一种适用于小型长寿命自然循环铅基快堆的冷却剂研究

余清远 肖 豪 刘紫静 赵鹏程 于 涛

（南华大学核科学技术学院 衡阳 421001）

小型长寿命自然循环铅基快堆在核能综合利用方面具备独特优势，可应用于海洋核动力、可移动电源、热电联供、海水淡化等领域，是一种极具发展前景的先进核能系统。目前，国际上提出了多种长寿命小型自然循环铅基快堆设计方案，例如欧盟的ELECTRA（European Lead-cooled Training Reactor）［1］、美 国 的ENHS（Encapsulated Nuclear Heat Source reactor）［2］和SSTAR（Small Secure Transportable Autonomous Lead-Cooled Fast Reactor）［3］，韩 国 的PASCAR （Proliferationresistant, Accident-tolerant,Self-supported, Capsular and Assured Reactor）［4］和URANUS（Ubiquitous, Rugged, Accident-forgiving,Non-proliferating,and Ultra-lasting Sustainer）［5］；国内多所高校与研究院也开展了相关概念设计，如清华大学的小型长寿命钍基铅堆［6］、西安交通大学的SPMBN［7］、中国科学技术大学的SNCLFR-100［8］、中科院核能安全技术研究所的CLEAR-M［9］等。目前铅基快堆采用Pb 和Pb-Bi（LBE）两类冷却剂，其中Pb 包含多种同位素，Pb 和Pb-Bi 具备不同的物性与热力学性质，Pb 同位素的中子学特性也存在差异，这对堆芯的小型化、长寿命和自然循环性能产生影响。

本文开展小型长寿命自然循环铅基快堆冷却剂选型研究，比较分析了Pb同位素/混合物及Pb-Bi混合物的物性参数、及其作冷却剂的堆芯的燃耗特性、反应性系数、有效缓发中子份额等，筛选出可强化堆芯性能的冷却剂类型，可为小型长寿命自然循环铅基快堆的设计提供参考。

1 铅基快堆堆芯模型

100 MWt铅基快堆堆芯的主要设计参数参考欧盟小型铅基示范快堆ALFRED 设计方案［10−11］给出（表1）。铅基快堆采用高密度、高熔点与热导率的PuN-ThN 作为燃料，以获得更好的中子经济性与热工安全特性。堆芯等效直径为168 cm，活性区高度为170 cm；包含102 个燃料组件，7 个控制组件，90个反射组件，98 个屏蔽组件，每个组件内包含61 根燃料棒，堆芯如图1所示。

表1 100 MWt铅基快堆堆芯设计参数Table 1 Design parameters of 100 MWt LFR

图1 100 MWt铅基快堆堆芯Fig.1 100 MWt LFR core

棒束型燃料组件采用疏松的三角形栅格结构设计，燃料棒直径为10.5 mm，P/D为1.5，如图2所示。

图2 铅基快堆燃料组件示意图Fig.2 Diagram of 100 MWt LFR fuel assembly

燃料棒包含燃料芯块、气隙、弹簧、气腔、绝热层、端塞、包壳，燃料核素成分见表2。不插棒堆芯中的控制棒组件通道内填充液态Pb或Pb-Bi。反射层组件材料为液态Pb。屏蔽层组件材料为B4C。

