低频振动下铀尾砂氡析出机理研究

张桂锋,赵 勇,2

(1.南华大学 资源环境与安全工程学院,湖南 衡阳 421001;2.中国原子能科学研究院,北京 100000)

0 引 言

我国核工业发展产生的大量铀尾砂具有极高的镭含量[1-2]，赋存的226Ra衰变能产生大量的氡原子[3]，长期吸入氡及其子体容易诱发肺癌[4-5]。铀尾矿库是铀尾砂集中处理的地方，在长达千年的时间尺度内，铀尾矿库将受到各种人类活动，甚至突发极端地震所引起的低频振动[6-7]。铀尾砂又是氡析出的源头，因此，研究铀尾砂在振动作用下，氡的内在析出机理，对改进控氡措施极具意义。

目前，众多国内外学者对控氡方法的研究，多集中在覆盖材料的种类及其参数等方面。H.A.A.Ghany等[8]、叶维荣等[9]研究了不同覆盖材料，对铀尾矿库氡析出的影响；谭凯旋等[10]基于分形理论，研究了覆盖材料的粒度分布分形特征，对尾矿库氡析出的影响；徐卫东等[11]开展了覆盖材料压实度对铀尾矿库氡析出的影响；黄建兵、周芙蓉等[12-13]对降氡效果最好的覆土厚度进行了研究；谢腾飞等[14]开展了铀尾矿库滩面覆盖材料中，黏土压实度和含水率参数变化对降氡效果的影响研究。前人的控氡研究，大多是建立在未受扰动的工程背景下，通过改变覆盖材料及其参数展开的。关于在振动作用下，铀尾砂对氡析出影响的研究并不多。虽然Z.Cai等[15]研究了低频振动对类铀矿岩氡析出规律的影响，李向阳等[16]研究了在TVU耦合作用下砂岩型类铀矿岩的氡析出规律，但是都集中于研究块状类铀矿岩的氡析出规律，与铀尾砂小颗粒散体大量堆积的情形相比，在析出途径上有很大区别。袁劲帆等[17]开展了振动作用下，铀尾矿库覆盖层滩面氡析出规律的研究，但是并未对氡析出的内在机理进行分析。

由此可知，目前针对铀尾砂在振动作用下，氡析出的研究并不多。因此，本文以铀尾砂为研究对象，在分析频率、振幅、温度和含水率对氡析出规律的影响的基础上，研究氡析出的内在机理，为控氡方法的优化提供一定的理论依据。

1 振动试验及数据处理方法

1.1 试验方案

试验采用控制变量法，即分别以频率、振幅、含水率、温度四个影响因素为变量。振动试验均持续300 min。试验中，令输出功率为1.5 W之时的振幅为A，通过功率放大器成倍数地调节输出电流，以达到振幅成倍的增大(见表1)。

表1 试验方案

1.2 试验装置

试验装置由激振系统、析出系统、检测系统3部分组成，如图1所示。

图1 振动氡析出测试装置

激振系统：主要包括温度控制器、HY5872A型功率放大器、YE1311型扫频信号发生器、JZQ-20型电动式激振器。其中，电动式激振器和析出罐通过螺杆相连，由激振器带动螺杆对析出罐及其支架施加激振力。

析出系统：主要由析出罐、包裹于析出罐四周的加热丝和用于固定析出罐的支架组成。析出罐是内部尺寸为Φ130 mm×210 mm、材质为304不锈钢的圆柱形密封容器。顶盖为橡胶圈密封法兰盖，法兰盖上装有温度传感器与温度控制器相连，用于监控加热温度。析出罐通过支架与底座相连。

检测系统：析出罐通过密封的橡胶导气管经过管道开关、干燥剂、过滤器与RAD-7测氡仪相连。气体从进气孔进入，流经析出罐内腔经管道到达RAD-7测氡仪，然后排向大气。

1.3 试验过程

筛选粒径为0.15 mm到0.55 mm的铀尾砂，充分混合均匀后，按照单一变量的原则制备400 g的试样若干。400 g试样装入析出罐的初始堆积深度为2.5 cm。

为了还原真实的自然环境对铀尾砂中氡迁移的影响，采用开环的形式进行氡测量，过程如下：

1)装入试样并拧紧密封盖，依次打开进气阀和管道开关，并将试样加热至试验温度。

2)温度稳定后，打开RAD-7测氡仪，净化15 min，以便排出测试系统残留氡气并将湿度降至10%以下。

3)调节功率放大器和扫频信号发生器，设定试验所需的频率和振幅。

4)将RAD-7测氡仪设置为“sniff”模式，用来跟踪析出罐内快速变化的氡浓度。振动开启的同时，RAD-7测氡仪开始测氡浓度。每次测量时间为20 min，测量循环次数为15次，总共300 min。

