O3垂直廓线最低层即近地层高度的差异,本研究以汾渭平原绝大部分城市都能探测到的最低层第92层(904.9hPa,0代表顶层)为近地层,第75～92层(515.7～904.9hPa,即500hPa以下)各层O3体积混合比之和代表对流层中下层O3水平;各城市O3垂直廓线范围取该城市代表经纬度±0.1°,此范围内包含城市和乡村,可以代表该城市O3总体水平.

由图8可知,2007～2020年汾渭平原NO2TVCD变率为(-1.5±0.6)%/a,NO变率为(-4.8±1.1)%/a,NO2TVCD降幅低于NO排放降幅的1/3.2018年前NO2TVCD与NO排放变化趋势相对吻合,但2018～2019年(因2020年NO排放数据不全,分时段分析时不考虑)NO变率为(-16.6±7.0)%/a,NO2TVCD变率仅为(-0.3±4.1)%/a,尤其是2018年NO持续下降时NO2TVCD反而上升,与前文2.2和2.3节结论一致.

与此对应,2007～2020年汾渭平原对流层中下层O3变率为(-0.2±0.2)%/a,仅为NO2TVCD降幅的1/7,其变化趋势与NO2及NO排放差异亦较大.而近地层O3变率为(0.8±0.1)%/a,不降反升.对流层O3光化学生成量和生成速率主要受NO、挥发性有机物(VOCs)的体积分数及它们比值VOCs/NO的影响[6,46-47],该比值可反映O3生成对NO或VOCs敏感,当O3生成处于VOCs敏感区时,降低NO反而会使O3上升[48].因此汾渭平原O3随NO变化很小,部分时段甚至随NO降低而升高,说明汾渭平原对流层O3生成基本处于VOCs控制区或者VOCs～NO过渡区,这与Wang等[30]和张鸿宇等[49]结论一致.

汾渭平原NO2TVCD降幅远低于NO减排幅度,部分时段甚至不降反升.一方面,从NO2TVCD的反演来看,由于大气散射,卫星对于自由对流层NO2的探测灵敏度远高于边界层,从地表至自由对流层,大气散射权重平均增加了4倍[32],反演中引入对流层大气质量因子(AMF)纠正该影响,对于大陆源区,因NO2先验廓线、地表反照率、气溶胶和云参数的不确定性导致AMF成为NO2TVCD反演的主要误差[50-51].另一方面,从本文运用的NO排放估算清单来看,DECSO中的化学传输模型CHIMERE垂直方向共8层至500hPa,为了使其模拟结果与OMI反演结果可比,利用全球化学传输模式TM5模拟出的2003～2008年平均柱浓度将CHIMERE垂直方向延伸至对流层顶[35,52],一定程度影响NO排放估算的不确定性.因此,NO2TVCD反演和NO排放估算自身的不确定性,是影响二者变化趋势差异的原因之一.

图8 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD、NOx排放、对流层中下层O3(500hPa以下)、近地层O3相对2007年的变化趋势

对应数值为各物理量年变率(均值±标准偏差)

此外,Silvern等[53]利用GEOS-Chem模式研究了2005～2017年美国NO人为源排放持续下降,而OMI NO2TVCD的变化在2009年后却趋于平缓的问题,结果表明随着NO人为源减排,NO自然源对NO2TVCD的相对贡献不断上升,导致NO2TVCD与NO人为源减排变化趋势不一致;NO自然源的影响在乡村夏季最大(夏季闪电和土壤排放大量NO),城市冬季最小;研究还指出,自由对流层NO背景值对NO2TVCD的贡献在人为源为主的地区影响较小,但在人为源大幅减排、以自然源为主的地区贡献较大.

