煤炭地下气化现场试验进展与启示

2022-03-26 08:19张金华张梦媛陈艳鹏陈振宏陈姗姗薛俊杰
煤炭科学技术 2022年2期
关键词:气化炉气化煤气

张金华,张梦媛,陈艳鹏,陈振宏,陈 浩,东 振,陈姗姗,薛俊杰

(中国石油勘探开发研究院,北京 100083)

0 引 言

煤炭地下气化是指将地层中的煤炭通过适当工程工艺技术,在地下原位进行有控制的不完全燃烧,通过煤的热解以及煤与氧气、水蒸气发生的一系列化学反应,产生CH4、H2、CO 等可燃合成气的过程[1-2]。 作为一种煤原位清洁转化技术,煤炭地下气化变物理采煤为化学采煤,具有安全性高、环境友好、高效等特点[2-3],符合绿色低碳能源发展方向。中国含油气盆地煤系发育,超出煤炭企业井工开采深度、埋深1 000 ~3 000 m 的煤炭资源量就达到3.77×1012t,初步预计可气化煤炭折合天然气资源量为(272 ~332)×1012m3,是常规天然气资源量的3 倍[1]。

近年来,为了探索煤炭地下气化理论与工艺技术,相继实施了一系列现场气化试验,如前苏联的Angren 气化试验[4];美国的Hanna、Hoe Creek、Raw⁃lins、Rocky Mountain、Centralia 气化试验[5-7];加拿大的Swan Hills 气化试验[4];比利时的Thulin 气化试验[4,8];波兰的Wieczorek 气化试验[4];西班牙的El Tremedal 气化试验[4,7,9];澳大利亚的Chinchilla、Bloodwood Creek 气化试验[6,10];南非的Majuba 气化试验[4,11];中国的乌兰察布、新疆鄯善、内蒙古唐家会气化试验等[1,12-13]。

煤炭地下气化试验的实施,不仅证实了煤炭地下气化技术的可行性,还为研究煤炭地下气化的选址、气化工艺、运行控制等提供了大量的第一手资料,使得煤炭地下气化的勘探评价、气化理论与工艺、钻完井工艺、运行控制等都得到了快速发展[2,14,23-25,15-22],从而能更好地回答“煤炭地下气化有利区如何评价”“煤炭地下气化高效气化工艺影响因素”“煤炭地下气化稳定运行控制因素”这3 个关键科学问题。 系统回顾这些煤炭地下气化试验研究的结果,总结了气化选址考虑的要素以及不同埋深条件下粗煤气的组分特征,分析了煤炭地下气化发展方向,希望为我国煤炭地下气化现场试验提供借鉴。

1 前苏联煤炭地下气化试验

前苏联早在19 世纪30 年代就着手开展矿井式煤炭地下气化试验,到1941 年,在Lisichanskaya 等地采用流气化法先后开展了9 次气化试验,并取得了一定的效果。 二战后,在Podmoskovnaya、Angren等地开展了商业化规模的气化部署和试验[6]。 Pod⁃moskovnaya 煤炭地下气化项目到19 世纪70 年代关停,历经超20 a 连续商业化生产,共气化粗煤气约100×108m3。 Angren 地下气化项目位于前苏联(现乌兹别克斯坦)境内,该气化项目主要目的是把该地区的地下褐煤气化成为动力煤气,供给Angren 热力发电站发电使用。 气化区域煤层厚2~28 m,埋深约220 m,煤质为褐煤,煤样收到基工业分析显示灰分、固定碳、挥发分、水分分别为9.2%、39.8%、21.0%和40.0%,元素分析显示C、H、O、N、S 质量分数分别为44.9%、2.8%、9.5%、0.9%和2.8%。 该气化项目始建于1953 年,1961 年完成初始建设,并向Angren 电厂供气,不同气化炉产出气气体组分稍有差异,但可燃组分中以H2占主导,约为20%(表1)。到2000 年实现间断生产超过20 a,累计产气超120×108m3(图1)。 由于气化效率相对较低,同时地区油气资源丰富,煤炭地下气化没有得到规模化发展。

