贺 阳,刘骁凡,胡 浪,廖家汉,吴庆霞
(1.中国建筑科学研究院有限公司,北京 100013;2.贵州省公路工程集团有限公司,贵州 550000;3.贵州省交通规划勘察设计研究院股份有限公司,贵州 550081)
核安全是国家安全的重要组成部分,半个多世纪以来,中国核能和核技术事业稳步发展,放射性污染防治稳步推进。核能在优化能源结构、保障能源安全、促进污染减排、应对气候变化等方面发挥了重要作用,核技术在工业、农业、国防、医疗和科研等领域得到广泛应用,有力推动了国民经济的发展。但是其核辐射的安全问题仍是困扰其进一步发展的关键。众所周知,原子核反应产生的大量如α、β、γ、X射线和中子射线能够诱发多种人类疾病以及诱发动植物基因突变,危害其生长,而且潜伏期长,短时间内无法得知。因此,随着核技术的快速发展及广泛应用,辐射防护方面越来越受到人们的重视。
混凝土因其强度高、密度高而被认为是抗辐射的最佳材料之一。而用防辐射混凝土代替普通混凝土,因其表观密度更高、辐射衰减能力更好,可使防护构件的厚度大幅减小,已逐渐成为最为普遍使用的辐射防护建筑材料。
防辐射混凝土对辐射线的屏蔽作用是其最为关键的技术性能,其屏蔽性能的测试验证、模拟计算与影响因素也是当前研究工作中的重点。辐射线的种类很多,一般要防护的射线有α、β、γ、X射线和中子射线。其中,α、β射线穿透能力低,易被吸收,甚至厚度很小的防护材料也能完全挡住它们,因此表面防护材料本身即可防护,从防抗的角度来看可以忽视。在设计中最重要的是要考虑γ射线和中子射线的屏蔽。该文对防辐射混凝土针对γ射线和中子射线的屏蔽性能相关研究进行了总结论述,并对存在问题和后续研究方向进行了分析和展望。
γ射线是一种高能量、高频率的电磁波,穿透能力很强,其波长远比X射线短得多。γ射线的衰减主要是通过电子的弹性碰撞(康普顿效应)、光电效应与电子对的产生而发生。当这些射线在通过某种防护材料时其能量可被减弱,防护材料对γ射线的衰减作用被认为服从Lambert-Beer法则[1]
I=I0e-μρt
式中,I为衰减后的γ射线强度;I0为初始γ射线强度;t为防辐射混凝土试样的质量厚度,g/cm2,也有的公式写为厚度与密度的乘积;μρ为防辐射混凝土的质量衰减系数,通常用于表征材料的γ射线屏蔽性能。
一些研究中使用上式的另一种形式,以线性衰减系数(LAC:linear attenuation coefficient)表征材料的γ射线屏蔽性能
材料的线性衰减系数通常随着材料所含元素的原子序数Z的增大而增大,这是因为高Z材料与高能光子产生更多的电子对,使得光电相互作用增大,特别是对于低能量光子。而高Z材料所对应的即是高密度材料。
可见,从材料宏观性能来看,防护材料的密度愈大,其对γ射线防护性能愈好,或者说实现防护作用所需的厚度愈小。当防护材料具有一定密度和厚度时,γ射线几乎能够完全被吸收。因此,人们在设计γ射线防护混凝土时,通常以混凝土密度作为主要技术指标,多数研究中也直接将防辐射混凝土称之为重混凝土。
为了服务于防辐射混凝土γ射线屏蔽能力的性能设计,一些研究中也进行了防辐射混凝土γ射线屏蔽性能的模拟计算,相关工作主要是基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)针对防辐射混凝土质量衰减系数的模拟计算。防辐射混凝土质量衰减系数可通过下式进行计算[2]
式中,μm为混凝土质量衰减系数;wi为第i个元素的质量分数;μmi为第i个元素的质量衰减系数。
而对于各元素的μmi的计算取值,主要取决于入射射线的光子能量,不同光子能量下元素的质量衰减系数差异很大。根据数学模型的不同,目前通常采用MCNPX、XCOM、XMuDat等不同的数据库与软件进行模拟计算[3]。一些研究中也取用简化统计值进行简易模拟。
针对防辐射混凝土对γ射线屏蔽性能的测试,尤其是其受防辐射混凝土密度或者有效原子序数Z的影响,国外开展了大量的试验研究工作。Lotfi-Omran[4]等采用如图1所示的试验设备测试了不同水胶比的磁铁矿混凝土对不同光子能量的γ射线的屏蔽性能,其测试设备主要包括能量分别为0.662 MeV、1.173 MeV和1.333 MeV的Cs137和Co60辐射源以及Nal(T1)检测器,中间放置一定厚度的防辐射混凝土试件,并以LAC(线性衰减系数)表征防辐射混凝土的γ射线屏蔽能力,其测试数据与Nikbin[5]、Akkurt[6]、Ullu[7]的试验结果对比如图2所示。结果表明,随着防辐射混凝土密度的提高,混凝土在一定光子能量γ射线下的线性衰减系数逐步增大,且呈现出良好的线性正相关,这也印证了防辐射混凝土对γ射线的屏蔽原理。需要注意的是,由于各研究中调整密度的方式和手段有所不同(如Lotfi-Omran是通过调整水胶比改变混凝土密度,Nikbin是通过掺入纳米TiO2改变混凝土密度,而Akkurt则是通过使用重晶石骨料提高混凝土密度),不同密度下混凝土线性衰减系数的变化程度以及线性衰减系数的测试值有所差异。