汾渭平原NO2TVCD高于全国均值,属于NO人为源排放高值区,2.2节中也指出2013年后NO人为源削减但夏季NO2TVCD低百分位却上升,可能与对流层NO自然源的上升有关,为了验证这一猜想,本文进一步用Silvern等[53]的方法区分出自然源的相对贡献.以每年NO排放最高的10%格点代表该年的城市排放,其余90%格点代表乡村排放(计算验证显示NO排放第90百分位明显高于第85百分位,因此可以代表显著的高排放区域,即城市排放水平),同时将对应的夏季和冬季NO排放分别计算.因缺少2020年夏季NO排放数据,此处只分析2007～2019年.

图9 汾渭平原2007～2019年城市和乡村、夏季和冬季的NO2TVCD、NOx排放相对2007年的变化趋势

由图9可以看出,2007～2019年冬季NO2TVCD与NO排放变化趋势的一致性明显优于夏季,而冬季以人为源排放为主,说明汾渭平原夏季受不确定性较强的NO自然源影响更大.城市NO2TVCD变率与NO排放变率远比郊区接近,尤其是城市冬季,NO减排可以很好地体现于NO2TVCD的下降,城市夏季二者变率也较接近,只是NO排放变率的均值略小而标准偏差较大,但NO2TVCD仍处于NO变化范围内.NO2TVCD变率与NO排放变率间的差异,在城市冬季最小,乡村夏季最大,与Silvern等[53]基于OMI反演值和GEOS-Chem模拟值间差异的结论类似,说明汾渭平原NO2TVCD降幅远小于NO减排幅度,很大程度上可能与人为NO大量减排的背景下,对流层NO自然源的贡献大且相对贡献在不断上升有关,但Silvern等[53]的结论有该国基于飞机观测的自由对流层NO2背景值及模式敏感性试验佐证,本文还需进一步加深对汾渭平原自由对流层NO的认知才可作确定性结论.可以肯定的是,汾渭平原城市高排放区NO2TVCD与NO排放的趋势及变率高度接近,而乡村差异较大,说明在汾渭平原城市高排放区进行NO减排对于降低NO2有重要作用,而乡村地区受NO自然源影响较大,人为减排收效不明显.

3 结论

3.1 汾渭平原NO2TVCD存在3个高值中心,分别为晋中-吕梁一带、临汾、洛阳-西安一带;NO2TVCD于2012年达峰,峰值为(9.8±4.6)×1015molec/cm2,2013年后基本呈现逐年下降趋势;2007～2020年汾渭平原NO2TVCD变率为-0.8×1015～0.02× 1015molec/(cm2·a),大部分区域NO2TVCD下降,洛阳降幅最大,目前汾渭平原NO2TVCD高于全国平均水平,低于京津冀和长江三角洲地区.

3.2 汾渭平原NO2TVCD冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低,冬季约为夏季3.6倍;2013年后不同季节NO2TVCD呈现出一致的下降趋势,降幅冬季>春季>夏季>秋季,其中2007～2012年冬季峰值浓度达到34.1×1015molec/cm2,2018～2020年降至25.6× 1015molec/cm2;各季NO2TVCD高百分位降幅大于低百分位,NO2TVCD并非随NO人为源减排单调下降,夏季NO2TVCD低值上升.

3.3 汾渭平原2007～2020年NO2TVCD 变率为(-1.5±0.6)% /a,NO变率为(-4.8±1.1)% /a,NO2TVCD降幅低于NO排放降幅的1/3;对流层中下层O3变率为(-0.2±0.2)% /a,仅为NO2TVCD降幅的1/7,其变化趋势与NO2TVCD及NO排放差异亦较大,近地层O3变率为(0.8±0.1)%/a,不降反升,汾渭平原对流层O3生成基本处于VOCs控制区或者VOCs～NO过渡区,NO减排无法降低对流层O3.

3.4 汾渭平原NO2TVCD变率与NO排放变率间的差异,在城市冬季最小,乡村夏季最大;NO2TVCD降幅远小于NO减排幅度,很大程度上可能与人为NO大量减排的背景下,对流层NO自然源的贡献大且相对贡献不断上升有关,但还需进一步验证;汾渭平原城市高排放区NO减排对降低NO2有重要作用,乡村地区受NO自然源影响较大,人为减排收效不明显.