表1 Angren 气化站合成气气体组分Table 1 Syngas gas components in Angren gasification plant

图1 Angren 气化站历年产气情况Fig.1 Gas production over the years in Angren gasification plant

2 美国煤炭地下气化系列试验

美国煤炭地下气化试验在20 世纪70 至90 年代出现过热潮,先后在怀俄明州的Hanna 盆地、Powder River 盆地、Pittsburg seam 盆地、Tono 盆地等开展了一系列的煤炭地下气化试验(表2)[5],由于常规油气开发、页岩革命等,煤炭地下气化更多作为一种战略储备技术。 通过煤炭地下气化系列试验,首创了可控式后退注入点法(Controlled Retracting In⁃jection Point,CRIP)气化工艺,增进了对煤炭地下气化工艺及其与环境相互作用的认识,同时也关注到气化过程中地下水污染等问题,开展了地下水等污染控制研究,并在Rocky Mountain 1 气化项目中成功进行了试验,试验结果显示埋深较大的煤炭地下气化项目能够较好地将污染风险与地面相隔离,这也表明埋深较大的煤炭地下气化项目将在未来更加受到青睐。

1) Hanna 系列气化试验。 1973—1979 年,Laramie 能源研究中心(后更名为Laramie 能源技术中心,LERC/LETC)在Hanna 盆地开展气化试验,针对前苏联的气化工艺进行了评估和优化,以测试反向燃烧连通直井工艺(LVW,Linked Vertical Well),目的是在工艺井间建立高渗透通道。 Hanna 煤炭地下气化试验区位于怀俄明州东南部Hanna 盆地的Hanna 向斜构造,盆地发育上白垩统Medicine Bow组、古新统Ferris 组、古新统-始新统Hanna 组三套地层单元。 区域内煤层发育广泛,在古新统-始新统Hanna 组,砂岩、页岩、砾岩与煤互层,其中发育30 多层厚度大于1.5 m 的煤层,部分单层煤厚达到6~8.5 m,Hanna 气化项目的目标煤层位于Hanna组,单层煤厚1.2 ~9.8 m,埋深0 ~138 m[5],煤质为非膨胀高挥发性C 类烟煤。 期间共开展了HannaⅠ、Hanna Ⅱ(阶段1、2、3)、Hanna Ⅲ和HannaⅣ(阶段A 和B)等多个试验(表2)[5-6,26]。

表2 美国主要煤炭地下气化项目情况(修改自文献[6])Table 2 Major underground coal gasification projects in US (Modified from [6])

续表

通过HannaⅠ气化试验,取得了以下几点认识:当注入井和燃烧区到生产井之间不存在高渗透通道时,正向燃烧不起作用;加砂水力压裂不能建立有效的连通通道;井间反向燃烧能够为正向气化建立足够的渗透通道;生产井应当进行完固井,以避免泄漏;产出气的品质随着气化时间呈下降趋势; UCG技术具有可行性,并为美国长达15 a 的大型、多场址的气化项目铺平了道路。 Hanna 系列试验在各主要方面都基本相似,HannaⅡ、Ⅲ、Ⅳ试验的总体目标是进行气化放大试验,评价其潜力,并开展井与连通模式的试验,确定最大的产气速率和有效的波及面积。 与此同时,Hanna 系列气化试验遇到涌水、顶板坍塌及密闭性等问题,制约其长期规模化试验及商业开发。

2)Rocky Mountain 1 气化试验。 Rocky Mountain 1 气化试验项目位于Hanna 系列试验项目东南方向几百米处,与Hanna 系列试验的目标煤层相同,为低倾角的非膨胀性烟煤,煤层埋深约110 m。 Rocky Mountain 1 气化试验项目是美国UCG 项目中规模最大、最为成功的项目。