表2 燃料核素质量分数Table 2 Nuclides weight fraction of fuel

2 不同冷却剂铅基快堆堆芯物理特性研究

目前铅基快堆有Pb 和Pb-Bi（LBE）两类冷却剂，其中Pb 的同位素包含：204Pb、206Pb、207Pb 和208Pb。天然Pb 中的204Pb 丰度较低，选取天然Pb、Pb-Bi、206Pb、207Pb、208Pb 同位素及其Pb-Bi 混合物开展小型长寿命自然循环铅基快堆冷却剂选型研究。采用清华大学反应堆工程计算分析实验室自主研发的反应堆三维输运蒙特卡罗程序RMC（Reactor Monte Carlo Code）［12］及 国 际 原 子 能 机 构（International Atomic Energy Agency，IAEA）发布的高温核数据库ADS-2.0 开展不同冷却剂铅基快堆堆芯的燃耗特性、反应性系数、及有效缓发中子份额计算分析。华北电力大学以铅基快堆基准题RBEC-M 验证了RMC 程序的可靠性［13］。开展铅基快堆中子学计算时采用的高温连续点截面库分别为：燃料1 200 K、冷却剂600 K、包壳900 K。天然Pb 成分及Pb-Bi 质量分数如表3 所示。Pb 的密度以式（1）计算，Pb-Bi的密度计算见式（2）［14］。

表3 天然Pb成分及Pb-Bi质量分数Table 3 Natural Pb composition and weight fraction of Pb-Bi

比较采用不同冷却剂100 MWt 铅基快堆堆芯的燃耗特性与增殖特性，调整燃料Pu 质量分数（Mass Fraction，MF），保持堆芯初始keff基本一致。为定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能，给出燃耗反应性损失（Burnup Reactivity Loss，BRL）定义，如式（3）所示。

图3为使用Pb/Pb-Bi冷却剂堆芯keff随时间变化情况，表4 给出了不同冷却剂堆芯运行30 EFPY 的燃耗反应性损失BRL 及平均卸料燃耗（Average Discharge Burnup，ADB），可见，使用Pb-Bi作冷却剂的堆芯运行时间更长，燃耗反应性损失更小；比较不同Pb 冷却剂堆芯的燃耗特性，燃料Pu 质量分数和燃耗反应性损失大小为：206Pb>207Pb>天然Pb>208Pb，所有的冷却剂中，208Pb-Bi冷却堆芯在采用较低Pu质量分数（24%）燃料的情况下，获得了最小的燃耗反应性损失，为3.432 88×10−2，206Pb 冷却堆芯采用最高Pu 质量分数（26.3%）燃料，其燃耗反应性损失也最大，为5.844 73×10−2。

表4 不同冷却剂堆芯运行30 EFPY的燃耗反应性损失Table 4 Burnup reactivity loss of core with different coolants(30 EFPY)

图3 使用Pb/Pb-Bi冷却剂堆芯keff随时间变化情况Fig.3 keff of core using Pb/Pb-Bi coolant changes with time

表5给出了采用不同冷却剂堆芯寿期初的中子能谱，其中208Pb-Bi冷却堆芯在高能区的中子通量密度（Neutron Flux Density，NFD）与总中子通量密度最大，中子能谱最硬，增殖性能最佳；206Pb 冷却堆芯在中能区的中子通量密度与总中子通量密度最小。

上述结果主要是因为冷却剂核素的中子核反应截面存在差异。表6给出了Pb、Bi的中子反应截面，图4 给出了Pb 同位素及Bi 的中子俘获截面随入射中子能量变化情况。图5给出了Pb同位素的非弹性散射截面。从表6、图4 和图5 看出，208Pb 相比其他Pb 同位素有更小的中子俘获截面和更高的非弹性散射阈能［15］，尤其在208Pb 在中低能区的中子俘获截面极低（仅为10−2~10−4b），Bi在高能区的中子共振吸收积分和中子俘获截面小于Pb 的同位素；因此采用208Pb-Bi作冷却剂的铅基快堆中子无效吸收最少，堆芯中子能谱硬且增殖性能最好，可装载较低富集度或较少质量的燃料，更有利于铅基快堆堆芯的小型化与长寿命。而206Pb的中子共振吸收积分大于其他Pb 同位素及Bi，206Pb 的非弹性散射阈能最低，中子能谱相对更软，导致206Pb 冷却的铅基快堆增殖性能及中子经济性较差。