[1] Compernolle S,Verhoelst T,Pinardi G,et al. Validation of Aura-OMI QA4ECV NO2climate data records with ground-based DOAS networks: The role of measurement and comparison uncertainties [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2020,20:8017-8045.

[2] Stevenson D S,Young P J,Naik V,et al. Tropospheric ozone changes,radiative forcing and attribution to emissions in the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP) [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2013,13:3063-3085.

[3] Li K,Jacob D J,Shen L,et al. Increases in surface ozone pollution in China from 2013to 2019:anthropogenic and meteorological influences [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2020,20:11423-11433.

[4] Myhre G,Shindell D,Bréon F-M,et al. Anthropogenic and natural radiative forcing,in: Climate Change 2013: The physical science basis. contribution of Working Group I to the fifth assessment report of the intergovernmental panel on climate change [C]. edited by: Stocker T F,Qin D,Plattner G-K,et al. Cambridge University Press,Cambridge,UK and New York,NY,USA,2013.

[5] Seinfeld J H,Pandis S N. Atmospheric chemistry and physics: from air pollution to climate change [M]. Wiley,New Jersey,USA,2016.

[6] 唐孝炎,张远航,邵 敏.大气环境化学[M]. 北京:高等教育出版社,2006:58-61.

Tang X Y,Zhang Y H,Shao M. Atmospheric environmental chemistry [M]. Beijing: Higher Education Press,2006:58-61.

[7] Liu F,Beirle S,Zhang Q,et al. NOlifetimes and emissions of cities and power plants in polluted background estimated by satellite observations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2016,16:5283- 5298.

[8] Barré J,Petetin H,Colette A,et al. Estimating lockdown-induced European NO2changes using satellite and surface observations and air quality models [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21: 7373-7394.

[9] Liu X,Mizzi A P,Anderson J L,et al. The potential for geostationary remote sensing of NO2to improve weather prediction [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21:9573-9583.

[10] Petetin H,Bowdalo D,Soret A,et al. Meteorology-normalized impact of the COVID-19lockdown upon NO2pollution in Spain [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2020,20:11119-11141.

[11] WHO. Health aspects of air pollution with particulate matter,ozone and nitrogen dioxide [C]. World Health Organization,Bonn,Germany,2003.

[12] Lelieveld J,Evans J S,Fnais M,et al. The contribution of outdoor air pollution sources to premature mortality on a global scale [J]. Nature,2015,525:367-371.

[13] van Der A R J,Peters D H M U,Eskes H,et al. Detection of the trend and seasonal variation in tropospheric NO2over China [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere,2006,111(D12),D12317,https: //doi.org/10.1029/2005JD006594.

[14] Zhang X Y,Zhang W T,Lu X H,et al. Long-term trends in NO2columns related to economic developments and air quality policies from 1997 to 2016 in China [J]. Science of the Total Environment,2018,639:146-155.

[15] Bauwens M,Compernolle S,Stavrakou T,et al. Impact of coronavirus outbreak on NO2pollution assessed using TROPOMI and OMI Observations [J]. Geophysical Research Letters,2020,47(11),e2020GL087978,https://doi.org/10.1029/2020GL087978.

[16] Li J,Wang Y,Zhang R,et al. Comprehensive evaluations of diurnal NO2measurements during DISCOVER-AQ 2011: Effects of resolution-dependent representation of NOemissions [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21:11133-11160.

[17] 程良晓,陶金花,余 超,等.高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪对流层NO2柱浓度遥感反演研究 [J]. 遥感学报,2021,25(11): 2313-2325.

Cheng L X,Tao J H,Yu C,et al. Tropospheric NO2column density retrieval from the GF-5EMI data [J]. National Remote Sensing Bulletin,2021,25(11):2313-2325.