气化试验分为线性CRIP、 ELW (Extended Linked Well)两个相邻但独立的模块,均采用水平井进行连通(图2 中ELW 模块包含生产井-3、注入井-3 和注入井-2;CRIP 模块包含注入井-1、生产井-1和生产井-2)。 点火方式采用往直井中注入自燃性硅烷,气化剂为氧气-水蒸气。 ELW、CRIP 两个模块同时开展试验,效果显著(表3)。 试验结果也显示出ELW 不适合深层开发,且浅层也需大量钻井、经济性差;并在试验过程中,遇到产出气中氧气体积浓度过高、气化炉完整性破坏等问题,导致试验关停。

表3 CRIP 和ELW 模块试验统计数据Table 3 Test statistics of CRIP and ELW module

图2 Rocky Mountain 1 气化概念Fig.2 Gasification conceptual map of Rocky Mountain 1

3 欧盟煤炭地下气化试验

欧盟煤炭地下气化研发大致经历了3 个阶段:①1940—1960 年现场试验。 该阶段主要是针对浅层薄煤层,主要利用空气作为气化剂,包括1947 年法国主导的Morocco 气化试验、1948—1950 年比利时的Bois-la-Dame 气化试验、1949—1959 年英国的Newman Spinney 与Bayton 气化试验,但各项目均存在环境影响大、气化工艺低效、产出气品质较低等问题。 ②1980—2000 年现场试验和基于试验的实验室研究阶段。 在此阶段主要开展了Thulin 气化试验、El Tremedal 气化试验等。 ③2010 年以来现场试验和基于试验的实验室研究阶段。 该阶段主要在波兰开展了煤炭地下气化现场试验和室内实验,重点围绕以产氢为目标进行研究,同时考虑CO2的捕捉与封存[6]。

3.1 比利时Thulin 气化试验

1979 年4 月至1988 年3 月,比利时和德国在比利时南部煤构造带的Hainaut 煤田西部的Thulin 地区开展了煤炭地下气化试验,目标煤层为Léopold-Charles,煤质为半无烟煤(表4),埋深约860 m,煤层累积最大厚度约6.9 m,最大净煤层厚度达4.2 m[6,8,27]。

表4 Léopold-Charles 系列煤干燥基分析结果Table 4 Analysis results of series of coal samples from Léopold-Charles

Thulin 气化试验的目标主要包括:验证以空气/水蒸气为气化剂在800 m 以深地层进行煤炭地下气化可行性;钻探四口垂直工艺井(图3a),验证LVW工艺在埋深800 m 以深的可行性;掌握地面工程所需的工程、采购、建造等全流程。

1982—1984 年,分别采用电点火技术和火炬点火技术进行反向燃烧技术连通工艺井试验,但均没有在Thulin 1 井和Thulin 2 井之间建立可观的流动通道,这与在浅层低压条件下开展反向燃烧的连通结果相反(图3b)。 在高压条件下,在产出井一侧由于热解和相对的低气压将导致形成扩展的蠕变区域,认为反向燃烧技术不适用于深层井的连通。1986—1987 年,以Thulin 1 井作为注入井、Thulin 2井为生产井开展了气化试验,不同氧化剂体积浓度及注入速率等条件下的气化试验显示可燃气体组分体积分数发生明显变化(表5)。

表5 气化条件下粗煤气组分及热值情况Table 5 Composition and calorific value of crude gas under gasification condition

图3 Thulin 气化试验井分布及不同深度条件下连通形态Fig.3 Thulin gasification test wells distribution and connectivity patterns at different depths

质量平衡显示共有157×103kg 煤炭转化为粗煤气。 尽管气化过程中,存在粗煤气中含大量氧气等气化炉建造技术问题,但Thulin 气化试验验证了深层煤炭地下气化具有技术可行性,这也进一步促进了欧洲煤炭地下气化研发,如西班牙启动了El Tremedal 气化试验等[6]。