图4 Pb同位素及Bi的俘获截面Fig.4 Capture cross section of Pb isotopes and Bi

图5 Pb同位素的非弹性散射截面Fig.5 Inelastic scattering cross section of Pb isotopes

当冷却剂温度上升或出现空泡时，单位体积内的冷却剂核减少，中子散射反应率降低，中子能谱变硬，快中子俘获反应率降低，使得冷却剂温度或空泡负反馈较小或趋正，这是影响液态金属冷却快堆固有安全性的一个重要问题。

表7给出了不同冷却剂堆芯的冷却剂温度系数（Coolant Density Coefficient，CDC）和 空 泡 系 数（Void Coefficient，VC）。由表7 可知，Pb 相比Pb-Bi冷却的堆芯具备负值更大的冷却剂温度系数；Pb的同位素中，208Pb的冷却剂系数和空泡系数负值最大。208Pb更小的中子俘获截面和更高的非弹性散射阈能降低了堆芯能谱硬化带来的影响；因此采用208Pb 作冷却剂可以获得最大的堆芯冷却剂温度或空泡反应性负反馈，208Pb-Bi次之。除此之外，表7给出了不同冷却剂堆芯的有效缓发中子份额βeff，使用Pb-Bi 冷却剂堆芯的βeff大于使用Pb 冷却剂的堆芯，Pb-Bi 冷却堆芯的βeff由大到小为：206Pb-Bi、207Pb-Bi、208Pb-Bi。由此可见，采用Pb-Bi 冷却剂的铅基快堆更有利于反应性控制。

表7 不同冷却剂堆芯的反应性系数Table 7 Reactivity coefficients of cores with different coolant

3 不同冷却剂的自然循环特性分析

冷却剂类型不仅会影响铅基快堆的长寿命性能，还会改变反应堆的流动换热特性与安全性。通过对比分析不同冷却剂的物性参数等，初步评估不同冷却剂铅基快堆的自然循环能力。

Pb/Pb-Bi密度是Na的12倍，铅基快堆堆芯有更大的提升压降，有利于提高自然循环能力；但是铅基冷却剂的热导率低于Na，冷却能力相对更弱，堆芯往往需要设计更大的栅径比，这导致铅基快堆功率密度较低；而采用208Pb/208Pb-Bi 作为冷却剂，可以通过降低中子无效吸收与增大燃料增殖比，来提高铅基快堆的中子经济性。Pb及Pb-Bi的高沸点避免了冷却剂在升温时出现空泡，大幅降低了快堆空泡系数可能为正的风险。相比于Na，Pb 及Pb-Bi 的中子活化产物放出的γ射线少很多，且不与水发生反应，遇空气不会自燃，若堆容器出现小裂缝，Pb及Pb-Bi能够迅速凝固并降低泄漏，因此铅基快堆的自然循环能力和安全性高于钠冷快堆。但是，Pb 及Pb-Bi会对主泵和结构材料造成腐蚀，为限制腐蚀，冷却剂流速通常小于2 m·s−1［16］。

表8 给出了液态Pb 与Pb-Bi 主要物性参数情况，图6 给出了Pb 和Pb-Bi 不同温度下的热膨胀系数，图7给出了Pb和Pb-Bi不同温度下的粘性系数。由表7可知，Pb-Bi的熔点比Pb低200 ℃，Pb-Bi冷却堆芯具备更宽的运行温度区间，降低了铅基快堆的运行维护难度。

图6 不同温度下的Pb和Pb-Bi热膨胀系数Fig.6 Thermal expansion coefficient of Pb and Pb-Bi with different temperature

图7 不同温度下的Pb和Pb-Bi粘性系数Fig.7 Viscosity coefficient of Pb and Pb-Bi with different temperature

表8 液态Pb和Pb-Bi的主要物性对比Table 8 Comparison of main physical properties of liquid Pb and Pb-Bi

从图6、7看出，Pb-Bi相比Pb具备更大的热膨胀系数与更小的粘性系数。同时，得益于208Pb-Bi良好的中子经济性，其冷却的铅基快堆可采用更疏松的栅格设计，堆芯冷却剂摩擦压降较低，自然循环质量流量（kg·s−1）得到提升。更疏松的栅格设计也使得在相同的温升条件下冷却剂流速更低，有利于减轻Pb-Bi腐蚀。因而采用液态208Pb-Bi作为冷却剂的铅基快堆自然循环能力相比天然Pb/Pb-Bi 更为突出，且具备更好的热工安全特性。