[18] Georgoulias A K,van der A R J,Stammes P,et al. Trends and trend reversal detection in 2decades of tropospheric NO2satellite observations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2019,19:6269- 6294.

[19] Fan C,Li Z,Li Y,et al. Variability of NO2concentrations over China and effect on air quality derived from satellite and ground-based observations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21:7723- 7748.

[20] Krotkov N A,McLinden C A,Li C,et al. Aura OMI observations of regional SO2and NO2pollution changes from 2005 to 2015 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2016,16:4605-4629.

[21] Chen M,Gong Y,Li Y,et al. Population distribution and urbanization on both sides of the Hu Huanyong Line:Answering the Premier’s question [J]. Journal of Geographical Sciences,2016,26:1593-1610.

[22] Zheng Z,Yang Z,Wu Z,et al. Spatial variation of NO2and its impact factors in China: An application of sentinel-5P products [J]. Remote Sensing,2019,11(16),1939,https://doi.org/10.3390/rs11161939.

[23] 程韵初,吴 莹.基于OMI资料的中国对流层NO2柱浓度时空变化及其影响因子分析[J]. 地球物理学进展,2020,35(5):1644-1650.

Cheng Y C,Wu Y. Spatiotemporal changes of tropospheric NO2vertical column densities in China based on OMI data and its influencing factors [J]. Progress in Geophysics (in Chinese),2020,35(5):1644-1650.

[24] 肖钟湧,谢先全,陈颖锋,等.粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析[J]. 中国环境科学,2020,40(5):2010-2017.

Xiao Z Y,Xie X Q,Chen Y F,et al. Temporal and spatial characteristics and influencing factors of NO2pollution over Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area,China [J]. China Environmental Science,2020,40(5):2010-2017.

[25] 燕 丽,贺晋瑜,杨晓玥,等.2005～2018年河南省NO2柱浓度变化特征[J]. 中国环境科学,2020,40(10):4259-4264.

Yan L,He J Y,Yang X Y,et al. Variation of NO2column concentration over Henan province in 2005～2018 [J]. China Environmental Science,2020,40(10):4259-4264.

[26] 马 超,巨天珍,温 飞,等.基于甘肃省卫星遥感的对流层NO2时空变化[J]. 中国环境科学,2020,40(3):956-966.

Ma C,Ju T Z,Wen F,et al. Temporal and spatial variation of tropospheric NO2based on satellite remote sensing in Gansu Province [J]. China Environmental Science,2020,40(3):956-966.

[27] 苏锦涛,张成歆,胡启后,等.基于卫星高光谱遥感的2007年～2017年新疆地区大气NO2时空变化趋势分析[J]. 光谱学与光谱分析,2021,41(5):1631-1638.

Su J T,Zhang C X,Hu Q H,et al. Analysis of spatial and temporal change of Xinjiang NO2in 2007～2017 based on satellite hyperspectral remote sensing [J]. Spectroscopy and Spectral Analysis,2021,41(5): 1631-1638.

[28] Li K,Jacob D J,Shen L,et al. Increases in surface ozone pollution in China from 2013 to 2019: anthropogenic and meteorological influences [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2020,20:11423- 11433.

[29] Ma X,Huang J,Zhao T,et al. Rapid increase in summer surface ozone over the North China Plain during 2013～2019: a side effect of particulate matter reduction control? [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21:1-16.

[30] Wang W,van der A R,Ding J,et al. Spatial and temporal changes of the ozone sensitivity in China based on satellite and ground-based observations [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21: 7253-7269.

[31] 中华人民共和国生态环境部.2020中国环境生态公报[Z]. (2022- 01-20). http://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202105/P02021 0526572756184785.pdf.

Ministry of Ecology and Environment of the People’s Republic of China. China's Ecological Environment communique of 2020 [Z],http://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202105/P020210526572756184785.pdf,(last access:20January 2022).

[32] Krotkov N A,Lamsal L N,Celarier E A,et al. The version 3OMI NO2standard product [J]. Atmospheric Measurement Technique,2013,10:3133-3149.