3.2 西班牙El Tremedal 气化试验

El Tremedal 气化试验基地位于西班牙萨拉戈萨以东约100 km 的Teruel 煤盆地,Teruel 盆地的煤为低阶下白垩统煤,具有高-很高硫体积浓度。 El Tremedal 气化试验选区主要考虑了以下5 个方面的因素:①邻近没有采矿作业;②邻近没有地下水抽采;③煤层良好特征,其属性适合煤炭地下气化;④断层出现率低;⑤地形适合作业设备进入和场地准备等。 气化区发育的煤层属于Val de la piedra组,在区域内发育上下2 层,气化目标层为上部煤层,煤层顶板为黏土质砂岩。 目标煤层埋深约560 m,煤层厚度2~3 m,煤层倾角29°,煤阶为次烟煤。上部煤层岩样收到基工业分析显示,水分、灰分、挥发分、固定碳分别为22.2%、14.3%、27.5%和36.0%。1997 年7 月和9 月先后进行了两阶段气化试验,气化采用线性CRIP 工艺,有效气化周期12.1 d,注入井压力5.69 MPa,注入氧气约90×103kg 、氮气约81×103kg ,消耗煤炭237.2×103kg ,生产井压力5.41 MPa,产出气449×103kg ,可燃组分CO、H2、CH4体积分数分别为10.8%、24.9%和13.8%(图4),热值约为11 MJ/Nm3[6-7]。

图4 El Tremedal 气化试验过程变化Fig.4 Variation diagram of El Tremedal gasification test process

El Tremedal 气化试验证实了深部高压低煤阶的煤炭地下气化技术的可行性,同时也证实了对于高水分低煤阶,不注入蒸气实现气化的可行性。 试验成功通过固定在连续油管末端的井下燃烧器实现了CRIP 方案。 但气化过程中出现气化腔坍塌、涌水等密闭性和水文地质问题,制约着气化项目的持续运行。

4 中国煤炭地下气化试验

中国在1958 年就开启了已开采煤炭矿区的地下气化试验探索,在学习前苏联煤炭地下气化技术的基础上,在山西、安徽、江苏、山东等地也开展了多次矿井式地下气化试验,实现了煤炭地下气化的从试验到应用。 21 世纪以来,全国开展了多次钻井式煤炭地下气化试验。 2009—2015 年,在内蒙古乌兰察布完成了“L”型炉、“V”型炉、“单元面采炉”等钻井式气化炉试验,实现了富氧气连续生产。 2018—2019 年,又先后在新疆鄯善、内蒙古唐家会开展了钻井式煤炭地下气化试验,取得了较好的效果[1,12]。

乌兰察布地下气化项目位于内蒙古乌兰察布市,目标煤层为褐煤,厚度约6 m,埋深约283 m,是国内首口井深超过200 m 的钻井式煤炭地下气化试验。 2007 年10 月成功实现点火。 经过一段时间的试验,实现单炉日产空气煤气15×104Nm3。 2009 年3 号气化炉点火运行,累计运行超30 个月,粗煤气产量从最初的每天6×104Nm3上升到平均每天35×104Nm3,其中CH4、CO、H2体积分数分别约为10.37%、9.33%和31.32%。 2012 年10 月工业性气化炉点火运行了16 个月,产能达到每天80 ×104Nm3。

2018 年7 月,新疆哈密鄯善浅煤层(煤层埋深450 m)小井距直井UCG 矿场试验项目成功点火。2019 年10 月,在内蒙古唐家会针对煤层埋深522 m的褐煤-长焰煤开展气化试验,成功改进并实施了CRIP 地下气化单元,首次应用了3.5 英寸(1 英寸=25.4 mm)大口径同心连续油管,并进行了3 MPa 纯氧气化[12-13]试验。

试验表明,中浅层钻井式煤炭地下气化技术路线是可行的,但在规模化关键技术及产业链延伸方面还有待深入研究,以克服煤炭地下气化产业存在的技术、产品定位、管理和运作等方面问题。 中深层钻井式煤炭地下气化由于高投资、技术密集、工艺不成熟,国内中深层煤炭地下气化发展缓慢,尚处于探索和起步阶段。 对于中深层煤炭地下气化,石油石化企业在地质综合评价、钻完井、气化监测与控制、地面处理、装备制造、天然气管网、市场及融合发展方面具有整体优势,有望成为产业的推动主体。