5)分析不同变量下，析出的累积氡浓度值，计算氡析出率。

1.4 数据处理

铀尾砂表面氡析出率用下式计算[18-19]：

(1)

式中：C为铀尾砂的表面氡浓度，Bq/m3；C0为析出罐中的初始氡浓度，Bq/m3；t为振动试验时间，s；J为铀尾砂表面氡析出率，Bq/(m2·s)；S为试样析出面积，m2；V为析出罐净空间体积，m3；Gv为析出罐内的通风流量，0.016 7 L/s；λ为氡衰变常数，2.1×10-6s-1；Rc为氡的抗扩散率和泄漏率之和，s-1。

将式(1)移项变换得:

(2)

求解微分方程有：

(3)

其中M为积分常数。对式(3)进行积分有，

(4)

由式(1)可知，边界条件：t=0时C=C0，所以积分常数M解得：

(5)

由于试验以开环的方式测定氡析出率，氡的抗扩散率和泄漏率之和Rc可认为是0 s-1，故铀尾砂的表面氡浓度可表示为：

(6)

(7)

经RAD-7测定，实验室大气中的氡浓度值相较于试验时样品的表面氡浓度值非常小，且析出罐直接又与大气相连，所以可认为C0=0 Bq/m3。因此，铀尾砂表面氡析出率可表示为：

(8)

2 振动结果与分析

2.1 振动频率对氡析出的影响

图2可知，振动作用明显加剧了铀尾砂的氡析出，随着振动时间的增加，累积氡浓度均近似线性增长。而且，频率越快累积氡浓度越大，10 Hz、20 Hz、30 Hz的累积氡浓度与静置时的368.9 Bq/m3相比增大了约524.3 Bq/m3、831.05 Bq/m3、1 161.6 Bq/m3。

图2 不同频率作用下的累积氡浓度

通过式(8)计算不同频率作用下15个测量循环内的瞬时氡析出率，将瞬时氡析出率进行平均处理，得到如图3所示结果。由图3可知，振动作用增大了铀尾砂的平均氡析出率。随着频率的加快，平均氡析出率近似线性增长，振动频率为30 Hz时的平均氡析出率达到0.998 4 Bq/(m2·s)，约为静置时0.254 6 Bq/(m2·s)的3.9倍。

图3 不同频率作用下的平均氡析出率

铀尾砂颗粒在振动过程中，小颗粒铀尾砂下沉，大颗粒上移，使原本密实的铀尾砂愈发疏松，且频率越快效果越明显[20]。此外，频率越快，铀尾砂颗粒获得的动能就越大，颗粒间及颗粒与析出罐内壁的摩擦、碰撞越剧烈，导致颗粒内部孔隙、裂纹增多，氡在晶格中的反冲路程得到了缩短，降低了成为自由氡所必需的反冲能量。同时，氡动能的增大，反冲能力得到增强，加剧氡析出。

2.2 振幅对氡析出的影响

图4可知，随着振动时间的增加，累积氡浓度均近似线性增长。振动作用加剧了铀尾砂的氡析出，但振幅大于A后，增大振幅却能相对抑制氡的析出。

图4 不同振幅作用下的累积氡浓度

通过式(8)计算不同振幅作用下15个测量循环内的瞬时氡析出率，将瞬时氡析出率进行平均处理，得到如图5所示结果。从图5中可知，振动作用增大了铀尾砂的平均氡析出率；振幅小于A时，增大振幅平均氡析出率增大；振幅大于A小于5A时，振幅增大平均氡析出率近似线性减小。当振幅为A和5A时对应的平均氡析出率分别为1.162 7 Bq/(m2·s)和0.564 5 Bq/(m2·s)，相对于静置情况下的平均氡析出率约增大了3.6倍和1.2倍。

图5 不同振幅作用下的平均氡析出率

当振幅小于A时，振动作用导致铀尾砂堆松散程度增加，振幅增大，有利于氡原子从颗粒间隙中逸出。但是，当振幅大于A时，振动中铀尾砂颗粒间的相对运动随振幅的增大而加剧，反复的摩擦致使铀尾砂颗粒越来越光滑，进而促使颗粒间越来越密实，堵塞了原有的一些气流通道，阻碍氡的逸出。