4 208Pb的天然来源

铅 同 位 素208Pb、206Pb 和207Pb 分 别 是 从232Th和235U 开始的放射性衰变链的最终产物，如图8 所示。理论上可以从天然钍和钍铀矿中可以提取出大量208Pb，而无需进行任何同位素分离。

图8 232Th、235U和238U的放射性衰变链Fig.8 The radioactive decay chains starting from 232Th,235U,and238U

铅同位素的相对含量取决于矿石年龄和矿石中作为杂质的天然铅含量。通常，天然铅中208Pb 的丰度达到了52.4%；而在文献［17］中表明：在巴西、澳大利亚、乌克兰勘探的钍铀矿中，208Pb的丰度均达到了93%以上。因此，高208Pb丰度的铅可以作为铀矿和钍矿开采过程中的副产物获得，这极大降低了208Pb的分离提取难度，增加了208Pb/208Pb-Bi工程应用的可能性。

但是Bi 在中子辐照后会产生具有挥发性的剧毒物质，而随着近年来除钋技术的不断突破，210Po逐渐不再成为制约铅铋快堆发展的关键技术瓶颈［18］。

5 结语

本文以铅基快堆的小型化、长寿命、自然循环为设计目标，在采用RMC 程序构建100 MWt 铅基快堆堆芯模型的基础上开展了冷却剂适用性研究，选取Pb同位素/混合物及Pb-Bi混合物，比较研究了不同冷却剂堆芯的燃耗特性、增殖特性、反应性系数、有效缓发中子份额，对比分析了不同冷却剂的自然循环特性等，评估判断使用不同冷却剂的铅基快堆堆芯与长寿命、小型化与自然循环设计目标的契合度。具体得到以下结论：

1）由于208Pb在高能区的非弹性散射截面与中低能区的中子俘获截面极小，非弹性散射阈能高，加之Bi的中子俘获截面较小，采用208Pb-Bi冷却的铅基快堆堆芯燃耗反应性损失最小，中子能谱最硬、增殖性能最佳，有利于堆芯小型化与长寿命。

2）采用208Pb-Bi作为冷却剂，可以获得负值更大的冷却剂温度系数、空泡系数和较大的有效缓发中子份额，提高了铅基快堆的固有安全性。

3）得益于208Pb-Bi良好的中子学特性，208Pb-Bi冷却的铅基快堆可采用更疏松的栅格设计以降低堆芯冷却剂摩擦压降与流速，相比Pb冷却的铅基快堆具备更加突出的自然循环能力，更弱的材料腐蚀，更宽的运行温度区间，有利于堆芯的安全运行与维护。

4）高208Pb 丰度的铅可以从钍及钍铀矿石中提取，极大降低了208Pb的分离提取难度。

本文针对Pb 同位素/混合物及Pb-Bi 混合物在小型长寿命自然循环铅基反应堆的适用性作出了初步分析与评估。而208Pb的良好的中子学优势可以应用到铅基反应堆发展的多方面，如嬗变增殖堆、加速器驱动次临界洁净核能系统ADS等，这些均有待进一步研究。

致谢本研究开发过程使用了清华大学反应堆工程计算分析实验室（REAL团队）自主开发的堆用蒙特卡罗分析程序RMC，在此深表感谢。

作者贡献声明余清远：实施研究方案，开展冷却剂选型相关计算分析；肖豪：协助分析／解释计算数据并起草文章；刘紫静：负责小型长寿命自然循环铅基反应堆冷却剂选型研究方案酝酿、设计和文章审阅修改；赵鹏程：负责论文的审稿、校核、技术指导；于涛：对文章的知识性内容作批评性审阅，提供研究经费、行政、技术支持。