[33] Wenig M O,Cede A M,Bucsela E J,et al. Validation of OMI tropospheric NO2column densities using direct-Sun mode Brewer measurements at NASA Goddard Space Flight Center [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere,2008,113(D16S45),http://doi.org/ 10.1029/2007JD008988.

[34] Krotkov N A,Lamsal L N,Marchenko S V,et al. OMNO2README Document,Data Product Version 4.0,Document Version 9.0 [EB/OL]. https://acdisc.gesdisc.eosdis.nasa.gov/data/Aura_OMI_Level3/OMNO2d.003/doc/README.OMNO2.pdf.

[35] Ding J,van der A R J,Mijling B,et al. Space-based NOemission estimates over remote regions improved in DECSO [J]. Atmospheric Measurement Technique,2017,10:925-938.

[36] Ding J,van der A R J,Mijling B,et al. Maritime NOemissions over Chinese seas derived from satellite observations [J]. Geophysical Research Letters,2018,45:2031-2037.

[37] Barnet C,Manning E,Rosenkranz P,et al. AIRS level 2algorithm theoretical basis document,Version 4.0 [EB/OL]. https://disc.gsfc. nasa.gov/information/documents?title=AIRS%20Documentation.

[38] Manning E,Kahn B,Fetzer E J,et al. AIRS/AMSU/HSB Version 7Level 2Product User Guide,Document Version 1.0.1 [EB/OL]. https://disc.gsfc.nasa.gov/information/documents?title=AIRS%20Documentation.

[39] Kahn B,Manning E,Blaisdell J,et al. AIRS/AMSU/HSB Version 7Level 2Quality Control and Error Estimation,Document Version 0.3.1 [EB/OL]. https://disc.gsfc.nasa.gov/information/documents?title =AIRS%20Documentation.

[40] Duncan B N,Lamsal L N,Thompson,A M,et al. A Space-based,high-resolution view of notable changes in urban NOpollution around the world (2005～2014) [J]. Journal of Geophysical Research- Atmosphere. 2016,121:976-996.

[41] van der A R J,Mijling B,Ding J,et al. Cleaning up the air: effectiveness of air quality policy for SO2and NOemissions in China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2017,17:1775-1789.

[42] Ding J,van der A R J,Eskes H J,et al. NOemissions reduction and rebound in China due to the COVID-19 crisis [J]. Geophysical Research Letters,2020,46,e2020GL089912,https://doi.org/10.1029/ 2020GL089912.

[43] Wang C J,Wang T,Wang P C. The spatial-temporal variation of tropospheric NO2over China during 2005 to 2018 [J]. Atmosphere,2019,10(8):444.

[44] Christian H J,Blakeslee R J,Boccippio D J,et al. Global frequency and distribution of lightning as observed from space by the Optical Transient Detector [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere,2003,108(D1):4005,http://doi.org/10.1029/2002JD002347.

[45] Yienger J J,Levy II H. Empirical model of global soil-biogenic NOemissions [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere,1995,100(D6):11447-11464.

[46] Li R,Xu M,Li M,et al. Identifying the spatiotemporal variations in ozone formation regimes across China from 2005 to 2019 based on polynomial simulation and causality analysis [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2021,21:15631-15646.

[47] Seinfeld J H. Urban air pollution: State of the science [J]. Science,1989,243:745-752.

[48] Kleinman L. Low and high NOtropospheric photochemistry [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere,1994,99:16831-16838.

[49] 张鸿宇,王 媛,卢亚灵,等.我国臭氧污染控制分区及其控制类型识别[J]. 中国环境科学,2021,41(9):4051-4059.

Zhang H Y,Wang Y,Lu Y L,et al. Identification of ozone pollution control zones and types in China [J]. China Environmental Science,2021,41(9):4051-4059.

[50] Boersma K F,Eskes H J,Dirksen R J,et al. An improved tropospheric NO2column retrieval algorithm for the Ozone Monitoring Instrument [J]. Atmospheric Measurement Technique,2011,4:1905-1928.