2.3 振动下温度对氡析出的影响

图6可知，随着振动时间的增加，累积氡浓度均近似线性增长。振动作用下，温度为35 ℃、40 ℃、45 ℃、50 ℃时，相对30 ℃(10 Hz)而言，累积氡析出量增大了约5.1%、20.3%、35.7%、44.9%，相对30 ℃(0 Hz)约增大了1.5倍、1.9倍、2.3倍、2.5倍。由此可知，振动作用下，温度升高，累积氡浓度不断增大。而且，温度和振动共同作用于铀尾砂时，累积氡浓度增大得更多，说明二者的共同作用加剧了铀尾砂的氡析出。

图6 振动作用下不同试验温度时的累积氡浓度

通过式(8)计算振动作用下不同试验温度时15个测量循环内的瞬时氡析出率，将瞬时氡析出率进行平均处理，得到如图7所示结果。由图7可知，振动作用下，铀尾砂平均氡析出率，随着温度的升高近似线性增长，与张忠相等[21]、董魁等[22]的研究结果类似。温度为50 ℃时平均氡析出率达到最大，为0.875 2 Bq/(m2·s)，约为30 ℃(10 Hz)的1.6倍、静置时的3.4倍。

图7 振动作用下不同温度时的平均氡析出率

振动作用，促使铀尾砂产生更多的次生孔隙和裂纹，孔隙率变大，氡原子扩散的路径增多，对氡原子的扩散阻碍作用减弱，扩散系数增大，加剧氡析出。此外，温度升高，将增强氡在铀尾砂中的扩散能力，微孔、裂隙中的气体在振动的同时受热膨胀、分子热运动加剧，导致氡局部的瞬间积聚，与颗粒外部形成一定的孔隙压、浓度差，增强氡在微孔、裂隙中的扩散迁移能力。此外，温度升高，导致氡在孔隙中的溶解度降低，氡的析出能力增强[23]，所以，振动下温度升高，平均氡析出率近似线性增大。

2.4 振动下含水率对氡析出的影响

图8可知，随着振动时间的增加，累积氡浓度均近似线性增长。振动作用下，含水率的增大，累积氡浓度先增大后减小，15%时最大。相较于含水率为5%(0 Hz)，振动和湿度共同作用于铀尾砂时累积氡浓度增大得更多，说明二者共同作用加剧了铀尾砂的氡析出。

通过式(8)计算振动作用下不同含水率时15个测量循环内的瞬时氡析出率，将瞬时氡析出率进行平均处理，得到如图9所示结果。从图9中可知，振动作用下，含水率增大，铀尾砂平均氡析出率先增大后减小，与叶勇军等[24]、F.Fournier等[25]、A.Sakoda等[26]的研究结果类似。含水率为15%时，平均氡析出率最大，为1.200 3 Bq/(m2·s)，约是5%(10 Hz)的2.2倍，是静置时的4.7倍。

图9 振动作用下不同含水率时的平均氡析出率

温度升高，氡在铀尾砂颗粒上的物理吸附减少[26]，增强了氡的射气能力，并使氡的热运动加剧，增大氡的反冲能量。部分氡原子从铀尾砂颗粒的晶格反冲到微孔、裂隙中时仍有剩余能量，氡原子会继续向着相邻晶格运动，导致氡原子镶嵌进入邻近的晶格中成为束缚氡。但是，当含水率小于15%时，孔隙水将耗掉氡原子巨大的动能，将氡原子滞留在微孔、裂隙中成为自由氡，孔隙水增强氡的射气能力成为主导。与此同时，振动作用增大微孔隙、裂纹，缩短氡在晶格中反冲路程的同时，为氡原子在微孔裂隙水中的反冲提供了更大的缓冲区，获得更多的自由氡，加剧氡析出。含水率越大，平均氡析出越大。但是，含水率大于15%时，孔隙水阻碍氡扩散成为主导，阻碍氡逸出。含水率增大时，平均氡析出率减小。

3 结 论

1)频率加快，铀尾砂颗粒间愈发疏松、颗粒裂隙增多缩短氡反冲路程，导致氡析出加剧，平均氡析出率近似线性增长。

2)振幅小于A时，振动作用导致铀尾砂堆松散程度增加，有利于氡原子从颗粒间隙中逸出；振幅大于A时，振幅增大，铀尾砂颗粒在振动中反复摩擦变得愈发光滑，颗粒间愈发密实，填堵原有气流通道，氡析出减弱，平均氡析出率近似线性减小。

3)振动下温度升高，铀尾砂颗粒内外形成孔隙压、浓度差，氡的热运动加剧，导致平均氡析出率近似线性增长。

4)振动下含水率增大，平均氡析出率先增大后减小，15%时的平均氡析出率最大。这是因为含水率小于15%时，孔隙水增强氡射气成为主导，捕获了更多的自由氡，加剧氡析出；含水率大于15%时，孔隙水阻碍氡扩散成为主导，减弱氡析出。