5 其他国家煤炭地下气化试验

5.1 加拿大煤炭地下气化试验

Swan Hills 煤炭地下气化项目位于加拿大阿尔伯特地区,目标煤层为Mannville 组煤层,主力目标煤层厚度4.0~5.2 m,埋深1 400~1 450 m。 煤层发育稳定,煤质为高挥发分C 类烟煤,收到基灰分质量分数8%~10%,收到基挥发分达36.28%、收到基水分质量分数6% ~8%[28]。 气化工艺采用线性CRIP 技术,氧气-水蒸气为气化剂,重点围绕粗煤气组分、钻探工艺、点火方法、连通方法和注入点控制等方面开展试验。 试验结果显示日产粗煤气约16×104m3,甲烷体积分数达到37%(表6),揭示了高压(10~12 MPa)环境下甲烷产率约为浅层低压气化的3 倍。

表6 Swan Hills 气化项目合成气组分Table 6 Syngas gas components in Swan Hills gasification project

5.2 澳大利亚煤炭地下气化试验

Chinchilla 气化项目位于澳大利亚布里斯班Surat 盆地,目标煤层为Juandah 煤系Macalister 煤层,可分为上下A、B 两层,平均厚度为6 m 和4 m,累计厚度约10 m,埋深位于125 ~136 m。 煤质为次烟煤,热值位于15~21 MJ/kg,平均19 MJ/kg。 工业分析显示,样品空气干燥基的水分、挥发分、灰分和固定碳分布为9.3%、31.4%、32.7%和26.7%。 该气化项目通过实施多个气化炉,试验了LVW、平行CRIP、线性CRIP 等多井型方案以及不同气化剂对气化效果的影响[10](表7)。

表7 Chinchilla 气化项目概况Table 7 Chinchilla gasification project overview

1 号、2 号气化炉应用LVW 井型,采用反向燃烧方法连通注入井和生产井。 3 号气化炉首次采用水平定向井钻探连通注入井和生产井,产出的粗煤气首次用于工厂进行天然气合成油。 4 号气化炉采用与Rocky Mountain 1 气化项目相似的平行CRIP 设计,气化周期长达2a,预计气化煤量为14 000×103kg 。 5 号气化炉采用线性CRIP 设计,注入井和生产井间距900 m,同时钻探三口观测井(图5),气化煤量超过19 000×103kg 。 富氧和纯氧条件下,粗煤气中的甲烷体积分数提高明显(表8),粗煤气热值可达10~11 MJ/Nm3。

图5 Chinchilla 5 号气化炉线性CRIP 布局Fig.5 Linear CRIP layout for Chinchilla 5 gasifier

表8 Chinchilla 5 号气化炉不同气化剂下粗煤气组分Table 8 Crude gas composition in Chinchilla 5 gasifier with different agent

5.3 南非煤炭地下气化试验

Majuba 气化项目位于南非姆普马兰加省,目标煤层为Gus 煤层,位于Ecca 组Vryheid 层,厚度1.8~4.5 m,埋深约280 m,煤质为次烟煤。 气化区未燃烧煤样收到基工业分析显示水分、灰分、挥发分、固定碳和含硫量平均值分别为5.1%、46.0%、4.0%、44.9%和0.55%[11]。 该项目于2001 年启动,采用Ergo Exergy 公司的εUCG 工艺,先后开展了煤炭地下气化先导工程建设、示范工程研究等(图6)。

图6 Majuba 气化项目历程Fig.6 Majuba gasification project history

2007 年煤炭地下气化先导工程启动并运行稳定,粗煤气供100 kW 电站运行了两周,显示了粗煤气用于发电的技术可行性和经济有效性。 到2011年启动关停,共运行4 年半,取得了预期效果,成功连通了10 口生产井,累计消耗煤炭约50 000×103kg ,吨煤平均产气量约为4 200 Nm3,平均热值4.2 MJ/Nm3,产气量维持在11 000 Nm3/h 左右,最大达到15 000 Nm3/h,初步证实了粗煤气混燃的可行性。