[51] Lorente A,Folkert Boersma K,Yu H,et al. Structural uncertainty in air mass factor calculation for NO2and HCHO satellite retrievals [J]. Atmospheric Measurement Technique,2017,10:759-782.

[52] Ding J,van der A R J,Mijling B,et al. NOemission estimates during the 2014 Youth Olympic Games in Nanjing [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2015,15:9399-9412.

[53] Silvern R F,Jacob D J,Mickley L J,et al. Using satellite observations of tropospheric NO2columns to infer long-term trends in US NOemissions: The importance of accounting for the free tropospheric NO2background [J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2019,19:8863- 8878.

Long-term trends of tropospheric NO2over the Fenwei Plain of China based on OMI data.

CHEN Ling1,2,YAN Shi-ming1,2,NI Cheng-cheng3,ZHU Ling-yun1,2*,XIAO Hui4,5,WANG Yan1,WANG Wen-ya1,HE Jie-ying1,GUO Wei1

(1.Shanxi Institute of Meteorological Science,Taiyuan 030002,China；2.Wutaishan Cloud Physics Field Experiment Base,China Meteorological Administration,Taiyuan 030002,China；3.Chengdu Weather Modification Center,Chengdu 611100,China；4.Key Laboratory of Cloud-Precipitation Physics and Severe Storms,Institute of Atmospheric Physics,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100029,China；5.School of Earth and Planetary Sciences,University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China).,2022,42(8)：3492～3501

This study explored the long-term trends of NO2tropospheric vertical column density (NO2TVCD) and its responses to NOemissions,as well as their impacts on the lower tropospheric O3over the Fenwei Plain of China. The long-term observations from 2007 to 2020 used here consist of: NO2TVCD data of Ozone Monitoring Instrument (OMI) OMNO2d,NOemissions of European Quality Assurance for Essential Climate Variables project (QA4ECV) products by Daily Emission estimation Constrained by Satellite Observations (DECSO) algorithm,and ozone (O3) vertical profile data of Atmospheric Infrared Sounder instrument (AIRS) AIRS2SUP. The results showed that: (1) NO2TVCD peaked at (9.8±4.6)×1015molec/cm2in 2012,then tended to decline generally after 2013; (2) NO2TVCD was higher by 260% in winter than in summer; (3) The variations in NO2TVCD were not exactly consistent with the anthropogenic mitigation of NOemissions but increased in Summer at its lower percentiles with a rate of (-1.5±0.6)% /a (less than a third of the reduction in NOemissions),which was probably due to the large contribution of natural sources of tropospheric NOand its increasing relative contribution under the background of massive anthropogenic NOemissions mitigation; (4) The O3variability was (-0.2±0.2)% /a in the middle-lower troposphere and (0.8±0.1)% /a in the near surface,indicating that the tropospheric O3generation in the Fenwei Plain was basically within the VOCs-limited or VOCs-NOtransitional regimes,and the anthropogenic NOemissions reduction could not reduce the tropospheric O3; (5) The anthropogenic NOemission reduction could effectively reduce NO2in urban high emission areas,but in the rural areas where natural NOsources dominated. Generally,the efficiency of the anthropogenic NOemissions reduction was not significant over the Fenwei Plain.

Fenwei Plain；OMI；tropospheric；NO2；pollution characteristics

X511

A

1000-6923(2022)08-3492-10

2022-01-31

国家重点研发计划(2019YFC1510301,2019YFC1510304);山西省基础研究计划(20210302124202);山西省自然科学基金资助项目(201901D111465);山西省重点研发计划(201903D321006);山西省气象局面上项目(SXKMSDW20226309,SXKMSDW20226325)

* 责任作者,博士,正高级工程师,zhlyun@126.com

陈 玲(1988-),四川南充人,工程师,硕士,主要从事大气环境与大气遥感研究.发表论文10余篇.