使用高密度骨料是当前提高混凝土密度以制备防辐射混凝土的主要手段,大量研究也集中在对不同类型的高密度骨料的应用技术以及对其混凝土屏蔽性能提升效果的对比上,主要涉及的包括重晶石、磁铁矿、赤铁矿、褐铁矿等,研究中所采用高密度骨料的技术性能总结如表1。Gencel[8]等人试验测试了不同光子能量射线下,不同赤铁矿比例混凝土的γ射线屏蔽性能,结果显示出高密度赤铁矿混凝土具备更大的线性衰减系数,尤其对于低能量光子,具备更为优异的γ射线屏蔽性能。Esen Y等发现随着褐铁矿骨料掺量的增大,混凝土的吸水率与屏蔽性能提高,但当不调整其配合比参数时,力学性能显著降低,并提出了褐铁矿骨料不宜用于配制高强防辐射混凝土的结论。Ouda A S等研究表明,磁铁矿重混凝土在物理力学性能以及γ射线屏蔽性能方面均高于重晶石与针铁矿重混凝土。廖芹等研究了在单束γ射线照射下不同骨料类型混凝土的屏蔽能力,其认为骨料的密度、金属含量与其屏蔽γ射线能力成正比,并通过MC软件进行了模拟计算。
表1 相关研究针对屏蔽γ射线防辐射混凝土相关研究中所采用的骨料的技术性能
中子射线是由不带电荷的微粒组成,具有高度的穿透能力。当快中子穿过屏蔽材料时,它们最初会因弹性和非弹性散射而变慢,直到它们被降低为低能量,低速中子开始被屏蔽介质吸收或捕获。通常采用宏观去除截面值(∑R,macroscopic removal cross-sections)表征材料对中子的吸收或捕获能力,如下式所示[1]。
式中,N0为初始剂量当量率;N为中子通过样品的剂量当量率;x为样品厚度。
宏观去除截面值代表中子与屏蔽材料相互作用的去除截面,为每一中子通过材料的单位路径长度发生反应的概率。这一概率与中子通量和所考虑物质的同位素密度成正比。可见,高密度材料能够提供更多的发生反应的概率,从而加大对中子的衰减作用,同时轻质元素的存在,特别是含氢材料,由于氢的高去除截面,材料对中子的衰减作用更强。而防辐射混凝土中含有大量的结合水,其中的氢元素对于中子的衰减作用具有积极作用,使得防辐射混凝土成为良好的中子射线屏蔽材料。
宏观去除截面值同样可以基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)按下式进行模拟计算,以用于防辐射混凝土中子屏蔽性能的预测计算。
国外一些学者同时采用试验测试与理论计算的方式研究防辐射混凝土的宏观去除截面值,表现出良好的一致性(表2)。
表2 相关研究中对于宏观去除截面值的测量与模拟计算对比
国外对于防辐射混凝土中子射线屏蔽性能开展了大量的试验研究工作。Oto B[9]等采用241Am-Be作为照射源测量中子剂量表征褐铁矿混凝土中子屏蔽性能。其结果显示,由于褐铁矿的高密度以及所含的大量结晶水,随着褐铁矿骨料用量的增大(N为普通混凝土对照组,FL1至FL3褐铁矿骨料替代普通碎石的比例逐渐增大),防辐射混凝土的密度不仅有所提高,同时H元素质量密度明显增大,通过中子屏蔽测试以及理论计算得到的宏观去除截面值也逐步提高。其试验结果很好地验证了防辐射混凝土的中子屏蔽理论,并且反映出高密度、高结晶水含量的褐铁矿配制防辐射混凝土在中子屏蔽性能方面的应用潜力。
Gencel等[8]对赤铁矿混凝土的中子屏蔽性能进行了试验测量和模拟计算,其研究结果显示,赤铁矿的使用能够明显提高混凝土密度,但并非密度越大的防辐射混凝土的宏观去除截面值越大。这主要是由于赤铁矿掺量提高后,在提高密度的同时,降低了防辐射混凝土的H元素含量,从而导致了防辐射混凝土宏观去除截面值的降低。
可见,对于针对中子射线屏蔽能力的防辐射混凝土,除了考虑密度的提高之外,还需要兼顾其中具备足够的H元素等轻质元素的含量,因此,针对中子射线屏蔽的防辐射混凝土,含有更多结晶水的褐铁矿骨料、蛇纹石骨料,以及含有大量B元素的硼镁矿石等的应用更为普遍,其技术性能总结如表3所示。
表3 相关研究针对屏蔽中子射线防辐射混凝土相关研究中所采用的骨料
从防辐射混凝土屏蔽性能相关的国内外研究现状可以看出,当前对于防辐射混凝土的屏蔽原理已形成理论基础并得到一定程度的试验验证,但由于屏蔽性能测试相关的设备条件较为苛刻,难以在工程普及并形成测试与检测体系。如何在实际工程中根据屏蔽对象或工程设施服役环境,针对性地进行防辐射混凝土屏蔽性能指标体系设计,是目前亟需解决的重要问题。因此,对防辐射混凝土屏蔽性能的模拟计算的研究工作便显得尤为重要。此外,目前对于屏蔽技术与混凝土制备技术的交叉研究方面相对较为欠缺,例如H元素的检测与评价上,目前研究中直接以配合比与组分化学组成直接计算得到,没有考虑到工程服役过程中失水的影响,导致对防辐射混凝土中H元素含量的评价不够合理。另一方面,在配制技术研究中,基于重骨料特性的应用技术研究较少,例如褐铁矿的高吸水率,若不采用针对性的配制技术必然会造成混凝土拌合物状态与力学性能的下降,故对于屏蔽技术与混凝土制备技术的研究在衔接与交叉上需要作为后续工作的重要方向。