6 气化试验结果分析与启示

通过对近年来国内外煤炭地下气化试验结果的系统总结和分析,可以发现存在以下4 点特征:①气化选址需要综合考虑降低环境风险、较好的地质条件和煤炭品位、较好的地质力学-水文地质条件等因素。 优选挥发分高的褐煤、烟煤,如Hanna 系列气化试验、Swan Hill 气化试验等;对于煤层厚度,褐煤大于6 m、次烟煤大于4.5 m 为宜,如Hanna 系列气化试验、Hoe Creek 系列试验、Rawlins 气化试验、Rocky Mountain 1 气化试验、Thulin 气化试验、Chin⁃chilla 气化试验等;煤层储层特征以封闭或半封闭为宜,并与最大断层距离保持在200 m 以上,如El Tremedal 气化试验等;尽量远离含水层,尤其是饮用水层,距离应不小于100 m,如El Tremedal 气化试验等。 ②钻井式煤炭地下气化已成为主流。 如Pod⁃moskovnaya、Angren 气化站等已逐步关停,随着钻井工艺技术的提升,20 世纪60 年代起,煤炭地下气化以钻井式为主, 并从直井发展到水平井, 如Chinchilla 气化试验。 ③中深层富氧气化成为重要的突破方向。 试验显示,富氧气化/富氧-水蒸气气化的粗煤气中甲烷体积分数和热值显著提高,如Thulin 气化试验、El Tremedal 气化试验、Swan Hills气化试验等。 同时,中深层气化能更好地控制环境污染等问题,如Rocky Mountain 1 气化试验。 ④气化工艺以CRIP 为主流,包括线性CRIP、平行CRIP等。 CRIP 工艺解决了气化通道贯通、连续造腔、稳定产气等关键技术问题,技术可行性得到证实。 如Rocky Mountain 1 气化试验、El Tremedal 气化试验、Swan Hills 气化试验、Chinchilla 气化试验等。

从埋藏深度及地层压力、可燃气体组分来看,可以将煤炭地下气化分为浅层(地层压力小于4 MPa)、中深层(地层压力介于4 ~18 MPa)、深层-超深层(地层压力大于18 MPa)三大类。 浅层煤炭地下气化在气化炉建造时,要重点关注密闭性、地层水涌入气化腔、气化腔与地面及外部环境间相互影响等问题。 浅层煤炭地下气化主要发生水煤气反应,粗煤气中可燃气体以H2为主。 如埋深220 m 的An⁃gren 气化站粗煤气中的H2体积分数达20%以上,CH4体积分数约为2.8%;埋深约110 m 的Rocky Mountain 1 气化试验粗煤气中的H2体积分数达38%,而CH4体积分数为9.4%。 中深层煤炭地下气化在气化炉建造时,由于地层压力增大和地层情况更为复杂,导致施工和监测控制技术难度增大,地下反应过程也更为复杂,对工程工艺技术要求也更高。中深层煤炭地下气化主要发生甲烷化反应,可燃气体以CH4为主。 如埋深860 m 的Thulin 富氧+水蒸气气化试验结果显示CH4体积分数为16.73%,而H2体积分数为4.62%;埋深1 400 ~1 450 m 的Swan Hills 气化试验结果显示CH4体积分数为37%,而H2体积分数为15%。 深层-超深层煤炭地下气化对技术、气化工艺和控制技术要求更高,深层-超深层煤炭地下气化主要发生超临界反应,可燃气体以H2为主,目前尚无该深度范围的煤炭地下气化试验。

有利区的选择、气化长期安全运行、粗煤气组分及热值的合理波动、经济与环境友好等方面还制约着煤炭地下气化商业化发展,这也就涉及到“煤炭地下气化有利区如何评价”“煤炭地下气化高效气化工艺影响因素”“煤炭地下气化稳定运行控制因素”等关键科学问题。 将有利区评价、高效气化工艺、稳定运行控制、碳封存等四者有机结合在一起,可以实现碳中和目标下的煤炭地下气化商业化目标,这将是今后煤炭地下气化技术攻关的主要发展方向。

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